Angewandte Chemie

Cover image for Vol. 123 Issue 43

October 17, 2011

Volume 123, Issue 43

Pages 10171–10436

  1. Titelbild

    1. Top of page
    2. Titelbild
    3. Innentitelbild
    4. Rücktitelbilder
    5. Innenrücktitelbilder
    6. Graphisches Inhaltsverzeichnis
    7. Vor Jahren in der Angewandten Chemie
    8. News
    9. Autoren-Profil
    10. Nachrichten
    11. Buchbesprechungen
    12. Essays
    13. Aufsätze
    14. Kurzaufsatz
    15. Highlights
    16. Zuschriften
    17. Vorschau
    1. Titelbild: Die CO-Oxidation als Modellreaktion für heterogene Prozesse (Angew. Chem. 43/2011) (page 10171)

      Prof. Hans-Joachim Freund, Prof. Gerard Meijer, Prof. Matthias Scheffler, Prof. Robert Schlögl and Prof. Martin Wolf

      Article first published online: 4 OCT 2011 | DOI: 10.1002/ange.201106913

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      Die CO-Oxidation dient als klassische Modellreaktion für heterogene Katalysen, wie H.-J. Freund et al. im Aufsatz auf S. 10 242 ff. erläutern. Das Bild zeigt das Fritz-Haber-Institut in Berlin-Dahlem, das auf eine langjährige Forschungstradition auf dem Gebiet heterogener Reaktionen zurückblickt. Neben dem Namensgeber (oben) verbrachten sechs weitere Nobelpreisträger Teile ihrer Laufbahn am FHI: Max von Laue, James Franck, Heinrich Wieland, Eugene Wigner, Ernst Ruska und Gerhard Ertl.

  2. Innentitelbild

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    13. Aufsätze
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    15. Highlights
    16. Zuschriften
    17. Vorschau
    1. Innentitelbild: Atomic-Scale Edge Structures on Industrial-Style MoS2 Nanocatalysts (Angew. Chem. 43/2011) (page 10172)

      Lars P. Hansen, Quentin M. Ramasse, Christian Kisielowski, Michael Brorson, Erik Johnson, Henrik Topsøe and Stig Helveg

      Article first published online: 7 SEP 2011 | DOI: 10.1002/ange.201105816

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      S2-basierte Nanokatalysatoren werden zur Hydrodesulfurierung in Ölraffinerien eingesetzt. In der Zuschrift auf S. 10 335 ff. präsentieren S. Helveg et al. einzelatomempfindliche Transmissionselektronenmikroskopieaufnahmen industriell hergestellter Nanokatalysatoren. Die beobachteten katalytisch wichtigen Kantenabschlüsse stimmen mit Voraussagen aus Modellstudien überein. Bild: P. Møller und S. Nygaard, Haldor Topsøe A/S.

  3. Rücktitelbilder

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    1. Rücktitelbild: Dynamic X-Ray Diffraction Computed Tomography Reveals Real-Time Insight into Catalyst Active Phase Evolution (Angew. Chem. 43/2011) (page 10437)

      Dr. Simon D. M. Jacques, Dr. Marco Di Michiel, Dr. Andrew M. Beale, Taha Sochi, Dr. Matthew G. O'Brien, Dr. Leticia Espinosa-Alonso, Prof. Dr. Bert M. Weckhuysen and Prof. Dr. Paul Barnes

      Article first published online: 4 OCT 2011 | DOI: 10.1002/ange.201106511

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      Röntgen-Farbaufnahmen lassen sich mit röntgenbeugungsgestützter Computertomographie (XRD-CT) erhalten, bei der die Kartierung des Beugungssignals aus dem Innern fester Objekte die materialspezifische Bildgebung ermöglicht. In ihrer Zuschrift auf S. 10 330 ff. stellen S. D. M. Jacques et al. das erste zeitaufgelöste XRD-CT-Experiment vor, das den Mechanismus aufdeckt, nach dem sich ein Katalysator aus seiner Vorstufe während der Präparation mm-großer industrieller Hydrierungskatalysatorkörper entwickelt.

  4. Innenrücktitelbilder

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    1. Innenrücktitelbild: Einblicke in den Mechanismus der photokatalytischen Wasserreduktion durch DFT-gestützte In-situ-EPR/Raman-Spektroskopie (Angew. Chem. 43/2011) (page 10438)

      Dr. Dirk Hollmann, Felix Gärtner, Prof. Dr. Ralf Ludwig, Enrico Barsch, Dr. Henrik Junge, Dr. Matthias Blug, Dr. Sascha Hoch, Prof. Dr. Matthias Beller and Prof. Dr. Angelika Brückner

      Article first published online: 7 SEP 2011 | DOI: 10.1002/ange.201106051

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      Der Mechanismus der photokatalytischen Wasserspaltung ist für die rationale Entwicklung effektiver Katalysatoren essenziell. In der Zuschrift auf S. 10 429 ff. nutzten R. Ludwig, M. Beller, A. Brückner et al. eine Kombination aus drei spektroskopischen In-situ-Methoden, um das Zusammenspiel von Iridium- und Eisenkatalysatoren im Zyklus der H2-Produktion aus Wasser zu verfolgen, und konnten so den Reaktionsmechanismus bestätigen.

