Angewandte Chemie

Cover image for Vol. 120 Issue 51

December 8, 2008

Volume 120, Issue 51

Pages 9929–10147

  1. Titelbild

    1. Top of page
    2. Titelbild
    3. Innentitelbild
    4. Graphisches Inhaltsverzeichnis
    5. News
    6. Buchbesprechung
    7. Nachruf
    8. Highlight
    9. Kurzaufsatz
    10. Aufsatz
    11. Zuschriften
    12. Vorschau
    1. Titelbild: Organocatalytic Asymmetric Inverse-Electron-Demand Aza-Diels–Alder Reaction of N-Sulfonyl-1-aza-1,3-butadienes and Aldehydes (Angew. Chem. 51/2008) (page 9929)

      Bo Han, Jun-Long Li, Chao Ma, Shan-Jun Zhang and Ying-Chun Chen

      Version of Record online: 4 DEC 2008 | DOI: 10.1002/ange.200890313

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      Die Aza-Diels-Alder-Reaktion … mit inversem Elektronenbedarf von N-Sulfonyl-1-aza-1,3-butadienen, die im Titelbild gezeigt ist, wurde mit einem α,α-Diphenylprolinol-OTMS-Ether als Katalysator untersucht. In ihrer Zuschrift auf S. 10119 ff. demonstrieren Y.-C. Chen und Mitarbeiter, wie dieser einfache Prozess hoch enantiomerenangereicherte Hemiaminal-Intermediate liefert, die leicht in vielfältige chirale Piperidine überführt werden können.

  2. Innentitelbild

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    9. Kurzaufsatz
    10. Aufsatz
    11. Zuschriften
    12. Vorschau
    1. Innentitelbild: A Facile Way to Control the Number of Walls in Carbon Nanotubes through the Synthesis of Exposed-Core/Shell Catalyst Nanoparticles (Angew. Chem. 51/2008) (page 9930)

      Kyung Min Choi, Saji Augustine, Jung Hoon Choi, Ju Ho Lee, Weon Ho Shin, Seong Ho Yang, Jeong Yong Lee and Jeung Ku Kang

      Version of Record online: 4 DEC 2008 | DOI: 10.1002/ange.200890314

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      Simultane Kontrolle der Zahl der Wände und der Durchmesser von Kohlenstoffnanoröhren (CNTs) gelingt durch Verwendung von Katalysatornanopartikeln, die aus einer Schale und einem exponierten Kern bestehen. In der Zuschrift auf S. 10052 ff. zeigen J. K. Kang et al., dass die beschränkte Größe dieses Katalysators die Durchmesser der CNTs kontrolliert, während die Wandzahl durch das katalytisch inaktive Eisennitrid des exponierten Katalysatorkerns gesteuert wird.

  3. Graphisches Inhaltsverzeichnis

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    10. Aufsatz
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  4. News

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    10. Aufsatz
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  5. Buchbesprechung

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    10. Aufsatz
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    1. A Chemist's Guide to Valence Bond Theory. Von Sason S. Shaik und Philippe C. Hiberty. (page 9948)

      Adelina Nemirowski and Peter R. Schreiner

      Version of Record online: 4 DEC 2008 | DOI: 10.1002/ange.200785589

  6. Nachruf

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    10. Aufsatz
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    1. Ernest Ludwig Eliel (1921–2008) (page 9949)

      Michael T. Crimmins

      Version of Record online: 4 DEC 2008 | DOI: 10.1002/ange.200805316

  7. Highlight

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    10. Aufsatz
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    1. Atmosphärenchemie

      Ein umgekehrtes Ozonloch auf dem Mars (pages 9950–9953)

      Jos Lelieveld

      Version of Record online: 14 NOV 2008 | DOI: 10.1002/ange.200804551

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      Die Marsatmosphäre reichert im Winter Ozon an und baut es im Sommer ab – gerade entgegengesetzt zu den Verhältnissen auf der Erde. Die auffallend großen Schwankungen der Ozonkonzentration lassen sich nur erklären, wenn heterogene Reaktionen an Eiswolken in das Chemie-Klima-Modell einbezogen werden.

