Angewandte Chemie

Cover image for Vol. 119 Issue 38

September 24, 2007

Volume 119, Issue 38

Pages 7265–7473

  1. News

    1. Top of page
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    3. Titelbild
    4. Innentitelbild
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    8. Highlights
    9. Essay
    10. Aufsätze
    11. Zuschriften
    12. Vorschau
  2. Titelbild

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    1. Titelbild: A Different Reaction Pathway for the Reduction of Aromatic Nitro Compounds on Gold Catalysts (Angew. Chem. 38/2007) (page 7265)

      Avelino Corma, Patricia Concepción and Pedro Serna

      Article first published online: 17 SEP 2007 | DOI: 10.1002/ange.200790188

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      Die chemoselektive Reduktion …… von funktionalisierten aromatischen Verbindungen zu den entsprechenden Anilinen ist ein wichtiger Schritt bei der industriellen Produktion von Farbstoffen, Pharmazeutika und Pestiziden (siehe Titelbild). Die Aniline werden typischerweise durch metallkatalysierte Reduktion von aromatischen Nitroverbindungen erzeugt. In ihrer Zuschrift auf S. 7404 ff. schlagen A. Corma und Mitarbeiter einen Reaktionsweg für die Hydrierung von aromatischen Nitroverbindungen an Au/TiO2 vor, der die hohe Chemoselektivität dieser Reaktion erklärt.

  3. Innentitelbild

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    1. Innentitelbild: Eisenkatalysierte asymmetrische Epoxidierung von aromatischen Alkenen mit Wasserstoffperoxid (Angew. Chem. 38/2007) (page 7266)

      Feyissa Gadissa Gelalcha, Bianca Bitterlich, Gopinathan Anilkumar, Man Kin Tse and Matthias Beller

      Article first published online: 17 SEP 2007 | DOI: 10.1002/ange.200790189

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      Die eisenkatalysierte asymmetrische Epoxidierung von Olefinen mit Wasserstoffperoxid stellen M. Beller und Mitarbeiter in ihrer Zuschrift auf S. 7431 ff. vor. Damit ist erstmals gezeigt, dass kostengünstige und umweltschonende Eisenkatalysatoren, die auf einfache Weise in situ erzeugt werden, zu hohen Enantioselektivitäten bei der Olefinepoxidierung befähigt sind und die hochselektiven eisenhaltigen Enzyme nachahmen können.

  4. Graphisches Inhaltsverzeichnis

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    1. Graphisches Inhaltsverzeichnis: Angew. Chem. 38/2007 (pages 7269–7280)

      Article first published online: 17 SEP 2007 | DOI: 10.1002/ange.200790190

  5. News

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    1. Goldkatalyse für eine nachhaltige Chemie (pages 7288–7290)

      Tamao Ishida and Masatake Haruta

      Article first published online: 14 AUG 2007 | DOI: 10.1002/ange.200701622

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      „Grüne“ Goldchemie: Polymergebundene Goldnanopartikel (siehe Abbildung; Au: violette Kugeln) entwickeln sich zu gängigen Katalysatoren für die selektive Oxidation von Alkoholen mit molekularem Sauerstoff unter milden Bedingungen. Werden Polymersubstrate, funktionelle Gruppen, Partikelgröße und das Lösungsmittel gut ausgewählt, so erzielen die Goldpartikel höhere katalytische Aktivitäten als Goldkatalysatoren auf Metalloxiden oder Aktivkohle.

    2. Nanokristalle mit ungewöhnlichen Formen – eine vielversprechende Katalysatorklasse (pages 7291–7293)

      Yujie Xiong, Benjamin J. Wiley and Younan Xia

      Article first published online: 3 AUG 2007 | DOI: 10.1002/ange.200702473

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      Auf Form und Größe kommt es an: Edelmetall-Nanokristalle sind wegen der hohen Aktivität ihrer Oberflächenatome, die aus großen Oberfläche/Volumen-Verhältnissen und großen Oberflächenenergien resultiert, attraktive Kandidaten für den Einsatz als Katalysatoren. Ein Beispiel sind Platin-Nanokristalle, die in der ungewöhnlichen Tetrakishexaeder-Form vorliegen und eine höhere katalytische Aktivität als die entsprechenden „amorphen“ Nanopartikel aufweisen.