  5. Graphisches Inhaltsverzeichnis

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    1. Hans-Joachim (Hajo) Freund (pages 10192–10193)

      Article first published online: 30 AUG 2011 | DOI: 10.1002/ange.201105527

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      „Mit achtzehn wollte ich entweder Physiker oder Chemiker werden. Ich warte auf die Entdeckung einer zielführenden Therapie gegen Alzheimer …“ Dies und mehr von und über Hans-Joachim (Hajo) Freund finden Sie auf Seite 10192.

  9. Nachrichten

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  10. Buchbesprechungen

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    1. Chemie über den Wolken … und darunter. Herausgegeben von Reinhard Zellner (pages 10196–10197)

      Gernot Friedrichs

      Article first published online: 27 SEP 2011 | DOI: 10.1002/ange.201105604

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      und der Gesellschaft Deutscher Chemiker. Wiley-VCH, Weinheim 2011. 238 S., geb., 29.90 €.—ISBN 978-3527326518

  11. Essays

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    17. Vorschau
    1. One Hundred Years of the Fritz Haber Institute (pages 10198–10225)

      Prof. Dr. Bretislav Friedrich, Prof. Dr. Dieter Hoffmann and Dr. Jeremiah James

      Article first published online: 28 SEP 2011 | DOI: 10.1002/ange.201104792

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      Ein Rückblick: Die heute Fritz-Haber-Institut genannte Einrichtung sollte das befürchtete Ende der deutschen technischen und wissenschaftlichen Überlegenheit verhindern. Seine Geschichte – von der „goldenen Ära“ in den 1920ern, über die kriegsbezogene Forschung während der Weltkriege und lähmenden Verluste infolge des Krieges, bis zu seinem beeindruckenden Wachstum in den 1950ern – ist ein Spiegel der Entwicklung Deutschlands im 20. Jahrhundert.

    2. Wissenschaftsgeschichte

      Fritz Haber – ein verfemter Gelehrter (pages 10226–10240)

      Magda Dunikowska and Prof. Ludwik Turko

      Article first published online: 28 SEP 2011 | DOI: 10.1002/ange.201105425

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      Immer wieder präsent und doch immer entfernter im Zeitenstrom, bewegt Fritz Haber nach wie vor die Gemüter. Unter den zahlreichen aus Breslau stammenden hochkarätigen Persönlichkeiten scheint es keine weitere so kontroverse wie ihn zu geben, den Entdecker der Ammoniaksynthese und späteren Pionier der chemischen Kriegsführung an den Fronten des Ersten Weltkrieges.

  12. Aufsätze

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    1. Heterogene Katalyse

      Die CO-Oxidation als Modellreaktion für heterogene Prozesse (pages 10242–10275)

      Prof. Hans-Joachim Freund, Prof. Gerard Meijer, Prof. Matthias Scheffler, Prof. Robert Schlögl and Prof. Martin Wolf

      Article first published online: 29 SEP 2011 | DOI: 10.1002/ange.201101378

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      Beste Referenzen: Der enorme Fortschritt im grundlegenden Verständnis heterogener Katalysen basiert zu einem erheblichen Teil auf Studien der CO-Oxidation als Beispielreaktion für heterogene Prozesse. Experimentelle und theoretische Ergebnisse zu dieser scheinbar simplen Reaktion werden vorgestellt, und es wird aufgezeigt, wie sich hieraus allgemeine Schlussfolgerungen über heterogene Reaktionen ableiten lassen.

    2. Gasphasenchemie

      Chemie mit Methan: Studieren geht über Probieren! (pages 10276–10297)

      Prof. Dr. Helmut Schwarz

      Article first published online: 8 JUN 2011 | DOI: 10.1002/ange.201006424

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      Elementarschritte in der thermischen Aktivierung von Methan werden aus experimenteller und theoretischer Sicht beleuchtet; den größten Einfluss auf die metallorganische Chemie von Methan haben relativistische Effekte, Zweizustandsreaktivität, Clustergröße und Ligandeneffekte.