  8. Kurzaufsatz

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    10. Aufsatz
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    1. [2.2]Paracyclophane

      [2.2]Paracyclophane in Polymerchemie und Materialwissenschaften (pages 9954–9958)

      Henning Hopf

      Version of Record online: 7 OCT 2008 | DOI: 10.1002/ange.200800969

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      Vielseitige Monomere: [2.2]Paracyclophane gewinnen schnell an Bedeutung als Bausteine für neuartige Polymere. In diesen kann die Lagenstruktur der Substratmoleküle zerstört werden oder erhalten bleiben, was die intraannulare Übertragung elektronischer Effekte in den Polymerprodukten ermöglicht. Die starre Struktur der Paracyclophane wird auch für den molekularen Gerüstbau genutzt, um neuartige ausgedehnte π-Systeme herzustellen (siehe Schema).

  9. Aufsatz

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    10. Aufsatz
    11. Zuschriften
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    1. Zucker-Biosynthese

      Biosynthese von Naturstoffzuckern und enzymatische Glycodiversifizierung (pages 9960–10007)

      Christopher J. Thibodeaux, Charles E. Melançon III and Hung-wen Liu

      Version of Record online: 4 DEC 2008 | DOI: 10.1002/ange.200801204

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      Vielfältig aktiv: Um die Biosynthesen ungewöhnlicher Zucker zu verstehen, müssen die Reihenfolge der enzymatischen Umwandlungen und die am Reaktionsweg beteiligten Enzyme bestimmt werden. Mit Kenntnis dieser Mechanismen lassen sich Zuckerbiosyntheseenzyme und Glycosyltransferasen gezielt manipulieren, um so neue glycosylierte Naturstoffe aufzubauen (siehe Schema) und Glycoformen mit neuartigen Aktivitäten herzustellen.

  10. Zuschriften

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    4. Graphisches Inhaltsverzeichnis
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    8. Highlight
    9. Kurzaufsatz
    10. Aufsatz
    11. Zuschriften
    12. Vorschau
    1. Triradikale

      Reactivity of the 3,4,5-Tridehydropyridinium Cation—An Aromatic σ,σ,σ-Triradical (pages 10008–10013)

      Bartłomiej J. Jankiewicz, Jennifer N. Reece, Nelson R. Vinueza, John J. Nash and Hilkka I. Kenttämaa

      Version of Record online: 12 NOV 2008 | DOI: 10.1002/ange.200802714

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      Unterschiedliche Angriffspunkte: Studien zur Reaktivität des 3,4,5-Tridehydropyridiniumkations mithilfe eines Fourier-Transformations-Ionencyclotronresonanz-Massenspektrometers belegen, dass bei radikalischen Reaktionen zuerst über C3 Bindungen gebildet werden, bei nichtradikalischen Reaktionen über C3 oder C4 (siehe Schema). Das stärker Brønsted-saure isomere Kation 2,4,6-Tridehydropyridinium verhält sich anders, weil die meta-Benz-in-Positionen weniger reaktiv sind.

    2. Nanopartikelsynthese

      Synthesis of Gold Nanoparticles for In Situ Conjugation with Structural Carbohydrates (pages 10014–10017)

      Shingo Yokota, Takuya Kitaoka, Martina Opietnik, Thomas Rosenau and Hiroyuki Wariishi

      Version of Record online: 17 NOV 2008 | DOI: 10.1002/ange.200803922

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      Süße Goldkügelchen: Goldnanopartikel (GNPs) wurden ausgehend von Tetrachlorogoldsäure durch eine neuartige Redoxreaktion in einer wässrigen Lösung von N-Methylmorpholin-N-oxid (NMMO) synthetisiert, das selbst als Solvens für Kohlenhydrate wie Cellulose bekannt ist (siehe Bild, TSC=Thiosemicarbazon). Bei diesem einfachen Ansatz gelingen die GNP-Synthese und die Glycokonjugation der Oberfläche in einem Schritt.

    3. Strukturaufklärung

      Structure and Dynamics of 13C,15N-Labeled Lipopolysaccharides in a Membrane Mimetic (pages 10018–10022)

      Wei Wang, Hans Jürgen Sass, Ulrich Zähringer and Stephan Grzesiek

      Version of Record online: 25 NOV 2008 | DOI: 10.1002/ange.200803474

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      Endotoxin in quasinatürlicher Umgebung: Die chemische Struktur, Dynamik und Konformation von Lipopolysaccharid(Endotoxin)-Molekülen (siehe Struktur) lässt sich durch Lösungs-NMR-Spektroskopie bestimmen. Die neue Methode, die auf Isotopenmarkierung und Solubilisierung mit Dihexanoylphosphatidylcholin beruht, macht komplexe Endotoxinmoleküle der Analyse durch Heterokern-NMR-Spektroskopie unter Bedingungen zugänglich, die die natürliche Umgebung nachahmen.

