Modellierung von Wärmedissipation auf der Nanoskala: ein Einbettungsansatz für chemische Reaktionen auf Metalloberflächen

Authors

  • Dr. Jörg Meyer,

    Corresponding author
    1. Department Chemie, Technische Universität München, Lichtenbergstraße 4, 85747 Garching bei München (Deutschland) http://www.th4.ch.tum.de
    2. Aktuelle Adresse: Leiden Institute of Chemistry, Gorlaeus Laboratories, Leiden University, P.O. Box 9502, 2300 RA Leiden (Niederlande)
    • Department Chemie, Technische Universität München, Lichtenbergstraße 4, 85747 Garching bei München (Deutschland) http://www.th4.ch.tum.de===

    Search for more papers by this author
  • Prof. Dr. Karsten Reuter

    1. Department Chemie, Technische Universität München, Lichtenbergstraße 4, 85747 Garching bei München (Deutschland) http://www.th4.ch.tum.de
    Search for more papers by this author

  • Wir danken der Deutschen Forschungsgemeinschaft für finanzielle Unterstützung sowie dem Leibniz-Rechenzentrum der Bayerischen Akademie der Wissenschaften für großzügigen Zugang zu Rechenzeit.

Abstract

Wir präsentieren eine Einbettungstechnik für metallische Systeme, die es ermöglicht, Energiedissipation in Substratphononen während chemischer Reaktionen ausgehend von ersten Prinzipien zu modellieren. Die Trennung von chemischen und elastischen Beiträgen zum Wechselwirkungspotential liefert eine quantitative Beschreibung von elektronischer und phononischer Bandstruktur. Eine Anwendung auf O2-Dissoziation auf Pd(100) sagt in ihren Translationsfreiheitsgraden “heiße” Sauerstoffadatome als eine Folge der dabei freigesetzten Energie (rund 2.6 eV) voraus. Dies stellt die instantane Thermalisierung von Reaktionsenthalpien in Frage, die sonst in der Modellierung von heterogener Katalyse angenommen wird.

Ancillary