  8. Essay

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    1. Systematische Aufzählung von mikroporösen Festkörpern: auf dem Weg zu Designer-Katalysatoren (pages 7294–7297)

      John Meurig Thomas and Jacek Klinowski

      Article first published online: 12 JUL 2007 | DOI: 10.1002/ange.200700666

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      Abzählübungen: Wobei hilft ein tieferes Wissen über die denkbaren Arten von Festkörpern mit offener (mikroporöser) Struktur und ihre Zahl? Hier wird ein Überblick über Versuche gegeben, Bibliotheken von katalytisch interessanten Kristallstrukturen, wie Zeolithen, aufzubauen. Eine solche Bibliothek kann nicht nur bei der Lösung von Strukturen existierender mikroporöser Feststoffe, sondern auch beim Design neuer Katalysatoren nützlich sein.

  9. Aufsätze

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    1. Katalytische Flüssigphasenumwandlung oxygenierter Kohlenwasserstoffe aus Biomasse zu Treibstoffen und Rohstoffen für die Chemiewirtschaft (pages 7298–7318)

      Juben N. Chheda, George W. Huber and James A. Dumesic

      Article first published online: 20 JUL 2007 | DOI: 10.1002/ange.200604274

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      Für die moderne Industriegesellschaft hat Biomasse ein enormes Potenzial als nachhaltiger Energieträger und Quelle organischen Kohlenstoffs. Zur Umwandlung von aus Kohlenhydraten gewonnenen Vorstufen in Chemierohstoffe, Treibstoffe und Polymere bieten sich vor allem katalytische Flüssigphasenmethoden an, für deren Entwicklung ein Verständnis der fundamentalen Reaktionsmechanismen benötigt wird.

    2. Synergien zwischen Bio- und Ölraffinerien bei der Herstellung von Biomassetreibstoffen (pages 7320–7338)

      George W. Huber and Avelino Corma

      Article first published online: 3 JUL 2007 | DOI: 10.1002/ange.200604504

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      Biotreibstoffe können in Erdölraffinerien durch Hydrotreating und katalytisches Cracken von Biomassebestandteilen hergestellt werden. Da hierbei die vorhandene Infrastruktur genutzt werden kann, ist eine schnelle Umstellung auf die nachhaltigeren Verfahren ohne große Investitionen möglich.

  10. Zuschriften

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    1. Direct Transformation of Ethylene into Propylene Catalyzed by a Tungsten Hydride Supported on Alumina: Trifunctional Single-Site Catalysis (pages 7340–7343)

      Mostafa Taoufik, Erwan Le Roux, Jean Thivolle-Cazat and Jean-Marie Basset

      Article first published online: 12 JUL 2007 | DOI: 10.1002/ange.200701199

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      Ein trifunktioneller Katalysator: In einem Flussreaktor wird Ethen an dem Wolframhydrid-Trägerkatalysator W(H)3/Al2O3 selektiv in Propen umgewandelt. Da der Katalysator auch die Olefinmetathese vermittelt, erfüllt er in der Reaktion vermutlich drei Funktionen: Dimerisierung von Ethen, Isomerisierung von Buten und Kreuzmetathese von Ethen mit 2-Butenen (siehe Schema).

    2. A Dormant Ruthenium Catalyst Bearing a Chelating Carboxylate Ligand: In Situ Activation and Application in Metathesis Reactions (pages 7344–7347)

      Rafał Gawin, Anna Makal, Krzysztof Woźniak, Marc Mauduit and Karol Grela

      Article first published online: 27 JUL 2007 | DOI: 10.1002/ange.200701302

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      Dornröschen: Der ruhende Katalysator 1 kann in situ mit einer Reihe von Säuren (HA) unter Bildung der Komplexe 2 aktiviert werden, die sehr aktiv in der Olefinmetathese sind. Nach der Reaktion und bei Chromatographie an Kieselgel wird aus diesen Katalysatoren einfach wieder 1. Das System lässt sich vielfältig feinjustieren und erwies sich in Modell-Metathesereaktionen als sehr leistungsfähig.

    3. Green, Transition-Metal-Free Aerobic Oxidation of Alcohols Using a Highly Durable Supported Organocatalyst (pages 7348–7351)

      Babak Karimi, Abbass Biglari, James H. Clark and Vitaly Budarin

      Article first published online: 26 JUL 2007 | DOI: 10.1002/ange.200701918

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      Katalyse mit Tempo: Das Nitroxylradikal 2,2,6,6-Tetramethylpiperidin-1-oxyl (TEMPO) auf dem mesoporösen Trägermaterial SBA-15 ergibt einen sehr stabilen und wiederverwendbaren Katalysator (1) für die aerobe Oxidation primärer, sekundärer und stark gehinderter Alkohole. Der Katalysator kann zurückgewonnen und in mindestens 14 weiteren Reaktionszyklen eingesetzt werden.