    4. Phasentransfer von Nanopartikeln

      A Temperature-Driven Reversible Phase Transfer of 2-(Diethylamino)ethanethiol-Stabilized CdTe Nanoparticles (pages 10023–10026)

      Bing Qin, Zizhao Zhao, Rui Song, Sachin Shanbhag and Zhiyong Tang

      Version of Record online: 10 NOV 2008 | DOI: 10.1002/ange.200803582

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      Der reversible Phasentransfer von DEAET-stabilisierten CdTe-Nanopartikeln (DEAET = 2-(Diethylamino)ethanthiol) in einem Wasser/Toluol-Gemisch ist ausschließlich temperaturgetrieben (siehe Bild). Theoretische Studien ergaben, dass die hydrophoben Anziehungskräfte dieser NPs mit steigender Temperatur schwächer werden, wodurch der NP-Transfer in die wässrige Phase begünstigt wird.

    5. Chirale Aggregate

      Reversible “Chiral Memory” in Ruthenium Tris(phenanthroline)–Anionic Porphyrin Complexes (pages 10027–10030)

      Rosalba Randazzo, Angela Mammana, Alessandro D'Urso, Rosaria Lauceri and Roberto Purrello

      Version of Record online: 17 NOV 2008 | DOI: 10.1002/ange.200803619

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      Unerschütterliches Erinnerungsvermögen: J-Aggregate (J) von vierfach negativ geladenem Mesotetrakis(4-sulfonatophenyl)porphin (H2TPPS4) werden durch Wechselwirkung mit Δ- oder Λ-[Ru] chiral (siehe Bild, [Ru]=[Ru(1,10-phenanthrolin)3]2+). Bei dem Zerfall und der erneuten Bildung der Aggregate durch Änderung des pH-Werts „erinnern“ sich die Spezies an die anfänglich übertragene Chiralität – selbst dann, wenn das andere Rutheniumkomplex-Enantiomer im Überschuss vorliegt.

      Corrected by:

      Berichtigung: Reversible “Chiral Memory” in Ruthenium Tris(phenanthroline)–Anionic Porphyrin Complexes

      Vol. 121, Issue 8, 1377, Version of Record online: 2 FEB 2009

    6. Intercalierende Polymerisation

      Fabrication of Two-Dimensional Polymer Arrays: Template Synthesis of Polypyrrole between Redox-Active Coordination Nanoslits (pages 10031–10034)

      Nobuhiro Yanai, Takashi Uemura, Masaaki Ohba, Yu Kadowaki, Mitsuhiko Maesato, Mikihito Takenaka, Shotaro Nishitsuji, Hirokazu Hasegawa and Susumu Kitagawa

      Version of Record online: 5 NOV 2008 | DOI: 10.1002/ange.200803846

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      Ein Redox-Sandwich: Pyrrol wurde in den Nanospalten eines schichtförmigen offenen Koordinationsgerüsts mit redoxaktiven Zentren oxidativ und intercalierend polymerisiert. Das dabei gebildete Polypyrrol, das aus dem Wirtgerüst isoliert werden kann, existiert in Form gestapelter Polymerschichten, deren Orientierung und Morphologie direkt mit denen des ursprünglichen Koordinationspolymertemplats korrelieren.

    7. Substitutionen

      Isoxazole-Assisted Direct Substitution of the Hydroxy Group in α-Ketols: Introduction of Angular Substituents in a Polycyclic System (pages 10035–10038)

      Hiroshi Takikawa, Katsuyoshi Hikita and Keisuke Suzuki

      Version of Record online: 14 NOV 2008 | DOI: 10.1002/ange.200801577

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      Die Einführung eines angulären Substituenten wird als ein müheloser Schritt für die Synthese von Naturstoffen wie 2 genutzt. Ausgehend vom Ketol 1 gelingt die direkte Substitution der Hydroxygruppe durch eine Lewis-Säure (siehe Schema). Die Isoxazoleinheit erleichtert die Bildung eines Kations in α-Stellung (A).

    8. Polycyclen

      Synthesis, Structure, and Photophysical Properties of Highly Substituted 8,8a-Dihydrocyclopenta[a]indenes (pages 10039–10042)

      Yao-Ting Wu, Ming-Yu Kuo, Yu-Ting Chang, Chien-Chueh Shin, Tsun-Cheng Wu, Chia-Cheng Tai, Tzu-Heng Cheng and Wei-Szu Liu

      Version of Record online: 14 NOV 2008 | DOI: 10.1002/ange.200802560

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      Blaulicht: Eine Palladium-katalysierte Cyclotrimerisierung von 1,2-Diarylacetylenen wurde entwickelt und in der Synthese von hoch substituierten 8,8a-Dihydrocyclopenta[a]indenen eingesetzt. Ein solches Cycloaddukt, 1, zeigt eine ungewöhnliche aggregationsinduzierte Emission mit intensiver blauer Fluoreszenz (siehe Bild). Die Strukturen der Produkte wurden durch Kristallstrukturanalysen bestätigt.

