Angewandte Chemie

Cover image for Vol. 122 Issue 41

October 4, 2010

Volume 122, Issue 41

Pages 7517–7759

  1. Titelbild

    1. Top of page
    2. Titelbild
    3. Innentitelbild
    4. Graphisches Inhaltsverzeichnis
    5. Vor Jahren in der Angewandten Chemie
    6. News
    7. Autoren-Profil
    8. Nachruf
    9. Aufsätze
    10. Zuschriften
    11. Vorschau
    1. Titelbild: Reversible Selbstorganisation von Metallchalkogenid-Metalloxid- Nanostrukturen basierend auf dem Pearson-Konzept (Angew. Chem. 41/2010) (page 7517)

      Jugal Kishore Sahoo, Dr. Muhammad Nawaz Tahir, Dr. Aswani Yella, Thomas D. Schladt, Dr. Enrico Mugnaoli, Dr. Ute Kolb and Prof. Dr. Wolfgang Tremel

      Article first published online: 16 AUG 2010 | DOI: 10.1002/ange.201004411

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      Schichtchalkogenid-Nanopartikel ließen sich durch eine Verbesserung ihrer Bindung an die Chalkogenid-Matrix-Grenzfläche erheblich leichter in Kompositnanomaterialien einbinden. Mit der von W. Tremel et al. in der Zuschrift auf S. 7741 ff. vorgestellten neuartigen Modifizierungsstrategie gelingen die reversible Funktionalisierung und die Bildung von MS2-MOx-Nanopartikelassoziaten. Die Funktionalisierung ist dahingehend einzigartig, dass sie das Pearson-HSAB-Prinzip auf dem Nano-Niveau testet und eine kinetische und thermodynamische Produktsteuerung ermöglicht.

  2. Innentitelbild

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    11. Vorschau
    1. Innentitelbild: Discovery, Structure, and Anticancer Activity of an Iridium Complex of Diselenobenzoquinone (Angew. Chem. 41/2010) (page 7518)

      Dr. Hani Amouri, Dr. Jamal Moussa, Dr. Anna K. Renfrew, Prof. Paul J. Dyson, Dr. Marie Noelle Rager and Lise-Marie Chamoreau

      Article first published online: 17 AUG 2010 | DOI: 10.1002/ange.201003932

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      Das erste Diselenobenzochinon wurde in Form des stabilen Komplexes [Cp*Ir(η4-C6H4Se2)] isoliert; eine Röntgenstrukturanalyse bestätigte die Struktur. H. Amouri et al. beschreiben in ihrer Zuschrift auf S. 7692 ff. außerdem die Antitumoraktivität dieses Komplexes: Der Diselenokomplex zeigt eine ähnliche cytotoxische Aktivität wie Cisplatin.

  3. Graphisches Inhaltsverzeichnis

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  4. Vor Jahren in der Angewandten Chemie

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  5. News

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    1. Takuzo Aida (pages 7538–7540)

      Article first published online: 15 SEP 2010 | DOI: 10.1002/ange.201004669

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      „Wenn ich kein Wissenschaftler wäre, wäre ich Architekt oder Designer. Mein Lieblingsfach in der Schule war Kunst, denn in der Kunst sind der eigenen Phantasie keine Grenzen gesetzt …“ Dies und mehr von und über Takuzo Aida finden Sie auf Seite 7538.

  7. Nachruf

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  8. Aufsätze

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    1. Telomere/Telomerase

      DNA-Enden: Nur ein Anfang (Nobel-Aufsatz) (pages 7544–7563)

      Prof. Jack W. Szostak

      Article first published online: 3 SEP 2010 | DOI: 10.1002/ange.201000635

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      Geheimnis gelüftet: Der Medizin-Nobelpreis 2009 wurde für die Lösung eines der großen Rätsel der Biologie vergeben: Wie werden bei der Zellteilung die Chromosomen vervielfältigt und gegen Abbau geschützt? Die Antwort liegt in den Chromosomenenden – den Telomeren – und im Enzym, das diese bildet – der Telomerase. Die Preisträger schildern hier aus erster Hand den Fortgang der Ereignisse.

    2. Telomere und Telomerase: Das Ende ist entscheidend (Nobel-Aufsatz) (pages 7564–7581)

      Prof. Elizabeth H. Blackburn

      Article first published online: 6 SEP 2010 | DOI: 10.1002/ange.201002387

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      Geheimnis gelüftet: Der Medizin-Nobelpreis 2009 wurde für die Lösung eines der großen Rätsel der Biologie vergeben: Wie werden bei der Zellteilung die Chromosomen vervielfältigt und gegen Abbau geschützt? Die Antwort liegt in den Chromosomenenden – den Telomeren – und im Enzym, das diese bildet – der Telomerase. Die Preisträger schildern hier aus erster Hand den Fortgang der Ereignisse.

    3. Die Entdeckung der Telomerase: vom Vergnügen, Teile des Puzzles zusammenzufügen (Nobel-Aufsatz) (pages 7582–7601)

      Prof. Carol W. Greider

      Article first published online: 24 SEP 2010 | DOI: 10.1002/ange.201002408

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      Geheimnis gelüftet: Der Medizin-Nobelpreis 2009 wurde für die Lösung eines der großen Rätsel der Biologie vergeben: Wie werden bei der Zellteilung die Chromosomen vervielfältigt und gegen Abbau geschützt? Die Antwort liegt in den Chromosomenenden – den Telomeren – und im Enzym, das diese bildet – der Telomerase. Die Preisträger schildern hier aus erster Hand den Fortgang der Ereignisse.