  13. Kurzaufsatz

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    1. In-situ-Analyse von Oberflächen

      Bestimmung der Struktur, Zusammensetzung und Dynamiken molekularer Oberflächen unter Reaktionsbedingungen bei hohen Drücken und an der Fest-flüssig-Phasengrenzfläche (pages 10298–10311)

      Prof. Gabor A. Somorjai, Simon K. Beaumont and Selim Alayoglu

      Article first published online: 27 MAY 2011 | DOI: 10.1002/ange.201008214

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      Mehr Realismus bitte: Unter realistischen Reaktionsbedingungen, d. h. bei hohen Drücken oder in Lösung, werden oftmals abweichende Adsorbat- und Oberflächenstrukturen, Zusammensetzungen und Dynamiken als unter Vakuumbedingungen beobachtet. Speziell entwickelte Messinstrumente ermöglichen eine Erforschung von Grenzflächenphänomenen unter realitätsnahen Bedingungen auf molekularer Ebene.

  14. Highlights

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    1. Chemische Sensoren

      Hochempfindlicher Wasserstoffnachweis mithilfe von rissigen Palladiumfilmen auf nachgiebigen Substraten (pages 10312–10314)

      Dr. Aleksander Gurlo and Prof. David R. Clarke

      Article first published online: 4 AUG 2011 | DOI: 10.1002/ange.201103845

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      Wasserstoffschwamm: Die reversible Ausdehnung von Palladium-Nickel-Legierungen nach Wasserstoffabsorption verschließt mechanisch die Nanolücken in rissigen Pd-Ni-Filmen auf Elastomerträgern, sodass elektrischer Strom fließen kann (siehe Bild). Wenn der Wasserstoff entfernt wird, kehrt das Elastomer in seinen Ausgangszustand zurück, und zahlreiche potenzielle Bruchkontakte öffnen sich entlang der Risse.

    2. Kohlendioxid-Abscheidung

      Der Kohlendioxid-Abscheidung an der Gas-flüssig-Grenzfläche auf der Spur (pages 10315–10316)

      Dr. Florian Maier

      Article first published online: 31 AUG 2011 | DOI: 10.1002/ange.201105157

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      Oberflächenforschung trifft auf Flüssigkeiten: Mit neuen Methoden der Photoelektronenspektroskopie sowie neuen Materialklassen wurde ein tieferer Einblick in entscheidende Vorgänge bei der Abscheidung von Kohlendioxid in Flüssigkeiten bei Prozessen der CO2-Abscheidung und -Speicherung gewonnen, z. B. bei der selektiven CO2-Absorption in wässrigem Monoethanolamin (siehe Bild; grau C, weiß H, blau N, rot O).

  15. Zuschriften

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    17. Vorschau
    1. Selektive Oxidationen

      Selective Oxidation of Glycerol by Highly Active Bimetallic Catalysts at Ambient Temperature under Base-Free Conditions (pages 10318–10321)

      Gemma L. Brett, Qian He, Ceri Hammond, Dr. Peter J. Miedziak, Dr. Nikolaos Dimitratos, Dr. Meenakshisundaram Sankar, Dr. Andrew A. Herzing, Dr. Marco Conte, Dr. Jose Antonio Lopez-Sanchez, Prof. Christopher J. Kiely, Prof. David W. Knight, Dr. Stuart H. Taylor and Prof. Graham J. Hutchings

      Article first published online: 24 AUG 2011 | DOI: 10.1002/ange.201101772

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      Legierte Au-Pt-Nanopartikel auf einem Mg(OH)2-Träger (siehe STEM-HAADF-Bild) zeigen hohe Aktivitäten in der selektiven Oxidation von Polyolen mit molekularem Sauerstoff als Oxidationsmittel unter milden Reaktionsbedingungen und ohne Zusatz von Base.

    2. Nanostrukturen

      Anisotropic Growth of Titania onto Various Gold Nanostructures: Synthesis, Theoretical Understanding, and Optimization for Catalysis (pages 10322–10325)

      Zhi Wei Seh, Dr. Shuhua Liu, Shuang-Yuan Zhang, Dr. M. S. Bharathi, Dr. H. Ramanarayan, Michelle Low, Kwok Wei Shah, Prof. Yong-Wei Zhang and Prof. Ming-Yong Han

      Article first published online: 13 SEP 2011 | DOI: 10.1002/ange.201104943

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      Wachstumsschub: Ein einfacher Weg wurde gefunden, um das anisotrope Wachstum von TiO2 auf unterschiedlich geformten Goldnanopartikeln in Richtung Janus-, exzentrischer oder konzentrischer Geometrie zu steuern (siehe Bild). Die Au-TiO2-Janus-Nanostrukturen sind nach Berechnungen energetisch stabil, und sie sind dank des auf einer Seite gut zugänglichen exponierten Goldkerns die katalytisch aktivsten unter den drei Formen.