    9. Organometallnanodrähte

      Semiconducting and Electroluminescent Nanowires Self-Assembled from Organoplatinum(II) Complexes (pages 10043–10047)

      Mai-Yan Yuen, V. A. L. Roy, Wei Lu, Steven C. F. Kui, Glenna So Ming Tong, Man-Ho So, Stephen Sin-Yin Chui, Michele Muccini, J. Q. Ning, S. J. Xu and Chi-Ming Che

      Version of Record online: 12 NOV 2008 | DOI: 10.1002/ange.200802981

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      Organometallnanodrähte mit lumineszierenden und spannungsmodulierenden Eigenschaften wurden aus cyclometallierten/Terpyridyl-Platin(II)-Komplexen mit Arylisocyanid-/Arylacetylid-Hilfsliganden erzeugt und durch lösungsbasierte Methoden in einen organischen lichtemittierenden Feldeffekttransistor integriert (siehe Bild). Die Nanodrähte zeigen sowohl Elektronen- als auch Lochbeweglichkeiten von 0.1 cm2 V−1 s−1.

    10. Siliciumdioxid-Zinkoxid-Nanoröhren

      Bubble-Templated and Flow-Controlled Synthesis of Macroscopic Silica Tubes Supporting Zinc Oxide Nanostructures (pages 10048–10051)

      Jason J. Pagano, Tamás Bánsági Jr. and Oliver Steinbock

      Version of Record online: 10 NOV 2008 | DOI: 10.1002/ange.200803203

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      Makroskopische Röhren mit Nanostrukturen wachsen mit Geschwindigkeiten im cm s−1-Bereich, wenn eine wässrige Zinksulfat-Lösung in eine Silicatlösung injiziert und eine Gasblase an der Reaktionszone befestigt wird. Die gebildeten geraden, hohlen Strukturen mit über 10 cm Länge und 500 μm Durchmesser lumineszieren beim Erhitzen und bauen Rhodamin B (RhB) photochemisch ab. Das Vorliegen von ZnO auf der inneren Oberfläche wurde durch Elektronen- und Röntgenbeugung nachgewiesen.

    11. Nanoröhrensynthese

      A Facile Way to Control the Number of Walls in Carbon Nanotubes through the Synthesis of Exposed-Core/Shell Catalyst Nanoparticles (pages 10052–10055)

      Kyung Min Choi, Saji Augustine, Jung Hoon Choi, Ju Ho Lee, Weon Ho Shin, Seong Ho Yang, Jeong Yong Lee and Jeung Ku Kang

      Version of Record online: 16 OCT 2008 | DOI: 10.1002/ange.200803311

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      Weniger Wände: Eine innovative Synthese ergibt Nanoröhren mit genau bestimmter Wandzahl (siehe Bild). Dies gelingt mithilfe von katalytischen Kern-Schale-Nanopartikeln mit exponierten Kernen, die nach dem Aufbringen von Micellenmustern auf Metallpartikel durch aufeinander folgende Plasma- und chemische Prozesse gebildet werden.

    12. Polyoxometallate

      A Stable “End-On” Iron(III)–Hydroperoxo Complex in Water Derived from a Multi-Iron(II)-Substituted Polyoxometalate and Molecular Oxygen (pages 10056–10060)

      Delina Barats, Gregory Leitus, Ronit Popovitz-Biro, Linda J. W. Shimon and Ronny Neumann

      Version of Record online: 12 NOV 2008 | DOI: 10.1002/ange.200803966

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      Ungewöhnlich koordiniert: O2 reagiert mit einem Hexaeisen(II)-substituierten Polyoxometallat in Wasser zu einem Polyoxometallat mit „End-on“-Hydroperoxogruppen, {FeIII[BOND]O2H}, an den terminalen Positionen. An dieser durch H-Brückenbindung mit Wasser stabilisierten Einheit sind die lange O-O-Bindung und der nahezu lineare Fe-O-O-Winkel ungewöhnlich. Elektronenenergieverlustspektroskopie wurde für die Bestimmung der Oxidationsstufe von Eisen genutzt.

