Angewandte Chemie

Cover image for Vol. 124 Issue 30

July 23, 2012

Volume 124, Issue 30

Pages 7449–7718

  1. Titelbild

    1. Top of page
    2. Titelbild
    3. Innentitelbild
    4. Innenrücktitelbild
    5. Rücktitelbild
    6. Editorial
    7. Graphisches Inhaltsverzeichnis
    8. Vor Jahren in der Angewandten Chemie
    9. News
    10. Autoren-Profil
    11. Nachrichten
    12. Nachruf
    13. Buchbesprechung
    14. Highlights
    15. Essay
    16. Kurzaufsatz
    17. Aufsatz
    18. Zuschriften
    19. Vorschau
    1. Titelbild: Reactions of Hypervalent Iodonium Alkynyl Triflates with Azides: Generation of Cyanocarbenes / 1-Azido-1-Alkynes: Synthesis and Spectroscopic Characterization of Azidoacetylene (Angew. Chem. 30/2012) (page 7449)

      Dr. I. F. Dempsey Hyatt, Prof. Mitchell P. Croatt, Prof. Dr. Klaus Banert, René Arnold, Dr. Manfred Hagedorn, Philipp Thoss and Prof. Dr. Alexander A. Auer

      Article first published online: 16 JUL 2012 | DOI: 10.1002/ange.201204825

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      Schwer fassbare Alkinylazide werden in guten Ausbeuten durch eine Schlüsselreaktion zwischen Alkinyliodonium-Salzen und Azidsalzen erhalten, welche nicht nur die Isolierung und Charakterisierung von Azidoacetylen ermöglicht, sondern außerdem einen Zugang zu einer Vielfalt von Reaktionsprodukten über kurzlebige Azidovinyliden- und Cyancarben-Zwischenstufen öffnet. Diese beiden Aspekte stehen im Mittelpunkt der Zuschriften von I. F. D. Hyatt und M. P. Croatt auf S. 7629 ff. sowie K. Banert, A. Auer et al. auf S. 7633 ff. Titelbild: Lauren Nichols.

  2. Innentitelbild

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    16. Kurzaufsatz
    17. Aufsatz
    18. Zuschriften
    19. Vorschau
    1. Innentitelbild: Nanoparticle Core/Shell Architectures within MOF Crystals Synthesized by Reaction Diffusion (Angew. Chem. 30/2012) (page 7450)

      Dr. Yanhu Wei, Dr. Shuangbing Han, David A. Walker, Patrick E. Fuller and Prof. Dr. Bartosz A. Grzybowski

      Article first published online: 2 JUL 2012 | DOI: 10.1002/ange.201204560

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      Große MOF-Kristalle dienen als poröse Matrix für die Synthese monodisperser Metallnanopartikel nach einem Reaktions-Diffusions-Verfahren. B. A. Grzybowski et al. haben in der Zuschrift auf S. 7553 ff. den Transport von Metallsalzen als Vorstufen durch das MOF zeitlich mit der Kinetik der Nanopartikelbildung abgestimmt. So konnten sie unterschiedliche Nanopartikel an verschiedenen Orten abscheiden, was auch zum Aufbau von Kern-Schale-Anordnungen genutzt wurde. Beim Auflösen des MOF geben solche Komposite die Nanopartikel nacheinander ab.

  3. Innenrücktitelbild

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    16. Kurzaufsatz
    17. Aufsatz
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    1. Innenrücktitelbild: A Multicolor Nanoprobe for Detection and Imaging of Tumor-Related mRNAs in Living Cells (Angew. Chem. 30/2012) (page 7719)

      Dr. Na Li, Chenyang Chang, Wei Pan and Prof. Bo Tang

      Article first published online: 2 JUL 2012 | DOI: 10.1002/ange.201204826

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      Eine Mehrfarben-Nanosonde wurde entwickelt, mit der drei Tumor-mRNAs in lebenden Zellen entdeckt und abgebildet werden können. In der Zuschrift auf S. 7544 ff. zeigen B. Tang et al., dass diese Nanosonde effektiv Brust- und Leberkrebszellen von normalen Zellen unterscheiden sowie Änderungen im Ausmaß der mRNA-Expression identifizieren kann. Dieser Weg könnte viele und verlässliche Informationen zum frühen Krebsnachweis liefern und bei der Vermeidung falsch-positiver Ergebnisse helfen.

  4. Rücktitelbild

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    1. Rücktitelbild: Charakterisierung Nanopartikel-katalysierter Reaktionen durch oberflächenverstärkte Raman-Streuung (Angew. Chem. 30/2012) (page 7720)

      Virginia Joseph, Christian Engelbrekt, Prof. Dr. Jingdong Zhang, Dr. Ulrich Gernert, Prof. Dr. Jens Ulstrup and Prof. Dr. Janina Kneipp

      Article first published online: 16 JUL 2012 | DOI: 10.1002/ange.201204787

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      Katalytische Aktivität und Reaktionskinetiken zu bestimmen ist für die Katalyseforschung und die Analytik essenziell. In der Zuschrift auf S. 7712 ff. beschreiben J. Kneipp et al. die Raman-spektroskopische Verfolgung der Kinetik einer katalytischen Reaktion, bei der die Nähe von Gold- und Platin-Nanopartikeln, die gleichzeitig auf einer Glasoberfläche immobilisiert wurden, eine Wechselwirkung der Moleküle mit den Platin-Nanopartikeln ermöglicht, während sie zugleich in den lokalen optischen Feldern der Gold-Nanopartikel bleiben.