  9. Zuschriften

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    1. Wasserstoffbrücken

      Dispersion-Driven Hydrogen Bonding: Predicted Hydrogen Bond between Water and Platinum(II) Identified by Neutron Diffraction (pages 7602–7605)

      Dr. Silvia Rizzato, Dr. Jacqueline Bergès, Dr. Sax A. Mason, Prof. Alberto Albinati and Prof. Jiří Kozelka

      Article first published online: 17 AUG 2010 | DOI: 10.1002/ange.201001892

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      Klassisch oder nicht? Die Metallionen quadratisch-planar koordinierter d8-Komplexe können als Lewis-Säuren oder -Basen mit H2O-Molekülen in axialen Positionen wechselwirken. Ab-initio-Rechnungen zufolge bilden neutrale PtII-Komplexe Wasserstoffbrücken mit H2O, in denen PtII als Lewis-Base auftritt. Solche nichtklassischen O[BOND]H⋅⋅⋅Pt-Brücken wurden nun in Kristallen von trans-[PtCl2(NH3)(N-Glycin)]⋅H2O mithilfe von Neutronenbeugung identifiziert.

    2. Fluoreszierende BN-Heterocyclen

      1,2-Azaborine Cations (pages 7606–7609)

      Adam J. V. Marwitz, Jesse T. Jenkins, Dr. Lev N. Zakharov and Prof. Dr. Shih-Yuan Liu

      Article first published online: 6 SEP 2010 | DOI: 10.1002/ange.201004084

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      Positive Ausstrahlung: Die ersten 1,2-Azaborinkationen wurden hergestellt und bezüglich ihrer Struktur und optoelektronischen Eigenschaften charakterisiert (siehe Bild). In ihrer Festkörperfluoreszenz unterscheiden sie sich von den neutralen Kohlenstoff-Analoga, wobei die BN-Einheit entscheidend für die optoelektronischen Eigenschaften ist. Die 1,2-Azaborinkationen könnten nützlich für die Materialwissenschaften sein.

    3. Einzelionenmagnete

      A Mononuclear Dysprosium Complex Featuring Single-Molecule-Magnet Behavior (pages 7610–7613)

      Shang-Da Jiang, Prof. Dr. Bing-Wu Wang, Prof. Dr. Gang Su, Prof. Dr. Zhe-Ming Wang and Prof. Dr. Song Gao

      Article first published online: 27 AUG 2010 | DOI: 10.1002/ange.201004027

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      Verdünnungseffekte: Bei einem Dysprosium-haltigen Einzelionenmagnet führt eine Verdünnung des Komplexes zu einer Hystereseschleife, die bei 0.5 und 2 K detektiert werden kann. Der Relaxationsmechanismus des unverdünnten Komplexes zeigt bei Kühlen unter 8 K einen Übergang von einem thermisch aktivierten zu einem Quantentunnelprozess. Das Quantentunneln lässt sich durch Anlegen eines Gleichstromfeldes und durch Verdünnung des Einzelionenmagneten unterdrücken.

    4. Mechanochemie

      Competition between Orbitals and Stress in Mechanochemistry (pages 7614–7617)

      Gurpaul S. Kochhar, Adrian Bailey and Prof. Nicholas J. Mosey

      Article first published online: 2 SEP 2010 | DOI: 10.1002/ange.201003978

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      Stresstest: Quantenchemische Studien darüber, wie Moleküle, die mechanischem Stress ausgesetzt werden (siehe Bild; Fext ist eine externe Kraft), die Woodward-Hoffmann(WH)-Regeln überwinden können, ergaben, dass mechanischer Stress nicht die elektronische Struktur des Moleküls ändert (wie es bei einer Bestrahlung der Fall wäre), sondern dass mechanochemische Faktoren, die die Produktbildung begünstigen, gegenüber den WH-Regeln die Oberhand gewinnen.

    5. Dotierte Nanopartikel

      Direct Evidence of a Surface Quenching Effect on Size-Dependent Luminescence of Upconversion Nanoparticles (pages 7618–7622)

      Dr. Feng Wang, Juan Wang and Prof. Xiaogang Liu

      Article first published online: 31 AUG 2010 | DOI: 10.1002/ange.201003959

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      Eine Reihe von Yb/Tm-codotierten NaGdF4-Nanopartikeln mit oder ohne eine dünne Oberflächenschutzschicht liefert einen direkten Beleg für einen Einfluss der Oberfläche auf das Löschen der größenabhängigen Upconversion-Lumineszenz (siehe Bild). Die Schutzschicht garantiert die optische Unversehrtheit der Nanopartikel (rechtes Spektrum) und minimiert die durch das Löschen verursachte Abnahme der Emission.