    3. Goldkatalyse

      Mechanism and Active Sites of the Oxidation of CO over Au/TiO2 (pages 10326–10329)

      Dr. Tadahiro Fujitani and Dr. Isao Nakamura

      Article first published online: 16 SEP 2011 | DOI: 10.1002/ange.201104694

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      Bei niedrigen Reaktionstemperaturen (<320 K) spielt Feuchtigkeit eine wichtige Rolle für die Oxidation von CO auf Au/TiO2(110)-Oberflächen, da sie die Reaktion vorantreibt, wohingegen bei hohen Temperaturen (>320 K) ein derartiger Effekt nicht auftritt. Dies lässt vermuten, dass sich der Reaktionsmechanismus und die aktiven Zentren mit der Temperatur verändern (siehe Bild; rmath image=Anteil an gebildetem CO2 und pmath image=Wasserdruck)

    4. Heterogene Katalyse

      Dynamic X-Ray Diffraction Computed Tomography Reveals Real-Time Insight into Catalyst Active Phase Evolution (pages 10330–10334)

      Dr. Simon D. M. Jacques, Dr. Marco Di Michiel, Dr. Andrew M. Beale, Taha Sochi, Dr. Matthew G. O'Brien, Dr. Leticia Espinosa-Alonso, Prof. Dr. Bert M. Weckhuysen and Prof. Dr. Paul Barnes

      Article first published online: 20 SEP 2011 | DOI: 10.1002/ange.201104604

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      Farbenspiel: Die erste Dynamikstudie mit röntgenbeugungsgestützter Computertomographie erfasste die Strukturänderungen während der Präparation millimetergroßer industrieller Hydrierungskatalysatorkörper (siehe Bild; zeitlicher Verlauf von links nach rechts, Farben geben unterschiedliche Katalysatorphasen wieder). Die Methode hat das Potenzial zur chemischen Bildgebung makroskopischer Objekte, die physikochemischen Änderungen unterliegen.

    5. Hochauflösende Mikroskopie

      Atomic-Scale Edge Structures on Industrial-Style MoS2 Nanocatalysts (pages 10335–10338)

      Lars P. Hansen, Quentin M. Ramasse, Christian Kisielowski, Michael Brorson, Erik Johnson, Henrik Topsøe and Stig Helveg

      Article first published online: 16 AUG 2011 | DOI: 10.1002/ange.201103745

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      Atome am Rande: Die atomaren Kanten des industriellen MoS2-Nanokatalysators wurden durch einzelatomempfindliche Transmissionselektronenmikroskopie abgebildet (siehe Bild). Die beobachteten Kantenabschlüsse stimmen mit Voraussagen aus Modellstudien überein, und die Ergebnisse tragen dazu bei, die „Materiallücke“ in der Katalyse zu schließen.

    6. Goldkatalyse

      Systematic Morphology Changes of Gold Nanoparticles Supported on CeO2 during CO Oxidation (pages 10339–10342)

      Tetsuya Uchiyama, Dr. Hideto Yoshida, Yasufumi Kuwauchi, Dr. Satoshi Ichikawa, Satoshi Shimada, Prof. Masatake Haruta and Prof. Seiji Takeda

      Article first published online: 9 SEP 2011 | DOI: 10.1002/ange.201102487

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      Die Morphologie von Gold-Nanopartikeln (GNPs) auf CeO2-Trägern und unter verschiedenen CO- und O2-Partialdrücken wird beschrieben; ihre Morphologie korreliert gut mit ihrer katalytischen Aktivität. Adsorbierte CO-Moleküle stabilisieren die {111}- und {100}-Flächen von GNP-Polyedern; O2-Moleküle dissoziieren an den GNP-CeO2-Grenzflächen unter Elektronenbestrahlung, was zu runden GNPs führt (siehe Diagramm).

    7. Phasencluster

      Phase Clusters in Large Populations of Chemical Oscillators (pages 10343–10346)

      Dr. Annette F. Taylor, Dr. Mark R. Tinsley, Fang Wang and Prof. Kenneth Showalter

      Article first published online: 3 MAY 2011 | DOI: 10.1002/ange.201008248

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      Und zum Schluss alle gemeinsam: Chemische Oszillatoren kommunizieren in einer Lösung über den Austausch intermediärer Spezies und bilden synchron oszillierende Cluster, deren Phase gegenüber der anderer Cluster verschoben ist. Dieses System entsteht aus nichtsynchronisierten Oszillationen bei niedriger Dichte n und führt schließlich über vier, drei und zwei zu einem einzigen Cluster mit steigendem n (siehe Bild).