    13. Asymmetrische Katalyse

      Enantioselective Enolate Protonations: Friedel–Crafts Reactions with α-Substituted Acrylates (pages 10061–10063)

      Mukund P. Sibi, Julien Coulomb and Levi M. Stanley

      Version of Record online: 17 NOV 2008 | DOI: 10.1002/ange.200804221

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      Template an die Macht: Eine durch Zn(NTf2)2/1 katalysierte Tandemsequenz aus Friedel-Crafts-Alkylierung und enantioselektiver Protonierung von Pyrrolen mit von Isoxazolidinon abgeleiteten α-substituierten α,β-ungesättigten Imiden liefert dank einer guten Rotamerkontrolle und Enantioselektivität die entsprechenden Pyrrolderivate mit guten bis ausgezeichneten Ausbeuten und Enantioselektivitäten.

    14. Amphibische Nanokristalle

      Nanocrystal Synthesis in an Amphibious Bath: Spontaneous Generation of Hydrophilic and Hydrophobic Surface Coatings (pages 10064–10069)

      Andrew M. Smith and Shuming Nie

      Version of Record online: 17 NOV 2008 | DOI: 10.1002/ange.200804179

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      Universelle Löslichkeit: Eine Serie monodisperser Nanokristalle wurde in einer „amphibischen“ Reaktionslösung aus einem amphiphilen mehrzähnigen Liganden und niedermolekularem Polyethylenglycol (PEG) hergestellt. Die Partikel lösen sich augenblicklich in fast allen Solventien und behalten ihre charakteristischen optischen Eigenschaften bei (siehe Bild).

    15. Selbstorganisation

      Tunable Fluorescent Dendron-Cyclodextrin Nanotubes for Hybridization with Metal Nanoparticles and Their Biosensory Function (pages 10070–10074)

      Chiyoung Park, Moon Sup Im, Sanghwa Lee, Jino Lim and Chulhee Kim

      Version of Record online: 10 NOV 2008 | DOI: 10.1002/ange.200804087

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      Aus Dendronen und Cyclodextrinen entstehen durch kooperative Selbstorganisation Nanoröhren, die sich anschließend zu Nanoröhren-Nanopartikel-Hybriden umsetzen lassen (siehe Bild). Die Nanoröhren können auch Proteine nachweisen, indem sie diese spezifisch an ihre Oberfläche binden. Dieser Ansatz hat einiges Potenzial zum Aufbau funktioneller Nanomaterialien.

    16. Oberflächenfunktionalisierung

      Heterogeneous Catalysis through Microcontact Printing (pages 10075–10080)

      Jason M. Spruell, Bonnie A. Sheriff, Dorota I. Rozkiewicz, William R. Dichtel, Rosemary D. Rohde, David N. Reinhoudt, J. Fraser Stoddart and James R. Heath

      Version of Record online: 14 NOV 2008 | DOI: 10.1002/ange.200803480

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      Ein Stempel wird geprägt: Die Herstellung von Kupfer-überzogenen Elastomerstempeln und deren Anwendung in der heterogenen, durch Mikrokontaktdrucken vermittelten Katalyse (StampCat) der Cu-katalysierten Azid-Alkin-Cycloaddition (CuAAC) wird beschrieben (siehe Schema) und anderen Oberflächenfunktionalisierungstechniken wie dem konventionellen Mikrokontaktdrucken und Lösungs-Oberfläche-Reaktionen gegenübergestellt.

    17. Fünffachbindung

      Quintuply-Bonded Dichromium(I) Complexes Featuring Metal–Metal Bond Lengths of 1.74 Å (pages 10081–10084)

      Chia-Wei Hsu, Jen-Shiang K. Yu, Chun-Hsu Yen, Gene-Hsiang Lee, Yu Wang and Yi-Chou Tsai

      Version of Record online: 17 NOV 2008 | DOI: 10.1002/ange.200803859

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      Chrom kommt sich näher: Vier Dichrombis(amidinat)-Komplexe des Typs [Cr2{μ-η2-ArNC(R)NAr}2] haben Metall-Metall-Bindungslängen von nur 1.74 Å, wobei die sterischen Vorgaben der Liganden keine Rolle spielen. DFT-Rechnungen ergaben Cr-Cr-Bindungslängen, die gut mit den experimentellen Werten übereinstimmen, und eine Analyse der elektronischen Strukturen stützt das Vorliegen einer Fünffachbindung zwischen den beiden Chromzentren.