    6. Lichtempfindliche Materialien

      Photoswitchable Supramolecular Hydrogels Formed by Cyclodextrins and Azobenzene Polymers (pages 7623–7626)

      Dr. Shingo Tamesue, Dr. Yoshinori Takashima, Dr. Hiroyasu Yamaguchi, Prof. Dr. Seiji Shinkai and Prof. Dr. Akira Harada

      Article first published online: 6 SEP 2010 | DOI: 10.1002/ange.201003567

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      Licht ins Dunkel: Ein supramolekulares Hydrogel wird durch das mit α-Cyclodextrinen versehene Glucan Curdlan (CD-CUR) und Azobenzol-modifizierte Polyacrylsäure gebildet (pAC12Azo). Der Sol-Gel-Übergang und die Morphologie des supramolekularen Hydrogels können durch Licht der entsprechenden Wellenlänge geschaltet werden, das die Bildung eines Einschlusskomplexes zwischen α-Cyclodextrinen und den Azobenzol-Einheiten steuert (siehe Bild).

    7. Molekulare Behälter

      Ion Dynamics in Confined Spaces: Sodium Ion Mobility in Icosahedral Container Molecules (pages 7627–7631)

      Maren Podewitz, Dr. Jacco D. van Beek, Dr. Michael Wörle, Dr. Timo Ott, Dr. Daniel Stein, Dr. Heinz Rüegger, Prof. Dr. Beat H. Meier, Prof. Dr. Markus Reiher and Prof. Dr. Hansjörg Grützmacher

      Article first published online: 1 SEP 2010 | DOI: 10.1002/ange.201003441

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      Gefangen und doch mobil: Ein zentrales PH2-Ion (siehe Bild; magenta) ist in einem Behälter von zwölf tert-Butoxidanionen (rot und schwarz) in ikosaedrischer Anordnung verkapselt. Die 12 oder 13 Natriumgegenionen sind dynamisch über die 20 Ecken eines regulären Dodekaeders (blau) fehlgeordnet. Die Aktivierungsbarrieren für den Natriumaustausch sind bemerkenswert niedrig (10–30 kJ mol−1) und liegen im Bereich schneller Lithiumionenleiter.

    8. RNA-Derivate

      Efficient Access to Nonhydrolyzable Initiator tRNA Based on the Synthesis of 3′-Azido-3′-Deoxyadenosine RNA (pages 7632–7634)

      Jessica Steger, Dagmar Graber, Dr. Holger Moroder, Anna-Skrollan Geiermann, Michaela Aigner and Prof. Dr. Ronald Micura

      Article first published online: 31 AUG 2010 | DOI: 10.1002/ange.201003424

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      Hydrolyse-resistente 3′-Aminoacyl-tRNA-Konjugate mit einer stabilen Amidverknüpfung statt der natürlichen Esterfunktion sind nützliche Substrate für biochemische Untersuchungen ribosomaler Prozesse. Entscheidend bei einem neuartigen Verfahren zur Herstellung des stabilen E.-coli-Initiator-tRNA-Derivats 3′-(N-Formylmethionyl)amino-tRNAfMet ist die Synthese von 3′-Azidooligoribonucleotiden unter Verwendung eines neuen funktionalisierten Festphasenträgers.

    9. Proteinanalyse

      Azidohomoalanine: A Conformationally Sensitive IR Probe of Protein Folding, Protein Structure, and Electrostatics (pages 7635–7637)

      Humeyra Taskent-Sezgin, Juah Chung, Partha S. Banerjee, Dr. Sureshbabu Nagarajan, Prof. R. Brian Dyer, Prof. Isaac Carrico and Prof. Daniel P. Raleigh

      Article first published online: 2 SEP 2010 | DOI: 10.1002/ange.201003325

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      Hoch empfindlich: Das Azido-Analogon von Methionin, Azidohomoalanin (siehe Bild), ist eine empfindliche IR-Sonde für die Analyse der Struktur, Faltung und Elektrostatik von Proteinen, wie am Beispiel des Proteins NTL9 demonstriert wird. Die Sonde lässt sich leicht in Proteine einbauen, und die Azido-Frequenz im thermisch entfalteten Zustand ist deutlichen blauverschoben.

    10. Naturstoffe

      An Unusual Galactofuranose Lipopolysaccharide That Ensures the Intracellular Survival of Toxin-Producing Bacteria in Their Fungal Host (pages 7638–7642)

      Dr. Maria R. Leone, Dipl.-Biochem. Gerald Lackner, Prof. Dr. Alba Silipo, Prof. Dr. Rosa Lanzetta, Prof. Dr. Antonio Molinaro and Prof. Dr. Christian Hertweck

      Article first published online: 16 AUG 2010 | DOI: 10.1002/ange.201003301

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      Dresscode für das Leben in einem Pilz: Die Analyse der Kohlenhydrathülle des toxinproduzierenden Endobakteriums des phytopathogenen Pilzes Rhizopus microsporus ergab eine neuartige Lipopolysaccharid(LPS)-Struktur, die für die Infektion und Besiedelung des Pilzwirts wesentlich ist. Eine Mutante ohne das ungewöhnliche [[RIGHTWARDS ARROW]2)-β-D-Galactofuranose-(1[RIGHTWARDS ARROW]]n-O-Antigen (im Schema rot) konnte keine stabile Symbiose mit dem Pilz eingehen.