    4. Computational Study on the Catalytic Mechanism of Oxygen Reduction on La0.5Sr0.5MnO3 in Solid Oxide Fuel Cells (pages 7352–7357)

      YongMan Choi, M. C. Lin and Meilin Liu

      Article first published online: 18 JUL 2007 | DOI: 10.1002/ange.200700411

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      Bessere Kathodenmaterialien für Festoxidbrennstoffzellen können mit quantenchemischen Rechnungen zur Reduktion von Sauerstoff auf der Oberfläche von Sr-dotiertem LaMnO3 identifiziert werden (La0.5Sr0.5MnO3=LSM0.5). Die Reduktion verläuft über Superoxo- (La-super und Mn-super) und Peroxo-Intermediate (Mn-per), eine Dissoziation und den Einbau in den Festkörper (La-diss und Mn-diss) sowie Diffusion zu einer günstigeren Position (Produkt). YSZ=Y-dotiertes Zirconiumoxid.

    5. Selective Formation of a Coordinatively Unsaturated Metal Complex at a Surface: A SiO2-Immobilized, Three-Coordinate Ruthenium Catalyst for Alkene Epoxidation (pages 7358–7361)

      Mizuki Tada, Rudy Coquet, Jun Yoshida, Mutsuo Kinoshita and Yasuhiro Iwasawa

      Article first published online: 15 JUN 2007 | DOI: 10.1002/ange.200700980

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      Ungesättigt und doch luftstabil: Der dreifach koordinierte Rutheniumkomplex 2, der die Alkenepoxidierung hoch aktiv vermittelt und an der Luft recycliert werden kann, wurde auf SiO2 erhalten. Dabei wurde der p-Cymol-Ligand durch die exotherme Reaktion von O2 und Isobutyraldehyd (IBA) aus der Koordinationssphäre der gesättigten Vorstufe 1 verdrängt (Ru rot, Cl dunkelblau, N grün, S gelb, O blau, C grau, H weiß). Die direkte Aktivierung mit O2 ist dagegen Rechnungen zufolge endotherm.

    6. Probing the Transport of Paramagnetic Complexes inside Catalyst Bodies in a Quantitative Manner by Magnetic Resonance Imaging (pages 7362–7365)

      Jaap A. Bergwerff, Anna A. Lysova, Leticia Espinosa Alonso, Igor V. Koptyug and Bert M. Weckhuysen

      Article first published online: 25 JUN 2007 | DOI: 10.1002/ange.200701399

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      Blick ins Innere: Mithilfe der Magnetresonanzbildgebung (MRI) lässt sich die Verteilung paramagnetischer Metallionenkomplexe in Katalysatorkörpern quantitativ bestimmen, ohne dass die Probe während der Messung beeinflusst wird (siehe Bild; blau: intensives 1H-NMR-Signal (niedrige Co2+-Konzentration) rot: schwaches 1H-NMR-Signal (hohe Co2+-Konzentration)).

    7. Intergrowth Structure of Zeolite Crystals as Determined by Optical and Fluorescence Microscopy of the Template-Removal Process (pages 7366–7369)

      Lukasz Karwacki, Eli Stavitski, Marianne H. F. Kox, Jan Kornatowski and Bert M. Weckhuysen

      Article first published online: 31 AUG 2007 | DOI: 10.1002/ange.200702012

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      Zusammenwachsen: Der Prozess der Templatentfernung wurde an einer Reihe von Zeolithkristallen in situ mit einer Kombination aus optischer und Fluoreszenzmikroskopie untersucht. Die dreidimensionale räumliche Verteilung lichtabsorbierender und -emittierender Spezies ermöglichte eine Visualisierung der Architektur von Zeolithverwachsungen.