    18. Metall-Metall-Wechselwirkungen

      Breaking the 1.80 Å Barrier of the Cr[BOND]Cr Multiple Bond Between CrII Atoms (pages 10085–10088)

      Steven Horvath, Serge I. Gorelsky, Sandro Gambarotta and Ilia Korobkov

      Version of Record online: 10 NOV 2008 | DOI: 10.1002/ange.200804048

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      In der Kürze liegt die Würze: Der Austausch eines Guanidinatliganden gegen eine Methylgruppe überführt den monomeren Komplex [{(Me3Si)2NC(NCy)2}2Cr] in das Dimer [{(Me3Si)2NC(NCy)2CrMe}2] (siehe Bild) mit der kürzesten bekannten Cr-Cr-Vierfachbindung. Vermutlich trägt eine agostische Wechselwirkung der Methylgruppe gemäß Cr-H[BOND]CH2Cr zu dem beobachteten geringen Cr-Cr-Abstand bei.

    19. C-H-Aktivierung

      C[BOND]H Bond Activation by [{(Diimine)Pd(μ-OH)}2]2+ Dimers: Mechanism-Guided Catalytic Improvement (pages 10089–10091)

      John E. Bercaw, Nilay Hazari, Jay A. Labinger and Paul F. Oblad

      Version of Record online: 12 NOV 2008 | DOI: 10.1002/ange.200804455

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      Deutlich anders: Der Mechanismus der C-H-Aktivierung durch luft- und wasserstabile Komplexe des Typs [{(Diimin)Pd(μ-OH)}2]2+ (siehe Schema; Ar=tBu2C6H3, Solv=MeOH oder Trifluorethanol) und [(Diimin)Pd(OH2)2]2+ wird untersucht. Bezüglich des Aktivierungsmechanismus treten überraschende Unterschiede zwischen dem dimeren Pd-Komplex und der analogen Pt-Spezies zu Tage, wobei der Pd-Komplex beträchtlich reaktiver ist.

    20. Organometallchemie

      An ansa-Heteroborabenzene Divalent Lanthanide Amide through C[BOND]H Bond Cleavage (pages 10092–10095)

      Peng Cui, Yaofeng Chen, Guangyu Li and Wei Xia

      Version of Record online: 12 NOV 2008 | DOI: 10.1002/ange.200803581

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      Verbrückt: Ein neutrales Borabenzol und ein anionisches Boratabenzol koordinieren in einem zweiwertigen ansa-Borabenzollanthanoidamid gemeinsam an ein Lanthanoidion (siehe Bild). Der Komplex, der durch einen unerwarteten C-H-Bindungsbruch entstand, hat bemerkenswerte Strukturmerkmale und ist potenziell reaktiv, wie die Insertion eines Carbodiimids in die Metall-Stickstoff-Bindung belegt.

    21. Wasserstoffbildung

      Cobalt Clathrochelate Complexes as Hydrogen-Producing Catalysts (pages 10096–10098)

      Olivier Pantani, Subhendu Naskar, Régis Guillot, Pierre Millet, Elodie Anxolabéhère-Mallart and Ally Aukauloo

      Version of Record online: 13 NOV 2008 | DOI: 10.1002/ange.200803643

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      Ausstrahlung: Clathrochelatkomplexe, in denen das Metallzentrum in einen eng gebundenen makrobicyclischen Liganden eingepackt ist, werden üblicherweise als unreaktiv betrachtet. Bor-überdachte Tris(glyoximato)cobaltkomplexe (siehe Struktur; rote Kugel Co, grau C, violett B, blau N, rot O, grün X) katalysieren die Reduktion von Säuren in Acetonitril bei einem Potential von nur −0.5 V gegen SCE. Über die Wahl der Ligandensubstituenten lässt sich die elektrochemische Reaktivität einstellen.

    22. Mikrokontaktdrucken

      Topographically Flat, Chemically Patterned PDMS Stamps Made by Dip-Pen Nanolithography (pages 10099–10102)

      Zijian Zheng, Jae-Won Jang, Gengfeng Zheng and Chad A. Mirkin

      Version of Record online: 14 NOV 2008 | DOI: 10.1002/ange.200803834

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      DPN nützt μCP: Die spezifischen Nachteile konventioneller Mikrokontaktdruckverfahren – Stempeleinbruch und laterale Tintendiffusion – lassen sich durch die Verwendung von topographisch flachen, chemisch gemusterten PDMS-Stempeln umgehen. Die durch Dip-Pen-Nanolithographie (DPN) gefertigten Stempel wurden zum Kontaktdrucken verschiedener Tinten, einschließlich Thiolen, Proteinen und hydrophilen Farbstoffen, genutzt. Die frisch erzeugten Muster können Auflösungen unter 100 nm und einen sehr niedrigen Füllfaktor erreichen (siehe AFM-Bild).