    11. Polymerasen

      Selective Modulation of DNA Polymerase Activity by Fixed-Conformation Nucleoside Analogues (pages 7643–7647)

      Dr. Robert L. Eoff, Dr. Colleen E. McGrath, Dr. Leena Maddukuri, Dr. S. Giovanna Salamanca-Pinzón, Dr. Victor E. Marquez, Prof. Lawrence J. Marnett, Prof. F. Peter Guengerich and Prof. Martin Egli

      Article first published online: 2 SEP 2010 | DOI: 10.1002/ange.201003168

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      North- und South-Methanocarba-2′-desoxyadenosintriphosphate mit fixierter Konformation beeinflussen die durch HIV-1-RT und drei weitere humane DNA-Polymerasen (pols) der Y-Familie katalysierte DNA-Strangverlängerung unterschiedlich. Alle Polymerasen bevorzugten die N-Furanosegeometrie, obwohl pol η beide Mimetika inserieren kann. Der Wuchs von Brustkrebszellen, die pol ι überexprimieren, wurde durch N-MC-dATP nachhaltiger gehindert als der Wuchs gutartiger Brustzellen.

    12. Konjugierte Polymere

      Fluorous Biphase Synthesis of a Poly(p-phenyleneethynylene) and its Fluorescent Aqueous Fluorous-Phase Emulsion (pages 7648–7650)

      Jeewoo Lim and Prof. Dr. Timothy M. Swager

      Article first published online: 2 SEP 2010 | DOI: 10.1002/ange.201003111

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      Eine hochfluorierte Verbindung mit starrer 3D-Gestalt wurde als Monomer für Poly(p-phenylenethinylene) (PPEs) synthetisiert. Anhand einer Zweiphasensynthese (fluoriges/organisches Lösungsmittel) wurde das PPE synthetisiert, welches eine selektive Löslichkeit in fluorigen Lösungsmitteln zeigt. Eine fluorige Lösung des Polymers konnte in eine wässrige Emulsion mit hoher Fluoreszenzquantenausbeute überführt werden (siehe Bild).

    13. Supramolekulare Katalyse

      Catalytic Hydrogenation of Norbornadiene by a Rhodium Complex in a Self-Folding Cavitand (pages 7651–7654)

      Dr. Maria Angeles Sarmentero, Dr. Héctor Fernández-Pérez, Dr. Erik Zuidema, Dr. Carles Bo, Prof. Anton Vidal-Ferran and Prof. Pablo Ballester

      Article first published online: 30 AUG 2010 | DOI: 10.1002/ange.201003026

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      In Schale geworfen: Die Einführung von [Rh(nbd)2]BF4 (nbd=Norbornadien) in einen Cavitanden mit tiefem Hohlraum ergibt einen Katalysator für die Hydrierung von Norbornadien zu Norbornen (siehe Bild). Der Cavitand wirkt als zweite Ligandensphäre und verändert die Stabilität, Selektivität und Reaktivität gegenüber den Eigenschaften des freien metallorganischen Komplexes in Lösung.

    14. Bildgebungsverfahren

      Scanning Imaging of Magnetic Nanoparticles for Quantitative Molecular Imaging (pages 7655–7658)

      Dr. Li Yao, Andrew C. Jamison and Prof. Shoujun Xu

      Article first published online: 30 AUG 2010 | DOI: 10.1002/ange.201002830

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      Als molekulare Sonden binden markierte magnetische Nanopartikel (NPs) spezifisch an bestimmte Antikörper. Das Magnetfeld der gebundenen NPs wird durch Abrastern mit einem optischen Magnetometer detektiert, das auf den magneto-optischen Eigenschaften von Alkalimetallatomen beruht. Die Magnetisierung – und damit die Zahl der Antikörper-gebundenen magnetischen NPs – und die zugehörigen zweidimensionalen Informationen werden simultan erhalten.

    15. Bildgebungsreagentien

      A Fluorescent Rosamine Compound Selectively Stains Pluripotent Stem Cells (pages 7659–7662)

      Dr. Chang-Nim Im, Dr. Nam-Young Kang, Dr. Hyung-Ho Ha, Dr. Xuezhi Bi, Dr. Jae Jung Lee, Dr. Sung-Jin Park, Dr. Sang Yeon Lee, Dr. Marc Vendrell, Dr. Yun Kyung Kim, Dr. Jun-Seok Lee, Dr. Jun Li, Dr. Young-Hoon Ahn, Dr. Bo Feng, Dr. Huck-Hui Ng, Dr. Seong-Wook Yun and Prof. Dr. Young-Tae Chang

      Article first published online: 2 SEP 2010 | DOI: 10.1002/ange.201002463

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      Ein gutes Image: Die fluoreszierende Verbindung CDy1 färbt selektiv embryonische Stammzellen an (siehe Schema). CDy1 wurde zur Identifizierung von Fibroblasten verwendet, die eine Umprogrammierung zu pluripotenten, GFP exprimierenden Stammzellen eingehen.