    8. Electronic Effects on the Selectivity of Pd-Catalyzed C[BOND]N Bond-Forming Reactions Using Biarylphosphine Ligands: The Competitive Roles of Amine Binding and Acidity (pages 7370–7373)

      Mark R. Biscoe, Timothy E. Barder and Stephen L. Buchwald

      Article first published online: 6 AUG 2007 | DOI: 10.1002/ange.200702122

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      Elektronischer Einfluss: Die Korrelierung der Bindungskonstanten von Aminen an isoliertes [SPhosPd(Ph)Cl] mit dem pKS-Wert der Aminkomplexe zeigt, dass die Selektivität der katalytischen Arylierung von Aminen durch die elektronischen Eigenschaften des Amins beeinflusst wird. Die Selektivitäten von C-N-Kreuzkupplungen mit neutralen Aminen lassen sich durch Verwendung von Lithiumamiden umkehren. SPhos=2-Dicyclohexylphosphanyl-2′,6′-dimethoxy-1,1′-biphenyl.

    9. A General Method for the Direct α-Arylation of Aldehydes with Aryl Bromides and Chlorides (pages 7374–7377)

      Rubén Martín and Stephen L. Buchwald

      Article first published online: 23 AUG 2007 | DOI: 10.1002/ange.200703009

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      Breites Produktspektrum: Es wurde ein Katalysatorsystem entwickelt, das effizient die Titelreaktion vermittelt (siehe Schema). Seine hohe Aktivität ermöglicht die Synthese hoch funktionalisierter Verbindungen mit unterschiedlichsten Substitutionsmustern unter sehr milden Bedingungen.

    10. Highly Isospecific Styrene Polymerization Catalyzed by Single-Component Bridged Bis(indenyl) Allyl Yttrium and Neodymium Complexes (pages 7378–7381)

      Anne-Sophie Rodrigues, Evgueni Kirillov, Thierry Roisnel, Abbas Razavi, Bruno Vuillemin and Jean-François Carpentier

      Article first published online: 14 AUG 2007 | DOI: 10.1002/ange.200702353

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      Nur Styrol und der Katalysator: Yttrium- und Neodymallylkomplexe mit verbrücktem Bis(indenyl)-Ligand (Kat.; Ln=Y, Nd) sind bis 120 °C aktive Einkomponentenkatalysatoren für die Styrolpolymerisation. Sie ergeben hoch isotaktisches Polystyrol (iPS) mit zahlenmittleren Molekulargewichten (Mn) von 12 000–102 000 und Polydispersitäten (Mw/Mn) von 1.5–2.6.

    11. The Limiting Performance Characteristics in Bioelectrocatalysis of Hydrogenase Enzymes (pages 7382–7384)

      Arkady A. Karyakin, Sergey V. Morozov, Oleg G. Voronin, Nikolay A. Zorin, Elena E. Karyakina, Vladimir N. Fateyev and Serge Cosnier

      Article first published online: 31 JUL 2007 | DOI: 10.1002/ange.200701096

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      An der Grenze: Die Grenzleistung von Hydrogenasen in der Bioelektrokatalyse wurde untersucht. Ein Vergleich der Bioelektrokatalyse mit der Katalyse durch Edelmetalle wie Platin, das in H2/O2-Niedertemperatur-Brennstoffzellen zum Einsatz kommt, zeigt, dass Hydrogenase-Elektroden ähnlich aktiv beim Verbrauch von gelöstem H2 sind wie Pt-Elektroden.

    12. Catalysis by Design: Wide-Bite-Angle Diphosphines by Assembly of Ditopic Ligands for Selective Rhodium-Catalyzed Hydroformylation (pages 7385–7388)

      David Rivillo, Henrik Gulyás, Jordi Benet-Buchholz, Eduardo C. Escudero-Adán, Zoraida Freixa and Piet W. N. M. van Leeuwen

      Article first published online: 6 AUG 2007 | DOI: 10.1002/ange.200701255

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      Der richtige Biss: Ditope Liganden aus einer anionischen N-O- oder N-N-Einheit (blau und grau) und einer Phosphaneinheit (orange) können mit harten Metallen wie Zink(II) (grün) zu zweizähnigen Phosphanliganden zusammengefügt werden. So ließ sich ein Rhodiumkatalysator für die selektive Hydroformylierung von 1-Octen mit einem Linear-verzweigt-Verhältnis bis 21:1 und Geschwindigkeiten ähnlich denen mit kovalent gebundenen Diphosphanliganden mit großem Bisswinkel erhalten.

