Energetics and Mechanism of Dinitrogen Cleavage at a Mononuclear Surface Tantalum Center: A New Way of Dinitrogen Reduction

Authors

  • Jun Li,

    1. School of Chemistry and Chemical Engineering, Institute of Theoretical and Computational Chemistry, Key Laboratory of Mesoscopic Chemistry of Ministry of Education, Nanjing University, Jiangsu 210093 (P.R. China), Fax: (+86) 25-8368-6553
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  • Shuhua Li Prof. Dr.

    1. School of Chemistry and Chemical Engineering, Institute of Theoretical and Computational Chemistry, Key Laboratory of Mesoscopic Chemistry of Ministry of Education, Nanjing University, Jiangsu 210093 (P.R. China), Fax: (+86) 25-8368-6553
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  • We gratefully acknowledge financial support by the National Basic Research Program (Grant No. 2004CB719901), the National Natural Science Foundation of China (Grant No. 20625309), and the Chinese Ministry of Education (Grant No. NCET-04-0450).

Abstract

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Selten wichtig: B3LYP-Rechnungen ergaben, dass die ungewöhnliche side-on-Koordination von N2 an das TaIII-Zentrum in [([TRIPLE BOND]SiO)2TaH], der aktiven Spezies für die N2-Reduktion an einem einkernigen Oberflächen-Ta-Zentrum, entscheidend für die anschließenden Hydridübertragungen zur Spaltung von N2 ist. Geschwindigkeitsbestimmend sind der erste (im Bild ist die Potentialenergiefläche gezeigt) und dritte Hydridtransfer vom Metall auf den N2-Liganden.

Ancillary