Angewandte Chemie

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July 2, 2012

Volume 124, Issue 27

Pages 6641–6898

  1. Titelbild

    1. Top of page
    2. Titelbild
    3. Innentitelbild
    4. Innenrücktitelbild
    5. Rücktitelbild
    6. Graphisches Inhaltsverzeichnis
    7. Vor Jahren in der Angewandten Chemie
    8. News
    9. Autoren-Profil
    10. Nachrichten
    11. Nachruf
    12. Buchbesprechung
    13. Highlights
    14. Kurzaufsatz
    15. Aufsatz
    16. Zuschriften
    17. Vorschau
    1. Titelbild: Silicon Nanowires as Photoelectrodes for Carbon Dioxide Fixation (Angew. Chem. 27/2012) (page 6641)

      Rui Liu, Guangbi Yuan, Candice L. Joe, Dr. Thomas E. Lightburn, Prof. Dr. Kian L. Tan and Prof. Dr. Dunwei Wang

      Version of Record online: 13 JUN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201204212

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      Die Photofixierung von CO2 zur Herstellung präparativ wertvoller Moleküle gelingt auf einer Photoelektrode auf Basis von Si-Nanodrähten. In ihrer Zuschrift auf S. 6813 ff. entwickeln K. L. Tan, D. Wang et al. eine Strategie, bei der aromatische Ketone die photogenerierten Elektronen aufnehmen. Die gebildeten Radikale reagieren dann mit CO2 zu α-Hydroxysäuren, Vorstufen der Wirkstoffe Ibuprofen und Naproxen. Ganz ähnlich zur natürlichen Photosynthese gewinnt diese Strategie an Reaktionsspezifität, indem die direkte Reduktion von CO2 vermieden wird.

  2. Innentitelbild

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    7. Vor Jahren in der Angewandten Chemie
    8. News
    9. Autoren-Profil
    10. Nachrichten
    11. Nachruf
    12. Buchbesprechung
    13. Highlights
    14. Kurzaufsatz
    15. Aufsatz
    16. Zuschriften
    17. Vorschau
    1. Innentitelbild: Watching Water Migration around a Peptide Bond (Angew. Chem. 27/2012) (page 6642)

      Kohei Tanabe, Dr. Mitsuhiko Miyazaki, Matthias Schmies, Alexander Patzer, Markus Schütz, Prof. Dr. Hiroshi Sekiya, Prof. Dr. Makoto Sakai, Prof. Dr. Otto Dopfer and Prof. Dr. Masaaki Fujii

      Version of Record online: 22 JUN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201204562

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      Die Bewegung eines einzelnen Wasserliganden um eine Peptidbindung in Azetanilid wurde mit zeitaufgelöster IR-Spektroskopie in Echtzeit untersucht. In ihrer Zuschrift auf S. 6708 ff. beobachten O. Dopfer, M. Fujii et al., dass ausgelöst durch Photoionisation der Wasserligand von der CO-Seite der Peptidbindung freigegeben und an der NH-Seite derselben Peptidbindung nach einer Migrationsphase von 5 ps eingefangen wird. Die Migration erfolgt über eine Zwischenstufe, in der das Wassermolekül weder an die CO- noch an die NH-Seite gebunden ist.

  3. Innenrücktitelbild

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    15. Aufsatz
    16. Zuschriften
    17. Vorschau
    1. Innenrücktitelbild: Wiederherstellung des B12-Makrocyclus durch radikalischen Ringschluss eines blauen Secocorrins (Angew. Chem. 27/2012) (page 6899)

      Mag. Markus Ruetz, Dr. Sergey N. Fedosov and Prof. Dr. Bernhard Kräutler

      Version of Record online: 13 JUN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201204200

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      Die Wiederherstellung des B12-Makrocyclus durch eine radikalische Reaktion eines blauen Secocorrinoids, das selbst ein Produkt des B12-Abbaus ist, wird durch B. Kräutler et al. auf S. 6885 ff. beschrieben. Das erhaltene Epicobalamin ist ein neuartiger Typus eines Vitamin-B12-Derivats und das erste B12-Analog mit den Hauptkomponenten der B12-Struktur, das durch humane B12-Bindungsproteine nur schwach gebunden wird.

  4. Rücktitelbild

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    1. Rücktitelbild: Controlled Synthesis of Titanate Nanodisks as Versatile Building Blocks for the Design of Hybrid Nanostructures (Angew. Chem. 27/2012) (page 6900)

      Cao-Thang Dinh, Yongbeom Seo, Thanh-Dinh Nguyen, Prof. Freddy Kleitz and Prof. Trong-On Do

      Version of Record online: 22 JUN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201204357

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      Anorganische Nanokristalle spielen eine zentrale Rolle in den Nanowissenschaften. F. Kleitz, T.-O. Do et al. stellen in ihrer Zuschrift auf S. 6712 ff. die nichtwässrige Bottom-up-Synthese gleichförmiger Titanat-Nanoscheiben mit 12–35 nm Durchmesser vor. Diese Nanoscheiben finden Anwendung als Bausteine für eine Reihe von Hybridnanostrukturen, wie Titanat-basierten mesoporösen Hybriden mit großer Oberfläche und maßgeschneiderter Porosität oder auch kolloidalen Metall-Titanat-Hybriden mit verbesserter katalytischer Aktivität.

  5. Graphisches Inhaltsverzeichnis

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  6. Vor Jahren in der Angewandten Chemie

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  7. News

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    15. Aufsatz
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  8. Autoren-Profil

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    1. V. Gevorgyan (page 6666)

      Version of Record online: 13 JUN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201201015

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      „Mit achtzehn wollte ich Bruce Lee oder wenigstens Chuck Norris sein. Mein Motto ist: Gib dem Zufall eine Chance! …“ Dies und mehr von und über V. Gevorgyan finden Sie auf Seite 6666.