    8. Nanomotoren

      Interaction of a Chemically Propelled Nanomotor with a Chemical Wave (pages 10347–10351)

      Snigdha Thakur, Jiang-Xing Chen and Prof. Raymond Kapral

      Article first published online: 23 MAR 2011 | DOI: 10.1002/ange.201100111

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      Ein chemisch angetriebener Nanomotor in Form eines Nanopartikel-Dimers wird durch die Wechselwirkung mit einer chemischen Welle zurückgeworfen (siehe Bild). Dieser Effekt bietet sich als möglicher Mechanismus für die gezielte Steuerung von Nanomotorbewegungen an.

    9. Wasserstoffspeicher

      The Particle-Size Dependence of the Activation Energy for Decomposition of Lithium Amide (pages 10352–10355)

      Dr. Khang Hoang, Dr. Anderson Janotti and Prof. Chris G. Van de Walle

      Article first published online: 5 JUL 2011 | DOI: 10.1002/ange.201100810

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      Größenverhältnisse: LiNH2 zersetzt sich nach zwei konkurrierenden Mechanismen in Li2NH und NH3: Bei einem werden native Defektstellen im Inneren (über einen Frenkel-Paar-Mechanismus), beim anderen an der Oberfläche des Materials gebildet (siehe Bild: H rot, Li grau, N blau). Der vorwiegende Mechanismus, und somit die Höhe der Aktivierungsenergie, hängen vom Oberfläche/Volumen-Verhältnis (oder der spezifischen Oberfläche) ab, das sich mit der Partikelgröße ändert.

    10. Photoelektronenspektroskopie

      Analysis of the Broadening of X-ray Photoelectron Spectroscopy Peaks for Ionic Crystals (pages 10356–10359)

      Dr. Connie J. Nelin, Prof. Dr. Paul S. Bagus, Dr. Matthew A. Brown, Dr. Martin Sterrer and Prof. Dr. Hans-Joachim Freund

      Article first published online: 20 JUN 2011 | DOI: 10.1002/ange.201100964

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      Ein intuitiver Ansatz verknüpft Bindungslängenänderungen Kern-Loch-ionisierter Zustände mit der Franck-Condon(FC)-Verbreiterung (ΔE) im Röntgenphotoelektronenspektrum ionischer Verbindungen. Für den Extremfall einer Monoschicht von MgO auf Ag(100) zeigt der Unterschied in der FC-Verbreiterung im Vergleich zu Bulk-MgO die andersartige Bindungssituation im trägerfixierten Oxid an (siehe Bild; r=Mg-O-Abstand).

    11. Abscheidung von CO2

      CO2 Capture in Amine-Based Aqueous Solution: Role of the Gas–Solution Interface (pages 10360–10363)

      Tanza Lewis, Dr. Manfred Faubel, Dr. Bernd Winter and Prof. Dr. John C. Hemminger

      Article first published online: 7 JUN 2011 | DOI: 10.1002/ange.201101250

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      Reduktion der CO2-Emission: Photoelektronenspektren einer wässrigen Monoethanolamin(MEA)-Lösung nach Reaktion mit CO2 werden genutzt, um die räumliche Verteilung von MEA und den Reaktionsprodukten relativ zur Grenzfläche der Lösung zu ermitteln (siehe Bild). Neutrales MEA hält sich vorrangig an der Oberfläche der Lösung auf, während protoniertes MEA und die Reaktionsprodukte die Lösung bevorzugen.

    12. Elektrokatalyse

      Role of Surface Iron in Enhanced Activity for the Oxygen Reduction Reaction on a Pd3Fe(111) Single-Crystal Alloy (pages 10364–10367)

      Dr. Xiaofang Yang, Dr. Jun Hu, Jie Fu, Prof. Ruqian Wu and Prof. Bruce E. Koel

      Article first published online: 22 SEP 2011 | DOI: 10.1002/ange.201101251

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      Teamarbeit: Pd0.9Fe0.1-Pd3Fe(111) (siehe Bild, Pd-Adatome gelb, Fe lila, Pd blaugrün, O rot, H weiß) ist bei der Sauerstoffreduktion fünf- bis achtmal aktiver als Pd(111). Erklärt werden könnte die hohe katalytische Aktivität mit einem kooperativen Effekt einer segregierten Pd-Schicht, die eine große Neigung hat, Oberflächen-O-Spezies durch Protonierung zu entfernen, mit aktivem Fe, das die Dissoziation von O2 fördert.

    13. Gold-Katalyse

      Low-Temperature Catalytic H2 Oxidation over Au Nanoparticle/TiO2 Dual Perimeter Sites (pages 10368–10371)

      Isabel Xiaoye Green, Dr. Wenjie Tang, Prof. Dr. Matthew Neurock and Prof. Dr. John T. Yates Jr.