    13. Palladium Nanoparticles Supported on Polyaniline Nanofibers as a Semi-Heterogeneous Catalyst in Water (pages 7389–7392)

      Benjamin J. Gallon, Robert W. Kojima, Richard B. Kaner and Paula L. Diaconescu

      Article first published online: 26 JUL 2007 | DOI: 10.1002/ange.200701389

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      Ein Tandemkatalysator für die Suzuki-Kupplung aktivierter oder desaktivierter Arylchloride mit Arylboronsäuren in Wasser und für die Phenolsynthese ausgehend von Arylchloriden in Wasser/Dioxan (1:1) entstand durch das Aufbringen von Palladiumnanopartikeln auf Polyanilin-Nanofasern (PANI; siehe TEM-Bild). So wurde 2-Phenylphenol aus 1,2-Dichlorbenzol synthetisiert (siehe Gleichung).

    14. CO2 Cycloaddition Reactions Catalyzed by an Ionic Liquid Grafted onto a Highly Cross-Linked Polymer Matrix (pages 7393–7396)

      Ye Xie, Zhaofu Zhang, Tao Jiang, Jinling He, Buxing Han, Tianbin Wu and Kunlun Ding

      Article first published online: 16 JUL 2007 | DOI: 10.1002/ange.200701467

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      Eine Trägergruppe für ionische Flüssigkeiten: 3-Butyl-1-vinylimidazoliumchlorid, das kovalent an ein mit Divinylbenzol vernetztes Polymer gebunden ist, ergibt einen sehr aktiven, stabilen und selektiven Heterogenkatalysator 1 für die Addition von CO2 an Epoxide (siehe Schema). Darüber hinaus kann der Katalysator leicht von den Produkten abgetrennt und wiederverwendet werden.

    15. Primary tert- and sec-Allylamines via Palladium-Catalyzed Hydroamination and Allylic Substitution with Hydrazine and Hydroxylamine Derivatives (pages 7397–7399)

      Adam M. Johns, Zhijian Liu and John F. Hartwig

      Article first published online: 26 JUN 2007 | DOI: 10.1002/ange.200701899

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      Aminierung nur an einer Stelle: Die palladiumkatalysierte Umsetzung von Hydrazin- und Hydroxylaminderivaten mit Dienen und Allylestern verläuft mit einer Vielzahl an Palladiumliganden unter C-N-Bindungsbildung an der höher substituierten Position der Allylzwischenstufe (siehe Schema; X=NCPh2 oder OR; Ac=Acetyl). Diese Reaktionen eröffnen einen Zugang zu hoch substituierten primären Aminen durch einfache N-O- und N-N-Bindungsspaltung.

    16. Synthesis and Reactivity of Olefin Metathesis Catalysts Bearing Cyclic (Alkyl)(Amino)Carbenes (pages 7400–7403)

      Donde R. Anderson, Vincent Lavallo, Daniel J. O'Leary, Guy Bertrand and Robert H. Grubbs

      Article first published online: 10 JUL 2007 | DOI: 10.1002/ange.200702085

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      Platz da! Cyclische (Alkyl)(amino)carbene (CAACs) lassen sich als Liganden in der katalytischen Olefinmetathese einsetzen. Der enorme sterische Einfluss der CAAC-N-Arylgruppe auf die Katalysatoraktivität wurde für die Entwicklung eines neuen Katalysators genutzt, der in punkto Aktivität üblichen kommerziellen Katalysatoren ähnelt.

    17. A Different Reaction Pathway for the Reduction of Aromatic Nitro Compounds on Gold Catalysts (pages 7404–7407)

      Avelino Corma, Patricia Concepción and Pedro Serna

      Article first published online: 20 JUN 2007 | DOI: 10.1002/ange.200700823

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      Ein Au/TiO2-Katalysator vermeidet die Bildung von Kondensationsprodukten bei der Hydrierung aromatischer Nitroverbindungen. Anhand von kinetischen Untersuchungen und In-situ-IR-Messungen, die belegen, dass nur geringe Mengen an Nitrosobenzol erzeugt werden und dass das Hydroxylamin und Nitrosobenzol stark mit der Katalysatoroberfläche wechselwirken, wurde eine neuartige Reaktionssequenz postuliert (siehe Bild).

    18. Palladium-Catalyzed Intramolecular Nucleophilic Substitution at the Alkoxycarbonyl Group (pages 7408–7410)

      Daniel Solé and Olga Serrano

      Article first published online: 14 AUG 2007 | DOI: 10.1002/ange.200702176

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      Zur Reaktion gebracht: Obwohl Estergruppen üblicherweise inert gegen Organopalladiumreagentien sind, gehen β-(2-Halogenanilino)ester eine intramolekulare Pd-katalysierte Acylierung zu Dihydrochinolin-4-onen ein (siehe Schema). Als Erklärung wird das intermediäre Auftreten eines viergliedrigen Azapalladacyclus postuliert, der die nucleophile Addition erleichtern soll.