  9. Nachrichten

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    15. Aufsatz
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  10. Nachruf

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    1. Robert E. Ireland (1929–2012) (page 6668)

      James A. Marshall

      Version of Record online: 31 MAY 2012 | DOI: 10.1002/ange.201203366

  11. Buchbesprechung

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    14. Kurzaufsatz
    15. Aufsatz
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    1. Writing Chemistry Patents and Intellectual Property. A Practical Guide. Von Francis J. Waller. (page 6669)

      Shankar Manyem and Christine A. Goddard

      Version of Record online: 25 MAY 2012 | DOI: 10.1002/ange.201202629

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      John Wiley & Sons, Hoboken, 2011. 256 S., geb., 69.90 €.—ISBN 978-0470497401

  12. Highlights

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    12. Buchbesprechung
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    14. Kurzaufsatz
    15. Aufsatz
    16. Zuschriften
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    1. Phosphorchemie

      Hochgeladene P1-zentrierte Kationen: Aussichten in der Synthese (pages 6670–6672)

      Kai-Oliver Feldmann and Dr. Jan J. Weigand

      Version of Record online: 31 MAY 2012 | DOI: 10.1002/ange.201201600

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      Phosphor im Mittelpunkt: Mehrere neue Merkmale der Titelverbindungen wurden kürzlich aufgedeckt. P1-zentrierte Kationen wurden als Reagentien zur Herstellung neuer Phosphorverbindungen und Übergangsmetallkomplexe eingesetzt. Die Ligandeneigenschaften der Kationen ähneln denen klassischer Phosphane, was Perspektiven für Anwendungen in der homogenen Katalyse eröffnet.

    2. Nanokohlenstoffe

      Elemente für ein rationales Polymerverfahren zur Synthese von Kohlenstoffnanostrukturen (pages 6673–6675)

      Stephen Schrettl and Prof. Holger Frauenrath

      Version of Record online: 25 MAY 2012 | DOI: 10.1002/ange.201201423

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      Wachstumsschub: Eine Serie neuer Studien könnte den Weg hin zu einer Polymermethode für die Synthese definierter Kohlenstoffnanostrukturen ebnen. Ein solcher Ansatz kombiniert die stufenweise organische Synthese von Kohlenstoffnanoröhren(CNT)-Endstücken mit deren Verwendung als Template zur CNT-Bildung durch Diels-Alder-Addition von Nitroethylen als maskiertes Acetylen.

  13. Kurzaufsatz

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    15. Aufsatz
    16. Zuschriften
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    1. Supramolekulare Chemie

      Selbstorganisierte Multivalenz: dynamische Ligandenanordnungen für hochaffine Bindungen (pages 6676–6685)

      Anna Barnard and Prof. David K. Smith

      Version of Record online: 11 JUN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201200076

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      Die Macht der Vielen: Selbstorganisation zur Erzeugung dynamischer Multivalenz (siehe Schema) ist eine wirkungsvolle Strategie mit wichtigen Vorteilen gegenüber der Verwendung statischer multivalenter Anordnungen. Dieser Ansatz ahmt Vorgänge nach, die in der Natur in Zellmembranen vorkommen, und könnte vielfältige Anwendungen in den Materialwissenschaften und der Nanomedizin finden.

  14. Aufsatz

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    1. Materialsynthese

      Biomineralisation als Inspirationsquelle für die Materialchemie (pages 6686–6700)

      Fabio Nudelman and Nico A. J. M. Sommerdijk

      Version of Record online: 25 MAY 2012 | DOI: 10.1002/ange.201106715

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      Lebende Organismen bilden spezielle organisch-anorganische Hybridmaterialien wie Knochen, Zähne und Schalen, die an ihre jeweilige Funktion hervorragend angepasst sind. Chemiker und Materialwissenschaftler entlehnen diese natürlichen Strategien, um Biominerale aufzubauen und ihre Eigenschaften für biomedizinische und technische Anwendungen abzustimmen.

  15. Zuschriften

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    15. Aufsatz
    16. Zuschriften
    17. Vorschau
    1. Proteinmarkierung

      Bioorthogonal Imaging of Aurora Kinase A in Live Cells (pages 6702–6707)

      Dr. Katherine S. Yang, Dr. Ghyslain Budin, Dr. Thomas Reiner, Dr. Claudio Vinegoni and Prof. Ralph Weissleder

      Version of Record online: 29 MAY 2012 | DOI: 10.1002/ange.201200994

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      Lebendige Farben: Aurorakinase A (AKA) wurde durch eine bioorthogonale Reaktion mit einem niedermolekularen AKA-Inhibitor (siehe Schema) und einem Fluoreszenzreporter in lebenden Zellen sichtbar gemacht. Das fluoreszierende Molekül wurde in der Metaphase an Spindelpolen und Mikroröhren platziert, in Einklang mit der Lokalisierung endogener und mit grün fluoreszierendem Protein markierter AKA.

    2. Wasserstoffbrücken

      Watching Water Migration around a Peptide Bond (pages 6708–6711)

      Kohei Tanabe, Dr. Mitsuhiko Miyazaki, Matthias Schmies, Alexander Patzer, Markus Schütz, Prof. Dr. Hiroshi Sekiya, Prof. Dr. Makoto Sakai, Prof. Dr. Otto Dopfer and Prof. Dr. Masaaki Fujii

      Version of Record online: 15 JUN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201203296

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      Auf verschlungenem Pfad: Die Bewegung eines einzelnen Wasserliganden um eine Peptidbindung in Acetanilid wurde mit zeitaufgelöster IR-Spektroskopie in Echtzeit untersucht. Ausgelöst durch Photoionisation wird der Wasserligand von der CO-Seite der Peptidbindung freigegeben und an der NH-Seite derselben Peptidbindung nach einer Migrationsphase von 5 ps eingefangen (siehe Bild).

    3. Hybridmaterialien

      Controlled Synthesis of Titanate Nanodisks as Versatile Building Blocks for the Design of Hybrid Nanostructures (pages 6712–6716)

      Cao-Thang Dinh, Yongbeom Seo, Thanh-Dinh Nguyen, Prof. Freddy Kleitz and Prof. Trong-On Do

      Version of Record online: 25 MAY 2012 | DOI: 10.1002/ange.201202046

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      Bauen mit Nanoziegeln: Einheitliche Titanat-Nanoscheiben mit einstellbarem Durchmesser von 12–35 nm wurden mit einer nichtwässrigen Methode erhalten und für das Design von titanatbasierten mesoporösen Hybridsystemen mit großer spezifischer Oberfläche und maßgeschneiderter Porosität genutzt. Sie eignen sich auch als effiziente Stabilisatoren für die Synthese kleiner, einheitlicher Metallnanopartikel mit verbesserter katalytischer Aktivität.