      Article first published online: 31 MAY 2011 | DOI: 10.1002/ange.201101612

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      Duales Reaktionszentrum: Die katalytische Reaktion H2+O2 an einem Au/TiO2-Katalysator wurde durch Transmissions-IR-Spektroskopie und DFT-Rechnungen untersucht. Für die O2-unterstützte H2-Dissoziation wurde gefunden, dass sie über eine Ti-OOH-Zwischenstufe am Au/TiO2-Perimeter verläuft. Die berechneten Energiebarrieren (0.13–0.25 eV) für die Abfolge von niedernergetischen Reaktionsschritten stimmen mit dem experimentellen Ea-Wert von 0.22 eV überein.

    14. Brennstoffzellenkatalyse

      Degradation of Bimetallic Model Electrocatalysts: An In Situ X-Ray Absorption Spectroscopy Study (pages 10372–10374)

      Dr. Daniel Friebel, Daniel J. Miller, Dr. Dennis Nordlund, Dr. Hirohito Ogasawara and Prof. Anders Nilsson

      Article first published online: 13 JUL 2011 | DOI: 10.1002/ange.201101620

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      Gold-Träger destabilisiert Platin: Die niedrige Oberflächenenergie von Au führt dazu, dass ein Pt-Brennstoffzellenkatalysator von der Oberfläche des Au-Trägers entfernt wird. Je nach dem elektrochemischen Potential löst sich Pt entweder im Au-Substrat oder im Elektrolyten (siehe Bild). In-situ-HERFD-XAS-Messungen sprechen für die Bildung von PtO2 nach einem Auflösungs-Ausfällungs-Mechanismus.

    15. Heterogene Katalyse

      Highly Efficient and Stable CeNiHZOY Nano-Oxyhydride Catalyst for H2 Production from Ethanol at Room Temperature (pages 10375–10379)

      Dr. Cyril Pirez, Dr. Mickaël Capron, Dr. Hervé Jobic, Prof. Franck Dumeignil and Dr. Louise Jalowiecki-Duhamel

      Article first published online: 24 AUG 2011 | DOI: 10.1002/ange.201102617

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      Das Oxyhydrid CeNiHZOY ist ein besonderer Katalysator, der Ethanol bei 60 °C vollständig umsetzt und H2 in Gegenwart von Wasser und Sauerstoff produziert. Der H2-Anteil an den Gasphasenprodukten liegt bei 50 % (siehe Bild; c: Umsatz, p: Produktion). Das Oxyhydrid bildet sich durch In-situ-Aktivierung von CeNiOY mit H2 bei 250 °C. Das Vorliegen von Hydridspezies im Katalysator wurde durch inelastische Neutronenstreuung nachgewiesen.

    16. Determining the Behavior of RuOx Nanoparticles in Mixed-Metal Oxides: Structural and Catalytic Properties of RuO2/TiO2(110) Surfaces (pages 10380–10384)

      Dr. Fan Yang, Dr. Shankhamala Kundu, Dr. Alba B. Vidal, Prof. Jesús Graciani, Pedro J. Ramírez, Dr. Sanjaya D. Senanayake, Dr. Dario Stacchiola, Prof. Jaime Evans, Dr. Ping Liu, Prof. Javier Fdez Sanz and Dr. José A. Rodriguez

      Article first published online: 13 SEP 2011 | DOI: 10.1002/ange.201103798

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      Ein guter Draht: Mit Rastertunnelmikroskopie, Röntgenphotoelektronenspektroskopie und Dichtefunktionalrechnungen wurde die Wechselwirkung von RuO2-Nanostrukturen mit TiO2(110) untersucht. Rutheniumoxid bildet einzigartige, drahtähnliche Ru3O6-Strukturen auf TiO2, die sich bei Temperaturen von 400–600 K leicht reduzieren und reoxidieren lassen, und zeigt eine sehr hohe katalytische Aktivität für die CO-Oxidation bei niedriger Temperatur.

    17. Nanopartikel-Photokatalyse

      Structural and Electronic Study of an Amorphous MoS3 Hydrogen-Generation Catalyst on a Quantum-Controlled Photosensitizer (pages 10385–10389)

      Dr. Ming L. Tang, David C. Grauer, Dr. Benedikt Lassalle-Kaiser, Dr. Vittal K. Yachandra, Dr. Lilac Amirav, Prof. Jeffrey R. Long, Dr. Junko Yano and Prof. A. Paul Alivisatos

      Article first published online: 28 SEP 2011 | DOI: 10.1002/ange.201104412

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      Licht über dem Wasser: Eine amorphe Molybdänsulfidspezies von ähnlicher Struktur wie reduziertes MoS3 ist photokatalytisch aktiv für die Bildung von H2 aus H2O mit sichtbarem Licht (siehe Bild; TEOA=Triethanolamin). Thermisch in einem Schritt abgeschiedenes MoS3 wird durch quantenkontrollierte Halbleiternanokristalle photosensibilisiert, die als Modellsysteme für die Photophysik der Gewinnung von Treibstoff mit Sonnenenergie fungieren.