    19. Water-Promoted Hydrocarbon Activation Catalyzed by Binuclear Gallium Sites in ZSM-5 Zeolite (pages 7411–7414)

      Emiel J. M. Hensen, Evgeny A. Pidko, Neelesh Rane and Rutger A. van Santen

      Article first published online: 27 AUG 2007 | DOI: 10.1002/ange.200702463

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      Dampf aktiviert: Die Propandehydrierung über Ga/ZSM-5 wird durch die Zugabe von Dampf zum Kohlenwasserstoffstrom erheblich verbessert, was auf eine höhere Stationärkonzentration hydroxylierter Intermediate zurückzuführen ist. Quantenchemische Rechnungen sprechen dafür, dass die H2-Rekombination, die zum Starten des Katalysezyklus notwendig ist, an zweikernigen, sauerstoffverbrückten Ga3+-Komplexen besser verläuft als an GaO+-Ionen (siehe Bild).

    20. A Cationic Rhodium–Chiral Diene Complex as a High-Performance Catalyst for the Intramolecular Asymmetric [4+2] Cycloaddition of Alkyne-1,3-Dienes (pages 7415–7418)

      Ryo Shintani, Yuta Sannohe, Takaoki Tsuji and Tamio Hayashi

      Article first published online: 23 AUG 2007 | DOI: 10.1002/ange.200702586

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      Zwei Ringe auf einen Streich: In der intramolekularen [4+2]-Cycloaddition von 1,3-Dienen mit angebundenen Alkingruppen ist ein Rhodium-Dien-Katalysator aktiver als sein Bisphosphan-Gegenstück (siehe Schema). Mit einem ähnlichen Komplex mit C2-symmetrischem chiralem Dienliganden gelingt eine enantioselektive Variante des Prozesses; außerdem verläuft die intermolekulare Cycloaddition von 1,3-Dienen und Alkinen hoch effizient.

    21. Highly Efficient and Selective C[BOND]H Activation in Gallium-Containing Molten-Salt Systems (pages 7419–7423)

      Peter Wasserscheid, Tobias Weiß, Friederike Agel, Christiane Werth, Andreas Jess and Rüdiger Forster

      Article first published online: 31 AUG 2007 | DOI: 10.1002/ange.200702909

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      Aus Methan: Isobutan wird mit sehr hoher Selektivität gebildet, wenn Chlormethan mit Ga0 reagiert, das in einer Salzschmelze suspendiert ist. Bei der Reaktion werden Wasserstoff sowie GaI- und GaIII-Chlorogallate gebildet. Letztere können in einem Folgeschritt elektrochemisch wieder zu Ga0 reduziert werden. Das bei dieser Ga0-Regenerierung freigesetzte Chlor kann für die Chlormethan-Synthese aus Methan genutzt werden.

    22. Aluminum Siting in Silicon-Rich Zeolite Frameworks: A Combined High-Resolution 27Al NMR Spectroscopy and Quantum Mechanics / Molecular Mechanics Study of ZSM-5 (pages 7424–7427)

      Stepan Sklenak, Jiří Dědeček, Chengbin Li, Blanka Wichterlová, Vendula Gábová, Marek Sierka and Joachim Sauer

      Article first published online: 4 SEP 2007 | DOI: 10.1002/ange.200702628

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      Erfolgreiche Al-Suche: Die Verteilung katalytisch aktiver Zentren über kristallographische Positionen ist in Zeolithen nicht zufällig, sondern durch die Synthese bedingt. Unterschiedlich hergestellte ZSM-5-Proben lieferten unterschiedliche 27Al-NMR-Signale. DFT-Berechnungen der chemischen Verschiebungen ergaben, dass die beobachteten Signale zu Al an unterschiedlichen kristallographischen Positionen gehören (siehe Bild).