    4. Enantioselektive Katalyse

      Copper-Catalyzed Enantioselective Allylic Substitution with Readily Accessible Carbonyl- and Acetal-Containing Vinylboron Reagents (pages 6717–6721)

      Fang Gao, Dr. James L. Carr and Prof. Amir H. Hoveyda

      Version of Record online: 25 MAY 2012 | DOI: 10.1002/ange.201202856

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      Mehr mit Bor: Die Titelreaktion wurde für den Aufbau quartärer Kohlenstoff-Stereozentren unter Verwendung kommerziell erhältlicher Vinylbor-Reagentien entwickelt (siehe Schema, MOM=Methoxymethyl, NHC=N-heterocyclisches Carben, pin=Pinacolato). Die Anwendung dieser Methode auf die beiden isomeren Formen eines Intermediats der Morphin-Biosynthese veranschaulicht ihre Nützlichkeit.

    5. A Robust, Efficient, and Highly Enantioselective Method for Synthesis of Homopropargyl Amines (pages 6722–6725)

      Erika M. Vieira, Dr. Fredrik Haeffner, Prof. Marc L. Snapper and Prof. Amir H. Hoveyda

      Version of Record online: 23 MAY 2012 | DOI: 10.1002/ange.201202694

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      Schnell, robust, selektiv: Kupfer-katalysierte enantioselektive Additionen von Homopropargylgruppen an eine Vielzahl von Aldiminen verlaufen problemlos und mit hoher Selektivität. Die katalytische Methode ist skalierbar und praktisch, das Allenylboron-Reagens ist kommerziell erhältlich und die Umsetzung zu Aminen ist kostengünstig und gelingt in hoher Ausbeute.

    6. Bioimaging

      Ytterbium-Based Bioprobes for Near-Infrared Two-Photon Scanning Laser Microscopy Imaging (pages 6726–6729)

      Dr. Anthony D'Aléo, Dr. Adrien Bourdolle, Dr. Sophie Brustlein, Dr. Teddy Fauquier, Dr. Alexei Grichine, Dr. Alain Duperray, Dr. Patrice L. Baldeck, Dr. Chantal Andraud, Dr. Sophie Brasselet and Dr. Olivier Maury

      Version of Record online: 23 MAY 2012 | DOI: 10.1002/ange.201202212

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      Nimm zwei: Die Entwicklung und Charakterisierung eines stabilen makrocyclischen Ytterbium-Komplexes, der einen durch Zwei-Photonen-Absorption anregbaren Antennen-Liganden trägt, wird beschrieben (siehe Bild). Die biphotonische Sensibilisierung der Nahinfrarot-Lumineszenz von Ytterbium(III) und die Konzeption eines biphotonischen Nahinfrarot-Mikroskops ermöglichen die detailgetreue Abbildung dicker Gewebeproben.

    7. Nanomaterialien

      Nanoparticulate Iron Oxide Tubes from Microporous Organic Nanotubes as Stable Anode Materials for Lithium Ion Batteries (pages 6730–6734)

      Narae Kang, Dr. Ji Hoon Park, Jaewon Choi, Jaewon Jin, Jiseul Chun, Dr. Il Gu Jung, Jaehong Jeong, Prof. Je-Geun Park, Dr. Sang Moon Lee, Dr. Hae Jin Kim and Prof. Seung Uk Son

      Version of Record online: 24 MAY 2012 | DOI: 10.1002/ange.201202244

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      Röhren aus Röhren: Mikroporöse organische Nanoröhren wurden durch Sonogashira-Kupplung zwischen Tetra(4-ethinylphenyl)methan und N,N′-Di(4-iodphenyl)-4,4′-bipyridiniumdichlorid erhalten. Diese Nanoröhren dienten als Template für sekundäre anorganische Materialien, nämlich Fe2O3-Nanoröhren mit hoher Entladekapazität und ausgezeichneter Stabilität.

    8. Kristall-Engineering

      Uranyl Hybrid Material Derived from In Situ Ligand Synthesis: Formation, Structure, and an Unusual Phase Transformation (pages 6735–6738)

      Dr. Michael B. Andrews and Prof. Christopher L. Cahill

      Version of Record online: 24 MAY 2012 | DOI: 10.1002/ange.201202402

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      Die In-situ-Hydrolyse von 4-(Brommethyl)benzoesäure zu 4-(Hydroxymethyl)benzoesäure (HMBA) in Gegenwart des Uranylkations führte zu dem neuen Hybridmaterial (A)[UO2(HMBA)3] (A=NH4+ oder H3O+), das durch Röntgenbeugung charakterisiert wurde. Bei Einwirkung von Ethanol geht das Material eine Festkörperumwandlung ein, die mit dem Verlust eines Liganden und eines Gegenions unter Bildung von [UO2(HMBA)2] einhergeht (siehe Schema; O rot, C schwarz).

    9. Peptid-Amphiphil-Selbstorganisation

      Remodeling Cross-β Nanotube Surfaces with Peptide/Lipid Chimeras (pages 6739–6742)

      Dr. Rong Ni, Dr. W. Seth Childers, Dr. Kenneth I. Hardcastle, Dr. Anil K. Mehta and Prof. David G. Lynn

      Version of Record online: 27 JUN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201201173

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      Zwischen den Schichten: In einem einzigartigen Kreuzassoziat aus β-Peptid und Amphiphil befindet sich die Acylkette im Innern des hydrophoben Kreuz-β-Laminats (siehe Bild; Acylkette: rot, Peptid: grau, Lysin: blau). Außerdem lässt sich die Struktur der selbstorganisierten Oberfläche auf der Ebene einzelner Atome systematisch verändern, sodass eine Vielfalt an nanostrukturierten Biomaterialien geschaffen werden kann.