    18. Goldnanopartikel

      A Yolk@Shell Nanoarchitecture for Au/TiO2 Catalysts (pages 10390–10393)

      Dr. Ilkeun Lee, Dr. Ji Bong Joo, Prof. Yadong Yin and Prof. Francisco Zaera

      Article first published online: 6 APR 2011 | DOI: 10.1002/ange.201007660

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      Kein Entkommen: Ein neuer Katalysator, in dem Goldnanopartikel von Titandioxidnanokugeln umhüllt sind, wurde entwickelt (siehe Bild). Die neue Nanoarchitektur verhindert das Sintern und den Aktivitätsverlust dieser Nanopartikel, während sie den Reaktanten freien Zugang zur Metalloberfläche lässt. Das Ergebnis ist ein Katalysator, der die Oxidation von CO bei Raumtemperatur fördert und das Kalzinieren bei Temperaturen über 775 K verträgt.

    19. Komplexe Dynamische Strukturen

      Engineering of Synchronization and Clustering of a Population of Chaotic Chemical Oscillators (pages 10394–10397)

      Dr. Craig G. Rusin, Prof. Isao Tokuda, Prof. István Z. Kiss and Prof. John L. Hudson

      Article first published online: 6 APR 2011 | DOI: 10.1002/ange.201008194

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      Komplexe dynamische Strukturen gezielt wählen: Ein Ensemble aus 64 chemischen chaotischen Oszillatoren (Phasenraummomentaufnahmen, links), das die elektrochemische Auflösung von Nickel beschreibt, wird zur Bildung von Ein- (Mitte) und Zwei-Clusterzuständen (rechts) bei mildem globalem Feedback geführt.

    20. Heterogene Katalyse

      Titania-Supported Iridium Subnanoclusters as an Efficient Heterogeneous Catalyst for Direct Synthesis of Quinolines from Nitroarenes and Aliphatic Alcohols (pages 10398–10402)

      Lin He, Prof. Dr. Jian-Qiang Wang, Ya Gong, Dr. Yong-Mei Liu, Prof. Dr. Yong Cao, Prof. Dr. He-Yong He and Prof. Dr. Kang-Nian Fan

      Article first published online: 26 AUG 2011 | DOI: 10.1002/ange.201104089

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      Ein vielseitiger Heterogenkatalysator aus sub-nanometergroßen Iridiumclustern auf einem Titandioxid-Träger (Ir/TiO2-NCs) vermittelt die direkte Tandemsynthese von Chinolinderivaten aus leicht zugänglichen Nitroarenen und aliphatischen Alkoholen unter milden Bedingungen und ohne Additive (siehe Schema). Das hochselektive Verfahren toleriert verschiedenste funktionelle Gruppen.

    21. Siliciumdefekte

      Aktivierungsenergien für die Diffusion von Defekten in Silicium: die Rolle des Austauschkorrelationsfunktionals (pages 10403–10407)

      Prof. Dr. Stefan K. Estreicher, Dr. Daniel J. Backlund, Dr. Christian Carbogno and Prof. Dr. Matthias Scheffler

      Article first published online: 20 MAY 2011 | DOI: 10.1002/ange.201100733

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      Mit DFT-Rechnungen wurden die Aktivierungsenergien Ea für die Diffusion von Defekten in Si (blau im Bild) ermittelt (von links nach rechts: Diffusion von Oi0 (rot)). Die mit vier Austauschkorrelationsfunktionalen Exc berechneten Ea-Werte wurden mit experimentellen Daten verglichen. Die Ea-Werte der „atomähnlichen“ Defekte auf Zwischengitterplätzen sind meist unabhängig von Exc , im Unterschied zu stark gebundenen Verunreinigungen. Die besten Werte liefert das RPBE-Funktional.

    22. Metallfreie Katalyse

      Katalyse der Sauerstoffinsertion durch sp2-Kohlenstoff (pages 10408–10413)

      Dr. Benjamin Frank, Dr. Raoul Blume, Dr. Ali Rinaldi, Dr. Annette Trunschke and Prof. Dr. Robert Schlögl

      Article first published online: 16 AUG 2011 | DOI: 10.1002/ange.201103340

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      Graphitischer Kohlenstoff katalysiert die Insertion eines O-Atoms in Acrolein. Derart komplexe mehrstufige Reaktionsabläufe wurden bislang vorwiegend bei Metall(oxid)-Katalysatoren beobachtet. Im C-katalysierten Prozess wird das Formyl-H-Atom von nukleophilen O-Atomen an der Kante der graphitischen (0001)-Oberfläche angegriffen, und der aktivierte Aldehyd wird über mobile Epoxy-O-Atome oxidiert. sp2-Kohlenstoff ist demnach ein difunktioneller Katalysator.