    23. CO2-Fixierung

      Insertion of Carbon Dioxide into Main-Group Complexes: Formation of the [N(CO2)3]3− Ligand (pages 10103–10105)

      Diane A. Dickie, Marie V. Parkes and Richard A. Kemp

      Version of Record online: 20 OCT 2008 | DOI: 10.1002/ange.200804218

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      Unter milden Bedingungen reagiert CO2 mit [Sr{N(PPh2)2}2](THF)3 unter oxidativer Abspaltung der PPh2-Gruppen und der Bildung des Liganden [N(CO2)3]3− zu [Sr6{O2CN(PPh2)2}6{N(CO2)3}2] (siehe Struktur des Molekülkerns; Sr grün, O rot, N blau, C schwarz). Das Sr6-Gerüst fixiert zwölf Äquivalente CO2, sechs davon durch die Bildung zweier [N(CO2)3]3−-Liganden und die anderen sechs durch CO2-Insertion unter Bildung des Phosphanyl-substituierten Carbamatliganden O2CN(PPh2)2.

    24. Synthesemethoden

      Asymmetric Synthesis of α-Alkylated Aldehydes using Terminal Epoxide-Derived Chiral Enamines (pages 10106–10108)

      David M. Hodgson and Naeem S. Kaka

      Version of Record online: 12 NOV 2008 | DOI: 10.1002/ange.200804369

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      Wirkungsvolle Unterscheidung: Die durch ein Lithiumamid induzierte Umwandlung von terminalen Epoxiden in Enamine ist hoch effizient und liefert die ersten Enamine, die sich mit hoher asymmetrischer Induktion durch intermolekulare nucleophile Substitution in α-alkylierte Aldehyde überführen lassen.

    25. Copper–Nitrene Complexes in Catalytic C[BOND]H Amination (pages 10109–10112)

      Yosra M. Badiei, Adriana Dinescu, Xuliang Dai, Robert M. Palomino, Frank W. Heinemann, Thomas R. Cundari and Timothy H. Warren

      Version of Record online: 17 NOV 2008 | DOI: 10.1002/ange.200804304

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      Kohlenwasserstoffe aktiviert: Isolierbare β-Diketiminatodikupfernitren-Komplexe wie 1, die aus [{(Cl2NN)Cu}2(μ-Benzol)] und 1-Adamantylazid erhalten wurden, vermitteln die Nitreninsertion in nichtaktivierte sp3-hybridisierte C-H-Bindungen. In Gegenwart von 1 gelingen stöchiometrische und katalytische intermolekulare C-H-Aminierungen von Kohlenwasserstoffen zur Bildung von sekundären Aminen (siehe Schema). Katalysatorkonzentrationen von nur 0.05 Mol-% können verwendet werden.

    26. Systemchemie

      A Simple Synthetic Replicator Amplifies Itself from a Dynamic Reagent Pool (pages 10113–10118)

      Jan W. Sadownik and Douglas Philp

      Version of Record online: 12 NOV 2008 | DOI: 10.1002/ange.200804223

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      Das Schicksal einer dynamischen kombinatorischen Bibliothek lässt sich vorgeben, indem man die Austauschprozesse an einen synthetischen Replikator koppelt. Über die nichtlineare Kinetik, die der Replikation zu eigen ist, kann das replizierende Templat den austauschenden Pool von Reagentien nutzen, um seine eigene Bildung auf Kosten anderer Spezies zu amplifizieren (siehe Bild).

    27. Asymmetrische Katalyse

      Organocatalytic Asymmetric Inverse-Electron-Demand Aza-Diels–Alder Reaction of N-Sulfonyl-1-aza-1,3-butadienes and Aldehydes (pages 10119–10122)

      Bo Han, Jun-Long Li, Chao Ma, Shan-Jun Zhang and Ying-Chun Chen

      Version of Record online: 20 OCT 2008 | DOI: 10.1002/ange.200804183

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      Wasser ist entscheidend, um die Titelreaktion in Gegenwart des α,α-Diphenylprolinols 1 mit hohen Umsätzen ablaufen zu lassen. Ein breites Spektrum an Substraten wurde mit sehr guten Stereoselektivitäten umgesetzt (TMS=Trimethylsilyl, Tos=p-Toluolsulfonyl). Die entstehenden Halbaminale konnten in eine Vielzahl chiraler Piperidine und andere wertvolle Verbindungen überführt werden.

