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Zwei flächenverknüpfte Al4P4-Würfel, denen zwei P-Atome an den Ecken fehlen – das ist das (idealisierte) Gerüst der Titelverbindung im Kristall. Das Isomer mit Adamantanstruktur ist nach Rechungen um 30 bis 80 kJ mol−1 weniger stabil. Nach den Ergebnissen von quantenchemischen Rechungen am Modell[P4(CpAl)6] läßt sich [P4(Cp*Al)6] als Elektronenmangelverbindung charakterisieren, die durch erhebliche ionische Bindungsbeiträge stabilisiert ist.