    23. Nanostrukturierte Katalysatoren

      Nanopartikuläre intermetallische Verbindungen auf Kohlenstoffnanoröhren: aktive und selektive Hydrierungskatalysatoren (pages 10414–10418)

      Dr. Lidong Shao, Dr. Wei Zhang, Dr. Marc Armbrüster, Dr. Detre Teschner, Dr. Frank Girgsdies, Dr. Bingsen Zhang, Dr. Olaf Timpe, Matthias Friedrich, Prof. Dr. Robert Schlögl and Dr. Dang Sheng Su

      Article first published online: 28 JUN 2011 | DOI: 10.1002/ange.201008013

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      Nanomaßstab und doch geordnet: Die intermetallische Verbindung Pd2Ga wurde auf Kohlenstoffnanoröhren als Träger synthetisiert und als aktiver und selektiver Katalysator in der Alkinhydrierung angewendet. Intermetallische Verbindungen im Nanomaßstab dienen der Erzielung hoher Massenaktivität, während die geordnete Kristallstruktur der intermetallischen Verbindung hohe Barrieren für oberflächennahe chemische Vorgänge mit sich bringt und die Bildung größerer aktiver Pd-Zentren verhindert.

    24. Eisenoxid-Nanostrukturen

      Stabilisierung von Eisenoxid-Nanostrukturen mit mehrlagigem Kohlenstoff und Einsatz als Oxidationskatalysator (pages 10419–10423)

      Yongjun Gao, Prof. Dr. Ding Ma, Dr. Gang Hu, Peng Zhai, Prof. Dr. Xinhe Bao, Dr. Bo Zhu, Dr. Bingsen Zhang and Prof. Dr. Dang Sheng Su

      Article first published online: 8 AUG 2011 | DOI: 10.1002/ange.201101737

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      Kompositkatalysatoren aus mehrlagigem Kohlenstoff und Eisenoxid sind sehr aktiv in der katalytischen Oxidation von sekundären Alkoholen. Größe und Struktur der Eisenoxid-Partikel (blau im Transmissionselektonenmikroskopiebild), die in den mehrlagigen Kohlenstoff eingebettet sind, können relativ einfach über eine Änderung der Reduktionstemperatur kontrolliert werden.

    25. Aktiver Sauerstoff

      Aktiver Sauerstoff auf einem Au/TiO2-Katalysator – Bildung, Stabilität und Aktivität für die CO-Oxidation (pages 10424–10428)

      Dipl.-Chem. Daniel Widmann and Prof. Dr. R. Jürgen Behm

      Article first published online: 20 JUL 2011 | DOI: 10.1002/ange.201102062

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      In bester Lage: Aktiver Sauerstoff für die CO-Oxidation über Au/TiO2-Katalysatoren ist eine sehr stabile Sauerstoffspezies, deren Bildung leicht und kaum aktiviert ist. Es handelt sich dabei um Oberflächengittersauerstoff am Rand der Au-TiO2-Grenzfläche, der durch die Au-Nanopartikel aktiviert ist. Bei höheren Temperaturen können wegen thermisch aktivierter Oberflächendiffusion von OGitter und Leerstellen auch weiter entfernte Spezies an der Reaktion teilnehmen.

    26. Reaktionsmechanismen

      Einblicke in den Mechanismus der photokatalytischen Wasserreduktion durch DFT-gestützte In-situ-EPR/Raman-Spektroskopie (pages 10429–10433)

      Dr. Dirk Hollmann, Felix Gärtner, Prof. Dr. Ralf Ludwig, Enrico Barsch, Dr. Henrik Junge, Dr. Matthias Blug, Dr. Sascha Hoch, Prof. Dr. Matthias Beller and Prof. Dr. Angelika Brückner

      Article first published online: 10 AUG 2011 | DOI: 10.1002/ange.201103710

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      Die Kopplung von Raman- und EPR-Spektroskopie erwies sich als gut geeignet, um die Aktivierungs-, Reaktions- und Desaktivierungsschritte bei der Iridium- und Eisen-katalysierten Wasserspaltung mit Licht zu visualisieren. Auf der Grundlage dieser Studie ist die Entwicklung von aktiveren Wasserreduktionskatalysatoren möglich. IrPS=Iridium-Photosensibilisator, TEA=Triethylamin.

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      Vorschau: Angew. Chem. 44/2011 (page 10436)

      Article first published online: 11 OCT 2011 | DOI: 10.1002/ange.201190093

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