    23. Molybdän(III)-Verbindungen als Katalysatoren für die Polymerisation von 2-Methylpropen (pages 7428–7430)

      Ahmed K. Hijazi, Narayanan Radhakrishnan, Kavita R. Jain, Eberhardt Herdtweck, Oskar Nuyken, Hans-Michael Walter, Phillip Hanefeld, Brigitte Voit and Fritz E. Kühn

      Article first published online: 20 JUN 2007 | DOI: 10.1002/ange.200700748

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      Hochreaktive, funktionalisierbare Polyisobutene können bei Raumtemperatur in Toluol mit Molybdän(III)-Katalysatoren (siehe Bild; rot Mo, blau N, grün Cl, schwarz C) synthetisiert werden – ein wichtiger Fortschritt gegenüber dem laufenden industriellen Verfahren, das in Dichlormethan bei unter 0 °C durchgeführt wird. Vormals beschriebene, verwandte Mangan(II)-Katalysatoren werden bezüglich Aktivität übertroffen.

    24. Eisenkatalysierte asymmetrische Epoxidierung von aromatischen Alkenen mit Wasserstoffperoxid (pages 7431–7435)

      Feyissa Gadissa Gelalcha, Bianca Bitterlich, Gopinathan Anilkumar, Man Kin Tse and Matthias Beller

      Article first published online: 12 JUL 2007 | DOI: 10.1002/ange.200701235

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      Mild und selektiv: Eine hoch enantioselektive katalytische Epoxidierung von aromatischen Alkenen mit Wasserstoffperoxid, die bei Raumtemperatur unter milden Reaktionsbedingungen innerhalb einer Stunde vollständig verläuft, gelingt in Gegenwart eines Katalysatorsystems, das aus Eisen(III)-chlorid-Hexahydrat, Pyridin-2,6-dicarbonsäure und dem neuen chiralen Liganden 1 in 2-Methylbutan-2-ol besteht (siehe Schema; Bn=Benzyl).

    25. Prolinmodifizierte DNA als Katalysator der Aldolreaktion (pages 7436–7439)

      Zhuo Tang and Andreas Marx

      Article first published online: 17 AUG 2007 | DOI: 10.1002/ange.200701416

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      Ungebundener Reaktant: Prolinmodifizierte DNA wirkt als Katalysator intermolekularer Aldolreaktionen zwischen einem komplementären Aldehyd und freien, ungebunden vorliegenden Ketonen (siehe Schema). Die Ergebnisse dieser Studie erweitern das Methodenrepertoire DNA-gesteuerter Reaktionen.

    26. Kostengünstige, effiziente und umweltfreundliche Synthese des vielseitigen Katalysators Methyltrioxorhenium (MTO) (pages 7440–7442)

      Wolfgang A. Herrmann, Alexandra M. J. Rost, Josef K. M. Mitterpleininger, Normen Szesni, Stefanie Sturm, Richard W. Fischer and Fritz E. Kühn

      Article first published online: 21 AUG 2007 | DOI: 10.1002/ange.200703017

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      Ohne toxische Ausgangsverbindungen wie (CH3)4Sn kommt eine kostengünstige und umweltfreundliche Synthese aus, die in hohen Ausbeuten den hoch effizienten und vielseitigen Katalysator Methyltrioxorhenium(VII) (MTO; siehe Bild; schwarz C, weiß H, blau Re, rot O) liefert. Dieses neue Verfahren ermöglicht die Synthese von MTO in großem Maßstab und ist auch auf Derivate von MTO, z. B. Ethyltrioxorhenium(VII), anwendbar.

    27. Zeolith SSZ-53: ein superweitporiger Zeolith mit interessanten katalytischen Eigenschaften (pages 7443–7446)

      Supak Tontisirin and Stefan Ernst

      Article first published online: 6 SEP 2007 | DOI: 10.1002/ange.200701634

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      Große Poren für große Aufgaben: Die katalytischen Eigenschaften des superweitporigen hochsilicatischen Zeoliths SSZ-53 wurden in der Disproportionierung von Ethylbenzol und beim Isomerisieren und Hydrocracken von n-Decan als Testreaktionen charakterisiert. Die hohe katalytische Aktivität und das offene Porensystem machen den Zeolith zu einem interessanten Kandidaten als Katalysator für Anwendungen in der Erdölverarbeitung.

    28. Hochdurchsatz-Screening von Katalysatoren durch Integration von Reaktion und Analyse (pages 7447–7451)

      Oliver Trapp, Sven K. Weber, Sabrina Bauch and Werner Hofstadt

      Article first published online: 31 JUL 2007 | DOI: 10.1002/ange.200701326

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      Die Kombination von Katalyse und Trennung in über 2 cm langen Mikrokapillaren (siehe Bild) ermöglicht effiziente Hochdurchsatz-Kinetikmessungen von Substanzbibliotheken, die hier anhand von Hydrierungen mit hoch aktiven Palladiumnanopartikeln und Ringschlussmetathesen mit einem Grubbs-Katalysator der 2. Generation gezeigt werden. R: Reaktanten, P: Produkte.