    10. Poröse aromatische Gerüste

      Lithiated Porous Aromatic Frameworks with Exceptional Gas Storage Capacity (pages 6743–6746)

      Dr. Kristina Konstas, James W. Taylor, Dr. Aaron W. Thornton, Dr. Cara M. Doherty, Wei Xian Lim, Dr. Timothy J. Bastow, Dr. Danielle F. Kennedy, Dr. Colin D. Wood, Dr. Barry J. Cox, Prof. James M. Hill, Dr. Anita J. Hill and Dr. Matthew R. Hill

      Version of Record online: 5 JUN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201201381

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      Steigerung durch Reduktion: Die Lithiierung des porösen aromatischen Gerüsts PAF-1 (blaue Struktur) führt zu einem reduzierten Gerüst mit höherer Gasspeicherkapazität (um 22, 71 und 320 % für H2, CH4 bzw. CO2 im Vergleich zu PAF-1). Das reduzierte Gerüst wurde spektroskopisch untersucht, und seine potenzielle Wasserstoffspeicherkapazität wurde berechnet.

    11. Selbstorganisation

      Self-Organization of Hydrogen-Bonding Naphthalene Chromophores into J-type Nanorings and H-type Nanorods: Impact of Regioisomerism (pages 6747–6751)

      Prof. Dr. Shiki Yagai, Yusaku Goto, Dr. Xu Lin, Prof. Dr. Takashi Karatsu, Prof. Dr. Akihide Kitamura, Dr. Daiki Kuzuhara, Prof. Dr. Hiroko Yamada, Dr. Yoshihiro Kikkawa, Dr. Akinori Saeki and Prof. Dr. Shu Seki

      Version of Record online: 24 MAY 2012 | DOI: 10.1002/ange.201201436

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      Regioisomere selbstorganisierende Moleküle bilden unterschiedliche null- und eindimensionale Nanostrukturen: Nanoringe bzw. Nanostäbe (siehe Bild) mit excitonischer Kopplung der Naphthalinchromophore vom J- bzw. H-Typ. In den flüssigkristallinen Zuständen liegen H-Brücken-gebundene Rosetten vor, was erklärt, wie die beobachteten Regioisomere zu unterschiedlichen Nanostrukturen mit charakteristischen excitonischen Wechselwirkungen führen.

    12. Elektrochemische Bildgebung

      Local Redox-Cycling-Based Electrochemical Chip Device with Deep Microwells for Evaluation of Embryoid Bodies (pages 6752–6756)

      Dr. Kosuke Ino, Taku Nishijo, Toshiharu Arai, Yusuke Kanno, Dr. Yasufumi Takahashi, Dr. Hitoshi Shiku and Prof. Dr. Tomokazu Matsue

      Version of Record online: 25 MAY 2012 | DOI: 10.1002/ange.201201602

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      Zelluläre Aktivität: Ein elektrochemischer Chip, der auf der lokalen Redox-Zyklisierbarkeit der Probe basiert (siehe Bild), wird zur Untersuchung der Aktivität von Kulturzellen verwendet. Mikrovertiefungen wurden auf dem Chip generiert, um Aggregate embryonaler Stammzellen einzufangen. Der Chip kann zur Evaluierung von dreidimensionalem Organgewebe genutzt werden.

    13. Magnetische Eigenschaften

      Unconventional Colossal Magnetoresistance in Sodium Chromium Oxide with a Mixed-Valence State (pages 6757–6760)

      Dr. Hiroya Sakurai, Dr. Taras Kolodiazhnyi, Dr. Yuichi Michiue, Dr. Eiji Takayama-Muromachi, Yuichi Tanabe and Prof. Dr. Hikomitsu Kikuchi

      Version of Record online: 18 JUN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201201884

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      Spinfrustration und der ungewöhnliche elektronische Zustand von Cr4+-Ionen bedingen einen kolossalen Magnetwiderstand (CMR) für das gemischtvalente Chromoxid NaCr2O4. Diese Entdeckung eröffnet neue Perspektiven für die Suche nach neuartigen CMR-Materialien, die bisher fast ausschließlich auf Manganoxide beschränkt waren.

    14. Heterogene Katalyse

      Structural Origin: Water Deactivates Metal Oxides to CO Oxidation and Promotes Low-Temperature CO Oxidation with Metals (pages 6761–6765)

      Hai-Feng Wang, Richard Kavanagh, Prof. Yang-Long Guo, Prof. Yun Guo, Prof. Guan-Zhong Lu and Prof.  P. Hu

      Version of Record online: 23 MAY 2012 | DOI: 10.1002/ange.201108981

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      Wassertests: Wasser desaktiviert Co3O4 in der CO-Oxidation, während es Platinmetalle aktiviert. DFT-Rechnungen ergeben als Ursache für dieses unterschiedliche Verhalten die deutlich verschiedenen Potentialenergieflächen von OH auf Metall im Vergleich zu Metalloxiden.

    15. Einstellbare Lumineszenz

      Tunable Photoluminescence from Graphene Oxide (pages 6766–6770)

      Chih-Tao Chien, Shao-Sian Li, Wei-Jung Lai, Yun-Chieh Yeh, Hsin-An Chen, I-Shen Chen, Dr. Li-Chyong Chen, Dr. Kuei-Hsien Chen, Dr. Takashi Nemoto, Prof. Seiji Isoda, Prof. Mingwei Chen, Dr. Takeshi Fujita, Dr. Goki Eda, Hisato Yamaguchi, Prof. Manish Chhowalla and Prof. Chun-Wei Chen

      Version of Record online: 23 MAY 2012 | DOI: 10.1002/ange.201200474

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      Einfach mal blau machen: Die Photolumineszenz in Suspensionen von Graphenoxid (GO) lässt sich von roter zu blauer Emission durchstimmen (siehe Bild), indem man die Anteile von sp2- und sp3-C-Atomen durch Reduktion der Oxidgruppen auf der Oberfläche schrittweise verändert. Eine Elektron-Loch-Rekombination aus zwei Typen angeregter Zustände kann die GO-Lumineszenz bei unterschiedlichen Reduktionsgraden erklären.