    28. Photokatalyse

      Zur Natur von Stickstoff-modifiziertem Titandioxid für die Photokatalyse mit sichtbarem Licht (pages 10123–10126)

      Dariusz Mitoraj and Horst Kisch

      Version of Record online: 12 NOV 2008 | DOI: 10.1002/ange.200800304

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      Kalzinieren einer Mischung aus Harnstoff und TiO2 führt zu Aminotri-s-triazinderivaten, die kovalent an TiO2 gebunden sind (siehe Schema). Die photokatalytische Aktivität im sichtbaren Spektralbereich des erhaltenen Materials beruht damit nicht auf der Gegenwart von Oberflächendefekten oder nitridischen, amidischen und oxidischen Stickstoffspezies. Dieses farbstoffsensibilisierte Titandioxid photokatalysiert effizient die Oxidation von HCOOH zu CO2 und H2O.

    29. Ansa-Komplexe

      Intramolekulare Aktivierung eines Disila[2]molybdänocenophandihydrids – Synthese und Struktur eines [1],[1]Metalloarenophans (pages 10127–10129)

      Holger Braunschweig, Manuela Gross, Krzysztof Radacki and Christian Rothgaengel

      Version of Record online: 14 NOV 2008 | DOI: 10.1002/ange.200803223

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      Eine Brücke bricht: Die Titelverbindung wurde durch Dilithiierung von 1,2-Bis(cyclopentadienyl)tetramethyldisilan und nachfolgende Umsetzung mit MoCl5 und NaBH4 erhalten. Die photochemische Umsetzung dieses Ansa-Komplexes führt zu einem ungewöhnlichen, zweifach verbrückten [1],[1]Molybdänocenophan (siehe Schema; C schwarz, H weiß, Si rosa, Mo violett).

    30. Hauptgruppenchemie

      Wohldefinierte Stibonsäuren und Tellurinsäuren (pages 10130–10133)

      Jens Beckmann, Pamela Finke, Malte Hesse and Burkhard Wettig

      Version of Record online: 12 NOV 2008 | DOI: 10.1002/ange.200803997

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      Beim Übergang von der 4. zur 5. Periode ändern sich die Molekülstrukturen von Pentel- und Chalkogensäuren (siehe Schema; R=2,6-Mes2C6H3). Im Unterschied zu den leichteren Analoga, die monomer vorliegen, bilden die abgebildete Stibon- und Tellurinsäure μ2-oxo-verbrückte Strukturen mit trigonal-bipyramidal umgebenen Sb- bzw. Te-Atomen. DFT-Rechnungen an Modellverbindungen lieferten Werte für die Dissoziationsenergien der Dimere.

    31. Mannich-Reaktion

      Prolinkatalysierte hochenantio- und anti-selektive Mannich-Reaktion nichtaktivierter Ketone – Synthese chiraler α-Aminosäuren (pages 10134–10137)

      Björn T. Hahn, Roland Fröhlich, Klaus Harms and Frank Glorius

      Version of Record online: 12 NOV 2008 | DOI: 10.1002/ange.200803515

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      L-Prolin für alle: Vorgestellt wird die erste prolinkatalysierte hochenantio- und anti-selektive Mannich-Reaktion nichtaktivierter Ketone, die damit die bekannten syn-selektiven Mannich-Reaktionen ergänzt. Die Mannich-Produkte können einfach durch milde hydrogenolytische Entschützung zu den Aminosäuren umgesetzt werden (siehe Schema).

    32. Ionisationstechniken

      Ein universeller Ionisationsmarker für die APLI-(TOF)MS-Analyse von kleinen Molekülen und Polymeren (pages 10138–10142)

      Ralf Schiewek, René Mönnikes, Volker Wulf, Siegmar Gäb, Klaus Josef Brockmann, Thorsten Benter and Oliver Johannes Schmitz

      Version of Record online: 13 NOV 2008 | DOI: 10.1002/ange.200804106

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      Die quantitative Analyse von kleinen Molekülen und Polymeren mit Atmosphärendruck-Laserionisation und Flugzeitmassenspektrometrie wird durch eine Derivatisierungsstrategie realisiert, die eine selektive Ionisation von polaren und unpolaren Substanzen in komplexer Matrix ohne Stabilisotopen-markierte Standards ermöglicht.

  11. Vorschau

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      Vorschau: Angew. Chem. 52/2008 (page 10147)

      Version of Record online: 4 DEC 2008 | DOI: 10.1002/ange.200890312

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