    16. Metall-organische Gerüststrukturen

      Flexibility in a Metal–Organic Framework Material Controlled by Weak Dispersion Forces: The Bistability of MIL-53(Al) (pages 7663–7665)

      Dr. Andrew M. Walker, Dr. Bartolomeo Civalleri, Dr. Ben Slater, Dr. Caroline Mellot-Draznieks, Dr. Furio Corà, Prof. Claudio M. Zicovich-Wilson, Guillermo Román-Pérez, Prof. José M. Soler and Prof. Julian D. Gale

      Article first published online: 3 SEP 2010 | DOI: 10.1002/ange.201002413

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      Atmungsaktiv: Nach DFT-Rechnungen wird die außergewöhnliche, thermisch induzierte Dichteänderung der Metall-organischen Gerüststruktur MIL53(Al) durch konkurrierende kurz- und langreichweitige Wechselwirkungen sowie entropische Faktoren bestimmt. Wie die gezeigte Struktur andeutet (C grün, Al cyan, O rot, H weiß), stabilisieren bei tiefen Temperaturen dispersive Wechselwirkungen eine engporige Form. Bei 325–375 K verursacht die Schwingungsentropie eine Ausdehnung der Struktur, sodass nun große Mengen leichter Gase adsorbiert werden können.

    17. Wirkstoffbindung

      Interaction of Epothilone B (Patupilone) with Microtubules as Detected by Two-Dimensional Solid-State NMR Spectroscopy (pages 7666–7669)

      Dr. Ashutosh Kumar, Prof. Henrike Heise, Dr. Marcel J. J. Blommers, Dr. Philipp Krastel, Dr. Esther Schmitt, Dr. Frank Petersen, Dr. Siva Jeganathan, Dr. Eva-Maria Mandelkow, Dr. Teresa Carlomagno, Prof. Christian Griesinger and Prof. Marc Baldus

      Article first published online: 31 AUG 2010 | DOI: 10.1002/ange.201001946

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      Die Apoptose von Krebszellen ist die Folge, wenn Epothilone wie Patupilon nach einem bislang unbekannten Mechanismus die Polymerisation von αβ-Tubulindimeren zu Mikrotubuli auslösen. Durch Festkörper-NMR-Spektroskopie von Mikrotubuli-gebundenem Patupilon wurden nun Atompositionen des Wirkstoffs identifiziert, deren chemische Verschiebungen durch den Bindevorgang deutlich verändert werden (siehe Korrelationsspektren von freiem (schwarz) und komplexiertem Patupilon (rot)).

    18. Enzymmimetika

      The Third Hydrogenase: A Ferracyclic Carbamoyl with Close Structural Analogy to the Active Site of Hmd (pages 7670–7673)

      Peter J. Turrell, Dr. Joseph A. Wright, Jamie N. T. Peck, Dr. Vasily S. Oganesyan and Prof. Dr. Christopher J. Pickett

      Article first published online: 25 AUG 2010 | DOI: 10.1002/ange.201004189

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      Der Natur abgeschaut: Die Synthese eines Strukturanalogons des aktiven Zentrums der [Fe]-Hydrogenase wird beschrieben (siehe Struktur; C grau, H dunkelblau, Fe grün, N hellblau, O rot, S gelb). Es wird vermutet, dass das natürliche Enzym den fünfgliedrigen Ferracyclus aufbaut, um den 2-Hydroxypyridinsubstituenten in einer Position auszurichten, in der er die heterolytische Spaltung von Diwasserstoff unterstützt. Das nun verfügbare Analogon kann dazu dienen, diese Annahme zu prüfen.

    19. Enzymmodelle

      [Fe]-Hydrogenase Models Featuring Acylmethylpyridinyl Ligands (pages 7674–7677)

      Dr. Dafa Chen, Dr. Rosario Scopelliti and Prof. Dr. Xile Hu

      Article first published online: 2 SEP 2010 | DOI: 10.1002/ange.201004579

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      Eisen und seine unmittelbare Umgebung sind maßgeblich für niedermolekulare [Fe]-Hydrogenase-Modelle, deren Synthese, Struktur und Reaktivität beschrieben werden. Die Modelle enthalten den ungewöhnlichen Acylmethylpyridinyl-Liganden, der ausschließlich in dem Enzym gefunden wird.

    20. Photolytische Aktivierung von P4

      Photochemical Incorporation of Diphosphorus Units into Organic Molecules (pages 7678–7680)

      Daniel Tofan and Prof. Christopher C. Cummins

      Article first published online: 26 AUG 2010 | DOI: 10.1002/ange.201004385

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      Von P4zu organischen Disphosphanen in einem Schritt: Die Photolyse von Lösungen von P4 und 1,3-Dienen liefert bicyclische organische Diphosphane in einer einstufigen, metallfreien Reaktion. So konnten aus 2,3-Dimethylbutadien oder 1,3-Butadien (siehe Bild) die Diphosphanprodukte P2(C6H10)2 und P2(C4H6)2 isoliert und strukturell charakterisiert werden.

    21. C-F-Aktivierung

      C[BOND]F Activation of Fluorobenzene by Silylium Carboranes: Evidence for Incipient Phenyl Cation Reactivity (pages 7681–7684)

      Simon Duttwyler, Dr. Christos Douvris, Prof. Dr. Nathanael L. P. Fackler, Fook S. Tham, Prof. Christopher A. Reed, Prof. Dr. Kim K. Baldridge and Prof. Dr. Jay S. Siegel

      Article first published online: 3 SEP 2010 | DOI: 10.1002/ange.201003762

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      Saurer Angriff: Die C-F-Aktivierung von Fluorbenzol gelang mit den äußerst starken Silyl-Lewis-Säuren [Et3Si(X)]+ (X=PhF oder Et3SiH) und [(2,6-Dixylyl-C6H3)SiMe2]+ im Team mit dem Anion CHB11Cl11. Sie spalten Fluorid aus nichtaktiviertem Fluorbenzol ab und liefern so arylierte Produkte, entsprechend einer Phenylkation-artigen Reaktivität (siehe Schema).