    16. Solarzellen

      Generation of Alternating Current in Response to Discontinuous Illumination by Photoelectrochemical Cells Based on Photosynthetic Proteins (pages 6771–6775)

      Dr. Swee Ching Tan, Dr. Lucy I. Crouch, Dr. Michael R. Jones and Prof. Mark Welland

      Version of Record online: 23 MAY 2012 | DOI: 10.1002/ange.201200466

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      Proteinbasierte photoelektrochemische Zellen, die unter Verwendung eines photosynthetischen Reaktionszentrums (links) hergestellt wurden, erzeugen konventionellen Gleichstrom bei kontinuierlicher Bestrahlung und Wechselstrom bei regelmäßigen Licht-An/Licht-Aus-Zyklen (rechts). Der Mechanismus der Wechselstromerzeugung nutzt die Fähigkeit der natürlichen Reaktionszentren zur Ladungsspeicherung und zur Katalyse hocheffizienter photochemischer Ladungstrennung.

    17. Borchemie

      Dynamic Combinatorial Chemistry Employing Boronic Acids/Boronate Esters Leads to Potent Oxygenase Inhibitors (pages 6776–6779)

      Marina Demetriades, Ivanhoe K. H. Leung, Dr. Rasheduzzaman Chowdhury, Mun Chiang Chan, Dr. Michael A. McDonough, Dr. Kar Kheng Yeoh, Dr. Ya-Min Tian, Dr. Timothy D. W. Claridge, Prof. Peter J. Ratcliffe, Dr. Esther C. Y. Woon and Prof. Christopher J. Schofield

      Version of Record online: 25 MAY 2012 | DOI: 10.1002/ange.201202000

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      Dynamisches Duo: Die reversible Reaktion von Boronsäuren mit Alkoholen zu Boronatestern wurde genutzt, um, in Verbindung mit massenspektrometrischen Proteinanalysen, potente Oxygenase-Inhibitoren zu finden. Diese dynamische kombinatorische Massenspektrometrietechnik könnte auch auf die Identifizierung anderer Protein-Inhibitoren angewendet werden.

    18. Wasserspaltung

      Development of an O2-Sensitive Fluorescence-Quenching Assay for the Combinatorial Discovery of Electrocatalysts for Water Oxidation (pages 6780–6784)

      Dr. James B. Gerken, Jamie Y. C. Chen, Robert C. Massé, Dr. Adam B. Powell and Prof. Shannon S. Stahl

      Version of Record online: 24 MAY 2012 | DOI: 10.1002/ange.201201999

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      Potentiale erkannt: Ein Fluoreszenztest ermöglicht eine schnelle Bewertung diverser Mischoxid-Elektrokatalysatoren, die ausschließlich häufige Metallionen enthalten. Einige der neu entdeckten Katalysatorzusammensetzungen (z. B. Ni/Al/Fe-Oxide) zeigen bei der Wasseroxidation deutlich niedrigere Überpotentiale als etablierte Elektrokatalysatoren.

    19. Formenvielfalt

      Integrative Self-Sorting Synthesis of a Fe8Pt6L24 Cubic Cage (pages 6785–6789)

      Dr. Maarten M. J. Smulders, Dr. Azucena Jiménez and Dr. Jonathan R. Nitschke

      Version of Record online: 5 JUN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201202050

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      96 Bindungen entstanden bei der Selbstorganisation von 62 Bausteinen (heterotope Liganden und FeII- und PtII-Ionen) in einer Eintopfreaktion zu einem würfelförmigen Fe8Pt6L24-Käfig (siehe Modell, Fe violett, Pt orange, N blau). Der dynamische Charakter der Methode ermöglichte zudem eine effiziente Umwandlung: Ein tetraedrischer Fe4L6-Käfig wurde in einen Fe8Pt6L24-Würfel umgewandelt und dieser in einen zweiten tetraedrischen Fe4L′6-Käfig.

    20. Enzymmechanismen

      Topological Study of Mechanistic Diversity in Conjugated Fatty Acid Biosynthesis (pages 6790–6794)

      Palash Bhar, Darwin W. Reed, Dr. Patrick S. Covello and Prof. Peter H. Buist

      Version of Record online: 23 MAY 2012 | DOI: 10.1002/ange.201202080

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      Variationen über ein oxidatives Thema: Die Genauigkeit, mit der Desaturasen vom FAD2-Typ C-H-Aktivierungen bei flexiblen Lipidsubstraten durchführen, ist verblüffend. Der Konformationsraum, der im aktiven Zentrum dieser Enzyme verfügbar ist, wurde mithilfe deuteriummarkierter Substrate erkundet, und dabei wurden Belege für ein neuartiges quasi-ekliptisches Konformer gefunden. Im Schema sind einige prototypische Substratkonformationen gezeigt.

    21. Phenalenylradikale

      Chiral Stable Phenalenyl Radical: Synthesis, Electronic-Spin Structure, and Optical Properties of [4]Helicene-Structured Diazaphenalenyl (pages 6795–6799)

      Dr. Akira Ueda, Hideki Wasa, Dr. Shuichi Suzuki, Prof. Dr. Keiji Okada, Prof. Dr. Kazunobu Sato, Prof. Dr. Takeji Takui and Prof. Dr. Yasushi Morita

      Version of Record online: 25 MAY 2012 | DOI: 10.1002/ange.201202654

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      Ein neuer Dreh bei einem alten System: Die neutralen Titelradikale wurden erstmals synthetisiert und charakterisiert. Dank der beiden terminalen Methoxygruppen und der drei tert-Butylgruppen sind die chiralen Radikale konfigurativ und chemisch stabil. Das dreidimensionale π-Elektronennetzwerk weist eine ausgeprägte Spindelokalisierung auf, und charakteristische CD-Eigenschaften werden mit der Chiralität der Heliceneinheit erklärt (siehe Bild).

    22. Riesige konjugierte Makrocyclen

      Two Vernier-Templated Routes to a 24-Porphyrin Nanoring (pages 6800–6803)

      Dmitry V. Kondratuk, Dr. Luis M. A. Perdigao, Dr. Melanie C. O'Sullivan, Simon Svatek, Gareth Smith, Dr. James N. O'Shea, Prof. Peter H. Beton and Prof. Harry L. Anderson

      Version of Record online: 31 MAY 2012 | DOI: 10.1002/ange.201202870

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      In Gemeinschaftsarbeit dirigieren kleine Template den Aufbau eines riesigen π-konjugierten Makrocyclus, der mit 10 nm Durchmesser größer ist als viele Enzyme. Die 24 Porphyrin-Untereinheiten des Nanorings zeigen sich unter dem Rastertunnelmikroskop gut aufgelöst, und die Konformation des Nanorings lässt sich über die selbstorganisierte Bildung eines stabilen 2:24-Doppelstrang-Sandwichkomplexes mit 1,4-Diazabicyclo[2.2.2]octan (DABCO) steuern.

