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Abstract

Es wird über die Temperaturabhängigkeit der Elektronen-Spin-Gitter- und -Spin-Spin-Relaxationszeiten T1 und T2 von Cu(II) in (Tetrabutylammonium)-Ni(II)bis(1,1-dicyanoäthylen-2,2-dithiolat)-Einkristallen berichtet. Im Bereich der direkten Relaxationsprozesse (2…7°K) wird eine Abhängigkeit der Spin-Gitter-Relaxationsgeschwindigkeit von der Projektion des Cu-Kernspins beobachtet. Über die Temperaturabhängigkeit des RAMAN-Prozesses wird die DEBYE-Temperatur des Molekülkristalles zu θ = (100 ± 10)°K sowie die mittlere Schallgeschwindigkeit 〈v〉 ≈ 0,7. 105 cm/sec abgeleitet. Zur Aufklärung der im gesamten untersuchten Temperaturbereich von 2,0…300°K ungewöhnlich geringen Linienbreite der 63,65Cu-Hyperfeinstrukturlinien des EPR-Spektrums werden die Beiträge der zur Linienbreite beitragenden Mechanismen analysiert. Es werden Betrachtungen zum möglichen Einfluß der starken Kovalenz der Cu-Ligand-Bindungen auf T1 durchgeführt.

The temperature-dependence of the electron-spin-lattice- and -spin-spin-relaxation times T1 and T2 of Cu(II) in (Tetrabutyl-ammonium)-Ni(II)bis(1,1-dicyanoethylene-2,2-dithiolate) single crystals are reported. In the range of the direct processes (T = 2…7°K) a dependence of the spin-lattice relaxation rate on the orientation of the Cu-nuclear spin was observed. From the temperature-dependence of the RAMAN-process the DEBYE-temperature and the averaged soundvelocity of the molecular crystal have been derived being θ = (100 ± 10)°K and 〈v〉 ≈ 0.7. 105 cm/sec. In order to explain the unusual small line-width of the 63,65Cu-hyperfine structure lines of the EP R-spectrum in the investigated large temperature-range of T = 2.0…300°K the mechanisms contributing to the line width were analyzed. The possible influence of the strong covalency of the Cu-ligand bonds to T1 is considered.