    22. Keto-Enol-Kinetik

      Carboxylic Acid Catalyzed Keto-Enol Tautomerizations in the Gas Phase (pages 7685–7687)

      Dr. Gabriel da Silva

      Article first published online: 6 SEP 2010 | DOI: 10.1002/ange.201003530

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      Lang lebe das Keton! Carbonsäuren sind direkt an Keto-Enol-Tautomerisierungen in der Gasphase beteiligt, die über einen neuartigen Reaktionsmechanismus mit chemisch aktivierter doppelter Wasserstoffverschiebung (DHS) verlaufen. Dieser Mechanismus senkt die Reaktionsbarriere um eine Größenordnung und verringert die Lebensdauer der atmosphärischen Enolformen um ungefähr eine Stunde.

    23. Metall-organische Gerüste

      Using Pressure to Provoke the Structural Transition of Metal–Organic Frameworks (pages 7688–7691)

      Dr. Isabelle Beurroies, Mohammed Boulhout, Dr. Philip L. Llewellyn, Prof. Bogdan Kuchta, Prof. Gérard Férey, Dr. Christian Serre and Dr. Renaud Denoyel

      Article first published online: 27 AUG 2010 | DOI: 10.1002/ange.201003048

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      Poröse Festkörper unter Druck: Eine Hysterese des Ein- und Ausströmens von Quecksilber in MIL-53(Cr)-Partikel wird mit einem Übergang von groß- zu kleinporigen Formen des Metall-organischen Gerüstmaterials erklärt, der aus dem isostatischen Druck des Quecksilbermediums um die porösen Partikel folgt. Das beobachtete Verhalten, das qualitativ durch ein einfaches energetisches Modell wiedergegeben wird, deutet auf Anwendungsmöglichkeiten als molekulare Stoßdämpfer oder Schraubenfeder hin.

    24. Chinonkomplexe

      Discovery, Structure, and Anticancer Activity of an Iridium Complex of Diselenobenzoquinone (pages 7692–7695)

      Dr. Hani Amouri, Dr. Jamal Moussa, Dr. Anna K. Renfrew, Prof. Paul J. Dyson, Dr. Marie Noelle Rager and Lise-Marie Chamoreau

      Article first published online: 17 AUG 2010 | DOI: 10.1002/ange.201002532

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      [Cp*Ir(η4-C6H4Se2)] wurde als erster beständiger η4-Diseleno-p-benzochinon-Komplex isoliert. Eine Röntgenstrukturanalyse bestätigt die Koordination des bislang nicht ermittelbaren Diselenobenzochinon-Intermediats (siehe Bild; Ir magenta, Se gelb). Bei einem gemeinsamen Test auf Antikrebsaktivität mit seinen Sauerstoff- und Schwefelanaloga wirkte nur der Diselenokomplex zytotoxisch; seine Aktivität war derjenigen von Cisplatin vergleichbar.

    25. Cycloadditionen

      [4+2] Cycloaddition Reaction of Cyclic Alkyne–{Co2(CO)6} Complexes with Dienes (pages 7696–7699)

      Prof. Dr. Nobuharu Iwasawa, Isao Ooi, Dr. Kennichi Inaba and Dr. Jun Takaya

      Article first published online: 3 SEP 2010 | DOI: 10.1002/ange.201002683

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      Eine allgemeine Vorschrift für die Titelreaktion wurde entwickelt. Sie lässt sich auf zahlreiche acyclische 1,3-Diene und cyclische Alkin-{Co2(CO)6}-Komplexe anwenden und liefert nach oxidativer Aufarbeitung unterschiedliche Arten benzanellierter mittlerer Ringe (siehe Schema). Interessant ist, dass die [4+2]-Cycloaddition bevorzugt statt der Pauson-Khand-Reaktion abläuft.

    26. Buckybowls

      The Bicorannulenyl Dianion: A Charged Overcrowded Ethylene (pages 7700–7704)

      David Eisenberg, Dr. Edward A. Jackson, Jennifer M. Quimby, Prof. Dr. Lawrence T. Scott and Dr. Roy Shenhar

      Article first published online: 2 SEP 2010 | DOI: 10.1002/ange.201002515

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      Bicorannulenyl, ein großes Biaryl bestehend aus zwei „schüsselförmigen“ Corannulenen, wird nach Reduktion zum Dianion in ein sterisch überfrachtetes Ethylen umgewandelt (siehe Bild). DFT-Rechnungen und NMR-spektroskopische Untersuchungen lassen den Doppelbindungscharakter der zentralen Bindung zwischen den beiden Untereinheiten erkennen. Drei stabile Diastereomere, die sich durch Inversion und Rotation um die zentrale Bindung ineinander umwandeln lassen, wurden gefunden.