    23. Homogene Katalyse

      A Bifunctional Tungstate Catalyst for Chemical Fixation of CO2 at Atmospheric Pressure (pages 6804–6807)

      Toshihiro Kimura, Dr. Keigo Kamata and Prof. Dr. Noritaka Mizuno

      Version of Record online: 5 JUN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201203189

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      Ohne Druck: Ein einfaches monomeres Wolframat, [WO4]2−, dient als homogener Katalysator für verschiedene Umsetzungen von CO2 bei Atmosphärendruck. Die Wolfram-Oxo-Gruppierung aktiviert gleichzeitig CO2 und das Substrat. Das Katalysatorsystem liefert hohe Ausbeuten und kann auf eine Bandbreite von Substraten wie Amine (siehe Schema), 2-Aminobenzonitrile und Propargylalkohole angewendet werden.

    24. Synthesemethoden

      Asymmetric Catalytic Alkynylation of Acetaldehyde: Application to the Synthesis of (+)-Tetrahydropyrenophorol (pages 6808–6812)

      Prof. Barry M. Trost and Dr. Adrien Quintard

      Version of Record online: 5 JUN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201203035

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      Unter Kontrolle: Durch gezielte Steuerung der Reaktionskinetik von der Aldolisierung hin zur Alkinylierung gelang eine knifflige asymmetrische katalytische Alkinylierung von Acetaldehyd. Die Produkte sind attraktive Synthesebausteine, wie am Beispiel der Synthese von (+)-Tetrahydropyrenophorol demonstriert wurde.

    25. CO2-Photochemie

      Silicon Nanowires as Photoelectrodes for Carbon Dioxide Fixation (pages 6813–6816)

      Rui Liu, Guangbi Yuan, Candice L. Joe, Dr. Thomas E. Lightburn, Prof. Dr. Kian L. Tan and Prof. Dr. Dunwei Wang

      Version of Record online: 22 MAY 2012 | DOI: 10.1002/ange.201202569

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      Licht an: Beim Bestrahlen übertragen Si-Nanodrähte vom p-Typ photogenerierte Elektronen auf aromatische Ketone, wodurch reaktive Radikale entstehen, die mit CO2 zu α-Hydroxysäuren reagieren (siehe Schema). Das Reaktionsschema mit einer Ausbeute und Selektivität bis 98 % ähnelt stark dem der natürlichen Photosynthese. Zu den auf diesem Weg erhaltenen Produkten gehören wichtige Vorstufen für nichtsteroidale Entzündungshemmer wie Ibuprofen und Naproxen.

    26. Regioselektive Bioaminierung

      Regio- and Stereoselective Monoamination of Diketones without Protecting Groups (pages 6817–6820)

      Dr. Robert C. Simon, Barbara Grischek, Dr. Ferdinand Zepeck, Dr. Andreas Steinreiber, Prof. Dr. Ferdinand Belaj and Prof. Dr. Wolfgang Kroutil

      Version of Record online: 22 MAY 2012 | DOI: 10.1002/ange.201202375

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      Das richtige Ziel: Die Differenzierung zweier Ketogruppen gelang mithilfe einer regio- und enantioselektiven Bioaminierung mit ω-Transaminasen. 1,5-Diketone bieten Zugang zum optisch reinen 2,6-disubstituierten Piperidingerüst. Der Ansatz ermöglichte die kürzeste Synthese des Alkaloids Dihydropinidin und dessen Enantiomer über die Wahl der geeigneten Transaminase.

    27. Biosensoren

      Re-engineering Electrochemical Biosensors To Narrow or Extend Their Useful Dynamic Range (pages 6821–6825)

      Di Kang, Dr. Alexis Vallée-Bélisle, Alessandro Porchetta, Prof. Dr. Kevin W. Plaxco and Dr. Francesco Ricci

      Version of Record online: 5 JUN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201202204

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      Die Kombination von DNA-Sonden mit unterschiedlichen Zielaffinitäten, aber ähnlicher Spezifität auf einer Elektrode ergab eine gestreckte dynamische Antwort eines Biosensors, die drei Größenordnungen in der Zielkonzentration überstrich. Mit einem anderen Ansatz wurde der nützliche Dynamikbereich eines elektrochemischen DNA-Sensors auf das nur Achtfache an Zielkonzentrationen eingeengt.

    28. Kaskadenreaktionen

      Rhodium-Catalyzed Cascade Reactions of Dienynes Leading to Substituted Dihydronaphthalenes and Naphthalenes (pages 6826–6831)

      Eri Okazaki, Ryuichi Okamoto, Yu Shibata, Prof. Dr. Keiichi Noguchi and Prof. Dr. Ken Tanaka

      Version of Record online: 24 MAY 2012 | DOI: 10.1002/ange.201202125

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      Fünf in einem: Durch Rhodium(I)-Binap-Komplexe katalysierte Kaskadenreaktionen von Dieninen führen zur Bildung von 1,2-Dihydronaphthalinen, Naphthalinen und 1,4-Dihydronaphthalinen. Diese Kaskadenreaktionen umfassen bis zu fünf grundsätzlich verschiedene chemische Umwandlungen, einschließlich der katalytischen enantioselektiven Carboformylierung von Alkenen mit Aldehyden oder der Cycloisomerisierung von Enallenen.

    29. Protein-Ligand-Wechselwirkungen

      Assessment of Molecular Interactions through Magnetic Relaxation (pages 6832–6836)

      Oscar J. Santiesteban, Dr. Charalambos Kaittanis and Prof. J. Manuel Perez

      Version of Record online: 24 MAY 2012 | DOI: 10.1002/ange.201202077

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      Relaxen unter Konkurrenzdruck: Die Dissoziationskonstanten KD verschiedener molekularer Wechselwirkungen lassen sich mithilfe eines neuartigen Konkurrenzassays mit bindenden MR-Nanosensoren bestimmen. Dabei ermöglichen Änderungen in der magnetischen Relaxation (MR) einer wässrigen Suspension der Nanosensoren die schnelle Bestimmung von KD-Werten unter Einsatz nanomolarer Proteinkonzentrationen (siehe Bild).