    29. Die Struktur von selenmodifizierten Rutheniumnanopartikeln auf einem Kohleträger – Elektrokatalysatoren für die Sauerstoffreduktion in Brennstoffzellen (pages 7452–7455)

      Gerald Zehl, Gerrit Schmithals, Armin Hoell, Sylvio Haas, Christoph Hartnig, Iris Dorbandt, Peter Bogdanoff and Sebastian Fiechter

      Article first published online: 4 SEP 2007 | DOI: 10.1002/ange.200701473

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      Partikel auf Partikeln auf Partikeln: Hoch aktive RuSexOy/C-Katalysatoren für die Sauerstoffreduktion sind durch ihre Methanoltoleranz prinzipiell geeignet, Platin auf der Kathodenseite von Methanol-Brennstoffzellen zu ersetzen. Nach dem reduktiven Ausheizen bei 800 °C sind die Ru-Nanoteilchen nicht vollständig von Se bedeckt, sondern es liegen Se-Cluster an den Ru-Oberfläche vor (siehe Bild), während die Se-freien Partien für Sauerstoff zugänglich sind.

    30. Die Steuerung der Reaktivität von Oxidoberflächen durch ladungsakzeptierende Adsorbate (pages 7456–7459)

      Yuemin Wang, Xinyu Xia, Alexander Urban, Hengshan Qiu, Jennifer Strunk, Bernd Meyer, Martin Muhler and Christof Wöll

      Article first published online: 4 SEP 2007 | DOI: 10.1002/ange.200702815

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      Überbrückung der Material- und Drucklücke: Zuvor adsorbiertes CO2 verstärkt die Adsorption von CO auf ZnO-Oberflächen (siehe Bild; C grün, O rot, Zn weiß). Diese Verstärkung der Wechselwirkung von CO mit polykristallinem ZnO-Pulver ist auf die Bildung dreizähniger Carbonatspezies auf den gemischtterminierten (10equation image0)-Oberflächen zurückzuführen, wodurch sich die Lewis-Acidität der benachbarten Zn2+-Ionen erhöht.

    31. Nanocarbon as Robust Catalyst: Mechanistic Insight into Carbon-Mediated Catalysis (pages 7460–7464)

      Jian Zhang, Dangsheng Su, Aihua Zhang, Di Wang, Robert Schlögl and Cécile Hébert

      Article first published online: 23 AUG 2007 | DOI: 10.1002/ange.200702466

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      Ohne Verkokung: Bei der durch Nanokohlenstoff katalysierten oxidativen Dehydrierung von Ethylbenzol wird der Sauerstoff dissoziativ adsorbiert, und der Bruch einer C-H-Bindung in Ethylbenzol ist kinetisch relevant. Anders als bei metallhaltigen Katalysatoren spielt die Struktur der Suboberfläche hier für die Aktivität keine Rolle, und anders als bei Aktivkohle tritt kein Aktivitätsverlust durch Verkokung oder Verbrennung auf.

    32. Role of Lattice Strain and Defects in Copper Particles on the Activity of Cu/ZnO/Al2O3 Catalysts for Methanol Synthesis (pages 7465–7468)

      Igor Kasatkin, Patrick Kurr, Benjamin Kniep, Annette Trunschke and Robert Schlögl

      Article first published online: 17 SEP 2007 | DOI: 10.1002/ange.200702600

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      Über die Natur des Kupfers in realen Methanolsynthesekatalysatoren: Eine Serie von Cu/ZnO/Al2O3-Katalysatoren mit hohem Kupfergehalt, der dem industrieller Methanolsynthesekatalysatoren entspricht, wurde untersucht. Die kombinierte TEM- (siehe Bild) und XRD-Analyse zeigte Störungen im Kupfergitter (Verzwillingung, Fehlstellen und Spannung), die mit einer höheren Aktivität der Cu/ZnO/Al2O3-Katalysatoren in der Methanolsynthese in Verbindung gebracht werden können.

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      Vorschau: Angew. Chem. 39/2007 (page 7473)

      Article first published online: 17 SEP 2007 | DOI: 10.1002/ange.200790192

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