    27. Mikroreaktoren

      Cross-Coupling in a Flow Microreactor: Space Integration of Lithiation and Murahashi Coupling (pages 7705–7709)

      Dr. Aiichiro Nagaki, Akira Kenmoku, Yuya Moriwaki, Atsushi Hayashi and Prof. Jun-ichi Yoshida

      Article first published online: 3 SEP 2010 | DOI: 10.1002/ange.201002763

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      Mit dem Strom schwimmen: Der Einsatz von Palladiumkatalysatoren mit einem Carbenliganden bewirkte eine schnellere Murahashi-Kupplung und ermöglichte deren Kombination mit einem Br-Li-Austausch zwischen ArBr und BuLi in einem Mikroreaktor (siehe Bild). Auf diese Art können zwei verschiedene Arylbromide innerhalb einer Minute verknüpft werden, ohne dass tiefe Temperaturen (−78°C) erforderlich waren.

    28. Transferhydrierung

      A Versatile Catalyst for Reductive Amination by Transfer Hydrogenation (pages 7710–7714)

      Chao Wang, Dr. Alan Pettman, Dr. John Bacsa and Prof. Jianliang Xiao

      Article first published online: 31 AUG 2010 | DOI: 10.1002/ange.201002944

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      Ein Iridiumkatalysator ermöglicht die reduktive Aminierung von Carbonylgruppen mit beispielloser Substratbreite, Selektivität und Aktivität in Gegenwart von Ameisensäure als Wasserstoffquelle (siehe Schema). Das Katalysatorsystem ist wesentlich besser als die verbreitet eingesetzten Borhydride.

    29. Silylverbindungen

      Chemoselective Catalytic Hydrosilylation of Nitriles (pages 7715–7718)

      Dipl.-Chem. Dmitry V. Gutsulyak and Dr. Georgii I. Nikonov

      Article first published online: 21 SEP 2010 | DOI: 10.1002/ange.201003069

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      Löbliches Verhalten: Der Ruthenium-Komplex [Cp(iPr3P)Ru(NCCH3)2]+ (Cp=Cyclopentadienyl) katalysiert die Monohydrosilylierung von Nitrilen (siehe Schema) und toleriert dabei fast jede Art von funktioneller Gruppe. Der Katalysator wird aus einfachen, kommerziell erhältlichen Verbindungen synthetisiert, ist luftstabil und wiederverwendbar und arbeitet unter lösungsmittelfreien Bedingungen.

    30. Magnetische Materialien

      Facile Synthesis of Copper(II)Immobilized on Magnetic Mesoporous Silica Microspheres for Selective Enrichment of Peptides for Mass Spectrometry Analysis (pages 7719–7723)

      Shasha Liu, Hemei Chen, Xiaohui Lu, Prof. Chunhui Deng, Prof. Xiangmin Zhang and Prof. Pengyuan Yang

      Article first published online: 31 AUG 2010 | DOI: 10.1002/ange.201003602

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      Fesselnde Poren: Kupferionen wurden in den senkrechten Kanälen einer mesoporösen SiO2-Schale um einen Fe3O4-Kern immobilisiert. Dank der gut zugänglichen Mesoporen, der großen Porenoberfläche und der großen Menge an Cu2+-Ionen in den Kanälen gelingt der selektive Einfang von hydrophoben und hydrophilen Peptiden aus komplexen biologischen Proben mit anschließender magnetischer Abtrennung und MS-Analyse (siehe Bild).

    31. Asymmetrische Synthese

      Catalytic Asymmetric Direct Henry Reaction of Ynals: Short Syntheses of (2S,3R)-(+)-Xestoaminol C and (−)-Codonopsinines (pages 7724–7727)

      Dr. Daisuke Uraguchi, Shinji Nakamura and Prof. Dr. Takashi Ooi

      Article first published online: 31 AUG 2010 | DOI: 10.1002/ange.201004072

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      Drei sind ein guter Start: Eine Reihe optisch aktiver anti-β-Nitropropargylalkohole wurde durch die katalytische stereoselektive Addition von Nitroalkanen an Inale erhalten. Diese direkte Henry-Reaktion von Inalen eröffnete einen raschen Zugang zu drei Naturstoffen über Transformationen der Kohlenstoff-Kohlenstoff-Dreifachbindung.

    32. Quadratisch-planares RuII

      Ein quadratisch-planarer Ruthenium(II)-Komplex mit Low-Spin- Konfiguration (pages 7728–7731)

      Bjorn Askevold, Dr. Marat M. Khusniyarov, Dr. Eberhardt Herdtweck, Prof. Dr. Karsten Meyer and Dr. Sven Schneider

      Article first published online: 30 AUG 2010 | DOI: 10.1002/ange.201002296

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      Reichliche N[RIGHTWARDS ARROW]Ru-π-Donation führt dazu, dass der Ruthenium(II)-Komplex [RuCl{N(CH2CH2PtBu2)2}] (B) im Grundzustand – im Unterschied zu Caultons High-Spin(S=1)-Komplex [RuCl{N(SiMe2CH2PtBu2)2}] – die ungewöhnliche elektronische Low-Spin(S=0)-Konfiguration einnimmt. B wird in hohen Ausbeuten durch Reaktion von [RuCl2{HN(CH2CH2PtBu2)2}] (A) mit KOtBu erhalten.