    30. Radiochemie

      Metal-Free Oxidative Fluorination of Phenols with [18F]Fluoride (pages 6837–6841)

      Dr. Zhanghua Gao, Dr. Yee Hwee Lim, Dr. Matthew Tredwell, Dr. Lei Li, Stefan Verhoog, Dr. Matthew Hopkinson, Wojciech Kaluza, Dr. Thomas Lee Collier, Dr. Jan Passchier, Dr. Mickael Huiban and Prof. Véronique Gouverneur

      Version of Record online: 25 MAY 2012 | DOI: 10.1002/ange.201201502

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      Die radiochemische Synthese von [18F]4-Fluorphenolen basiert auf einer Phenol-Umpolung unter oxidativen Bedingungen und der direkten nucleophilen Fluorierung mit [18F]Fluorid (siehe Schema, TBAF=Tetra-n-butylammoniumfluorid, TFA=Trifluoressigsäure). Einfach zugängliche O-ungeschützte 4-tert-Butylphenole dienen als Vorstufen in diesem Eintopf-Protokoll. Die Reaktion ist in 30 min bei Raumtemperatur abgeschlossen und kann mit Standard- und Mikrofluidiktechniken durchgeführt werden.

    31. Hauptgruppenchemie

      Low-Coordinate Germanium(II) Centers Within Distorted Axially Chiral Seven-Membered Chelates: Stereo- and Enantioselective Cycloadditions (pages 6842–6845)

      Dr. Hidekazu Arii, Taiyo Amari, Prof. Dr. Junji Kobayashi, Prof. Dr. Kunio Mochida and Prof. Dr. Takayuki Kawashima

      Version of Record online: 5 JUN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201201566

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      Verzerrtes Germylen: Ein verzerrtes siebengliedriges N-heterocyclisches Germylen mit einem relativ stark Lewis-sauren Germaniumzentrum reagiert mit Benzaldehyd zu (2+1+1)- oder (2+2+1)-Cycloaddukten. Dabei bestimmt das Mengenverhältnis der Substrate, welche Art von Cycloaddukt entsteht. Man nimmt an, dass an den Reaktionen stereoselektive 1,3-dipolare Cycloadditionen eines in situ erzeugten Carbonyl-Germa-Ylids beteiligt sind.

    32. Platinwirkstoffe

      Combating the Drug Resistance of Cisplatin Using a Platinum Prodrug Based Delivery System (pages 6846–6851)

      Yuanzeng Min, Cheng-Qiong Mao, Siming Chen, Guolin Ma, Prof. Jun Wang and Prof. Yangzhong Liu

      Version of Record online: 25 MAY 2012 | DOI: 10.1002/ange.201201562

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      Widerstand ist zwecklos: Ein Platin(IV)-Prodrug, das an ein Wirkstofftransportsystem auf der Basis von Goldnanostäbchen konjugiert ist, vermeidet die Art von Wirkstoffresistenz, die mit Cisplatin assoziiert ist (siehe Bild). Das Konjugat wird durch Endocytose in Zellen aufgenommen und umgeht dadurch die resistenzassoziierte Aufnahme, die durch das Kupfertransportprotein Ctr1 vermittelt wird. Das Platin(IV)-Prodrug ist gegen deaktivierendes Glutathion und Metallothionein inerter als Cisplatin.

    33. Phosphor-Heterocyclen

      1H-Phosphindoles as Structural Units in the Synthesis of Chiral Helicenes (pages 6852–6856)

      Keihann Yavari, Dr. Souad Moussa, Prof. Béchir Ben Hassine, Dr. Pascal Retailleau, Dr. Arnaud Voituriez and Dr. Angela Marinetti

      Version of Record online: 22 MAY 2012 | DOI: 10.1002/ange.201202024

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      Ein neuer Dreh: Eine photochemische Cyclisierung liefert Helicene, bei denen die Sequenz verknüpfter Ringe mit einer Phospholeinheit abschließt (siehe Schema). Die stereogenen Phosphorzentren der Substrate bestimmen die Chiralität der Helices. Die endständigen Phospholeinheiten gehen photochemische [2+2]-Anellierungen zur Bildung dimerer helicaler Strukturen ein.

    34. Heterogene Katalyse

      Highly Dispersed Surfactant-Free Nickel Nanoparticles and Their Remarkable Catalytic Activity in the Hydrolysis of Ammonia Borane for Hydrogen Generation (pages 6857–6860)

      Pei-Zhou Li, Dr. Arshad Aijaz and Prof. Dr. Qiang Xu

      Version of Record online: 24 MAY 2012 | DOI: 10.1002/ange.201202055

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      Hochaktiv: Tensidfreie Ni-Nanokatalysatoren wurden mithilfe eines Trockenverfahrens auf dem nanoporösen Kohlenstoffträger MSC-30 hochdispers verteilt. Das erhaltene Material katalysiert die Hydrolyse von NH3BH3 unter H2-Entwicklung bei Raumtemperatur (siehe Bild). Die Verbesserung der Effizienz tensidfreier unedler Metallnanokatalysatoren ist ein vielversprechender Schritt für die praktische Verwendung von NH3BH3 als chemischer Wasserstoffspeicher.

    35. Diinmetathese

      Catalytic Metathesis of Conjugated Diynes (pages 6861–6865)

      Dipl.-Chem. Sergej Lysenko, MSc Jeroen Volbeda, Prof. Peter G. Jones and Prof. Dr. Matthias Tamm

      Version of Record online: 23 MAY 2012 | DOI: 10.1002/ange.201202101

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      Der Wolframbenzylidin-Komplex [PhC[TRIPLE BOND]W{OSi(OtBu)3}3] katalysiert die Metathese von konjugierten Diinen sowie Ringschluss-Diinmetathesen (siehe Schema). Obwohl es scheint, dass die Reaktion unter Aktivierung einer C-C-Einfachbindung verläuft, belegen 13C-Markierungsstudien einen klassischen Alkylidin-Austausch unter Spaltung und Bildung von C-C-Dreifachbindungen.

    36. Asymmetrische Katalyse

      Enantioselective Rhodium-Catalyzed Addition of Potassium Alkenyltrifluoroborates to Cyclic Imines (pages 6866–6870)

      Dr. Yunfei Luo, Dr. Andrew J. Carnell and Dr. Hon Wai Lam

      Version of Record online: 25 MAY 2012 | DOI: 10.1002/ange.201202136

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      Erzwungenes Zusammensein: Cyclische Imine, deren C[DOUBLE BOND]N-Bindung in der Z-Anordnung fixiert ist, erwiesen sich als hoch effiziente Substrate für enantioselektive Rh-katalysierte Additionen von Kaliumalkenyltrifluoroboraten. Das Alken in den Produkten ist ein nützlicher Startpunkt für weitere Modifizierungen, und Arylsulfamat-Produkte können zudem in Ni-katalysierten Suzuki-Miyaura- und Kumada-Kupplungen eingesetzt werden.

    37. Biomimetische Synthese

      An Iron(III) Iodosylbenzene Complex: A Masked Non-Heme FeVO (pages 6871–6874)

      Dr. Anders Lennartson and Prof. Christine J. McKenzie

      Version of Record online: 25 MAY 2012 | DOI: 10.1002/ange.201202487

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      Koordinative Flexibilität und Ligandenbifunktionalität spielen wichtige Rollen in einem biomimetischen Eisenkomplex eines sechszähnigen Liganden (siehe Bild). Das System kann Iodosylbenzol als Hilfsliganden binden und bildet damit den ersten strukturell charakterisierten Metallkomplex dieses wichtigen Oxidationsmittels. Der Komplex ist eine geschützte Vorstufe für FeVO-Spezies. Die selektive katalytische Oxygenierung eines Sulfids mit hoher Ausbeute wird gezeigt.

    38. DNA-Nanostrukturen

      Konstruktionsprinzip für DNA-Rotaxane mit mechanisch versteifter PX100-Achse (pages 6875–6879)

      Dr. Damian Ackermann, Dr. Stefan-S. Jester and Prof. Michael Famulok

      Version of Record online: 31 MAY 2012 | DOI: 10.1002/ange.201202816

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      Formtreue Achsen auf der Basis paranemischer DNA-Überkreuzungen können als Bauelemente für die Herstellung mechanisch stabiler DNA-Rotaxane genutzt werden. Die dazu erforderlichen Konstruktionsstrategien liefern allgemein anwendbare Richtlinien für den Einbau mechanisch verzahnter DNA-Architekturen in formstabile DNA-Bauelemente oder Origamistrukturen. DNA-Rotaxane mit versteiften Achsen können als Vorstufen für den Aufbau komplexer molekularer Maschinen zur Kraftübertragung dienen.

    39. Experimentelle Bindungsordnungen

      Die Bedeutung ionischer Bindungsanteile in Schwefeldioxid – Bindungsordnungen aus Röntgenbeugungsdaten (pages 6880–6884)

      Dr. Simon Grabowsky, Prof. Dr. Peter Luger, Dr. Jürgen Buschmann, Dr. Thomas Schneider, Prof. Dr. Tanja Schirmeister, Dr. Alexandre N. Sobolev and Prof. Dylan Jayatilaka

      Version of Record online: 29 MAY 2012 | DOI: 10.1002/ange.201200745

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      Eine neue Verfeinerungstechnik für Röntgenbeugungsdaten ermöglicht die experimentelle Bestimmung von S-O-Bindungsordnungen. Die Ergebnisse belegen, dass eine ionische Beschreibung der S-O-Bindungen in Schwefeldioxid von weitaus größerer Bedeutung ist als eine hypervalente.

    40. Vitamin B12

      Wiederherstellung des B12-Makrocyclus durch radikalischen Ringschluss eines blauen Secocorrins (pages 6885–6890)

      Mag. Markus Ruetz, Dr. Sergey N. Fedosov and Prof. Dr. Bernhard Kräutler

      Version of Record online: 14 JUN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201202878

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      Eine radikale B12-Synthese: Ein kürzlich beschriebenes blaues 7,8-secocorrinoides Oxidationsprodukt von Vitamin B12 ist auf bemerkenswerte Weise für eine reduktive Wiederherstellung des Corrin-Makrocyclus prädisponiert. Die Wiederherstellung erfolgt über eine effiziente stereospezifische Radikalreaktion unter Bildung eines 7-Epicobalamins. Humane B12-Bindungsproteine binden dieses B12-Analog deutlich weniger stark als die natürlichen Cobalamine.

    41. Si-Si-Doppelbindungen

      Reversible Basenkoordination an ein Disilen (pages 6891–6895)

      Dr. Kinga Leszczyńska, Dipl.-Chem. Kai Abersfelder, Dr. Andreas Mix, Beate Neumann, Dr. Hans-Georg Stammler, Dr. Michael J. Cowley, Prof. Dr. Peter Jutzi and Prof. Dr. David Scheschkewitz

      Version of Record online: 25 MAY 2012 | DOI: 10.1002/ange.201202277

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      Si[DOUBLE BOND]Si-Aktivierung: Die reversible Bildung eines Donor-Akzeptor-Komplexes zwischen einem N-heterocyclischen Carben und einem Cyclotrisilen mit C-Substituenten verschiebt die Elektronendichte der Doppelbindung und induziert somit eine starke Polarisierung, wie durch das signifikant pyramidale dreifachkoordinierte Siliciumatom verdeutlicht wird.

  16. Vorschau

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    5. Rücktitelbild
    6. Graphisches Inhaltsverzeichnis
    7. Vor Jahren in der Angewandten Chemie
    8. News
    9. Autoren-Profil
    10. Nachrichten
    11. Nachruf
    12. Buchbesprechung
    13. Highlights
    14. Kurzaufsatz
    15. Aufsatz
    16. Zuschriften
    17. Vorschau
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      Vorschau: Angew. Chem. 28/2012 (page 6898)

      Version of Record online: 27 JUN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201290051

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