    33. Spektroskopisches Lineal

      Ein Quantenpunkt-basiertes molekulares Lineal zur optischen Multiplexanalyse (pages 7732–7736)

      Dipl.-Chem. Frank Morgner, Dipl.-Chem. Daniel Geißler, Dr. Stefan Stufler, Dr. Nathaniel G. Butlin, Prof. Dr. Hans-Gerd Löhmannsröben and Dr. Niko Hildebrandt

      Article first published online: 30 AUG 2010 | DOI: 10.1002/ange.201002943

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      In allen Formen und Größen: Die zeitaufgelöste optische Analyse des Förster-Resonanzenergietransfers (FRET) von einem lumineszierenden Terbiumkomplex auf verschiedene Halbleiterquantenpunkte ermöglicht die genaue und schnelle Messung der Größe und Form der Quantenpunkte unter physiologischen Bedingungen. Dieses „spektroskopische Lineal“ eröffnet die Möglichkeit einer simultanen Analyse verschiedener biofunktionaler Prozesse bei sub-nanomolaren Konzentrationen.

    34. Bi-N-Heterocyclen

      Ein Dichlorcyclodibismadiazan (pages 7737–7740)

      Dr. Dirk Michalik, Prof. Dr. Axel Schulz and Dr. Alexander Villinger

      Article first published online: 2 SEP 2010 | DOI: 10.1002/ange.201003860

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      Labil und doch stabil: Die labile Bi-N-Bindung war kein Hinderungsgrund für die erfolgreiche Synthese des ersten Dichlorcyclodibismadiazans aus Terphenyl[BOND]N(H)BiCl2 und der Base DBU. Das Produkt zersetzt sich erst bei 205 °C und ist in einer Argonatmosphäre bei Raumtemperatur sowohl in Substanz als auch gelöst in Benzol stabil. Im Bildhintergrund ist die dreidimensionale Elektronendichte zusammen mit dem elektrostatischen Potential gezeigt.

    35. Oberflächenfunktionalisierung

      Reversible Selbstorganisation von Metallchalkogenid-Metalloxid- Nanostrukturen basierend auf dem Pearson-Konzept (pages 7741–7745)

      Jugal Kishore Sahoo, Dr. Muhammad Nawaz Tahir, Dr. Aswani Yella, Thomas D. Schladt, Dr. Enrico Mugnaoli, Dr. Ute Kolb and Prof. Dr. Wolfgang Tremel

      Article first published online: 16 AUG 2010 | DOI: 10.1002/ange.201000774

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      Von einzelnen Molekülen zu nanostrukturierten Materialien: Eine neuartige Modifizierungsstrategie für Schichtchalkogenide nutzt die mäßige Chalkophilie von Mn2+. MnO-Nanopartikel können gezielt an die Oberfläche von WS2-Nanoröhren gebunden und mit dem fluoreszierenden Dopamin-Derivat NBD funktionalisiert werden. Durch Zugabe eines Dopamin-Überschusses bei erhöhter Temperatur lassen sich die MnO-Nanopartikel reversibel von der Chalkogenidoberfläche ablösen.

    36. Einzelmolekülmagnete

      Ein achtkerniger [CrIII4DyIII4]-3d-4f-Einzelmolekülmagnet (pages 7746–7750)

      Julia Rinck, Dr. Ghenadie Novitchi, Willem Van den Heuvel, Liviu Ungur, Dr. Yanhua Lan, Prof. Dr. Wolfgang Wernsdorfer, Dr. Christopher E. Anson, Prof. Dr. Liviu F. Chibotaru and Prof. Dr. Annie K. Powell

      Article first published online: 2 SEP 2010 | DOI: 10.1002/ange.201002690

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      „Quadrat im Quadrat“: Der erste Cr-Dy-Einzelmolekülmagnet (SMM) mit einer Energiebarriere für die Spinreorientierung von 15 K wird vorgestellt. Die Anisotropie in dieser achtkernigen Verbindung ist auf die Ausrichtung der vier DyIII-Ionen (dunkelblaue Kugeln) zurückzuführen, die in Verbindung mit den Beiträgen der CrIII-Ionen (grüne Kugeln) zu SMM-Verhalten führt.

    37. Naturstoffe

      Totalsynthese des marinen Antibiotikums Pestalon und seine einfache Umwandlung in Pestalalacton und Pestalachlorid A (pages 7751–7754)

      Nikolay Slavov, Dr. Ján Cvengroš, Dr. Jörg-Martin Neudörfl and Prof. Dr. Hans-Günther Schmalz

      Article first published online: 31 AUG 2010 | DOI: 10.1002/ange.201003755

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      Überraschend: Die Totalsynthese des marinen Naturstoffes Pestalon (1), eines hoch substituierten Benzophenons mit starker antibiotischer Aktivität, gab Einblicke in die überraschende Neigung dieses und verwandter Moleküle, intramolekulare Cannizzaro-Tishchenko-Reaktionen einzugehen. Pestalon kann mit Ammoniak bei pH 8 in Pestalachlorid A (2) überführt werden, einen stark antimykotischen Metaboliten eines endophytischen Pilzes.

  10. Vorschau

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      Vorschau: Angew. Chem. 42/2010 (page 7759)

      Article first published online: 29 SEP 2010 | DOI: 10.1002/ange.201090135

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