  5. Editorial

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      Editorial: Wie Hochschulforscher beurteilen? (pages 7452–7453)

      Prof. Dr. Richard N. Zare

      Article first published online: 18 APR 2012 | DOI: 10.1002/ange.201201011

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  6. Graphisches Inhaltsverzeichnis

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    1. Graphisches Inhaltsverzeichnis: Angew. Chem. 30/2012 (pages 7455–7469)

      Article first published online: 18 JUL 2012 | DOI: 10.1002/ange.201290056

  7. Vor Jahren in der Angewandten Chemie

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  8. News

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    1. Karl Anker Jørgensen (page 7478)

      Article first published online: 4 MAY 2012 | DOI: 10.1002/ange.201201019

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      „Das Wort “Wissenschaftler” bedeutet kreativ und innovativ zu sein. Meine geheime/nicht-ganz-so-geheime Leidenschaft ist Kunst in Form moderner Malerei, Graphiken und Rockmusik …“ Dies und mehr von und über Karl Anker Jørgensen finden Sie auf Seite 7478.

  10. Nachrichten

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  11. Nachruf

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    1. Arnim Henglein (1926–2012) (pages 7480–7481)

      Horst Weller

      Article first published online: 3 JUL 2012 | DOI: 10.1002/ange.201204692

  12. Buchbesprechung

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    1. Metal–Fluorocarbon Based Energetic Materials. Von Ernst-Christian Koch. (page 7482)

      Stanisław Cudzilo

      Article first published online: 21 JUN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201203249

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      Wiley-VCH, Weinheim 2012. 342 S., geb., 139.00 €.—ISBN 978-3527329205

  13. Highlights

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    15. Essay
    16. Kurzaufsatz
    17. Aufsatz
    18. Zuschriften
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    1. Biobrennstoffzellen

      Von in vitro zu in vivo – Biobrennstoffzellen werden erwachsen (pages 7484–7486)

      Prof. Dr. Uwe Schröder

      Article first published online: 4 JUN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201203259

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      Insekten und Mollusken als zukünftige biologische Drohnen oder Umweltsensoren (siehe Bild)? Zwei Forschergruppen demonstrieren die erfolgreiche Implantation und den Betrieb enzymatischer Brennstoffzellen in Schnecken, Muscheln und Schaben. Das offene Blutsystem dieser Tiere ermöglicht eine einfache Implantation, ohne ernsthafte Schäden am Organismus zu verursachen.

    2. Schwingungsspektroskopie

      Messung der Jahn-Teller-Verzerrung von Kohlenwasserstoff-Kationen durch Infrarot-Photodissoziationsspektroskopie (pages 7487–7489)

      Prof. Dr. Maria Elisa Crestoni and Prof. Dr. Simonetta Fornarini

      Article first published online: 5 JUN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201201650

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      Eingefroren oder fluktuierend? Das IR-Spektrum von ionisiertem Adamantan wurde durch IR-Photonendissoziationsspektroskopie gemessen. Es bestätigt die Jahn-Teller-Verzerrung dieses Moleküls und belegt das Potenzial der Methode, fundamentale Schwingungs- und elektronische Eigenschaften von isolierten geladenen Molekülen aufzuklären (siehe Bild).

  14. Essay

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    16. Kurzaufsatz
    17. Aufsatz
    18. Zuschriften
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    1. Wissenschaftsgeschichte

      Victor Grignard und Paul Sabatier: zwei exemplarische Chemie-Nobelpreisträger (pages 7490–7497)

      Prof. Dr. Henri B. Kagan

      Article first published online: 27 JUN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201201849

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      Blick einhundert Jahren zurück: Die beiden Nobelpreisträger aus dem Jahr 1912 und ihr Umfeld in der akademischen Welt in Frankreich werden vorgestellt. Grignard entdeckte die Synthese und Verwendung von Organomagnesiumreagentien (siehe Schema). Sabatier etablierte die Addition von Wasserstoff an ungesättigte Verbindungen in Gegenwart katalytischer Mengen Nickel.

  15. Kurzaufsatz

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    17. Aufsatz
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    1. Nitrene

      Nitren-Chemie in der organischen Synthese: noch in den Kinderschuhen? (pages 7498–7510)

      Geoffroy Dequirez, Dr. Valérie Pons and Dr. Philippe Dauban

      Article first published online: 22 JUN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201201945

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      Die wilden Jahre sind vorbei: Nachdem Nitrene seit langem als sehr reaktive, doch unselektive Spezies bekannt waren, konnten sie kürzlich auch zur C-N-Bindungsbildung verwendet werden. Die erfolgreiche Insertion in verschiedene Bindungen ermöglichte effiziente katalytische C-H-Aminierungen und Alken-Aziridierungen. In neueren Arbeiten wurden mehrere Klick-Reaktionen mit Nitrenen entwickelt.

  16. Aufsatz

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    16. Kurzaufsatz
    17. Aufsatz
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    1. Bioerkennung

      “Intelligente” Biomaterialien durch Selbstorganisation von Hybridhydrogelen (pages 7512–7535)

      Prof. Dr. Jindřich Kopeček and Prof. Dr. Jiyuan Yang

      Article first published online: 18 JUL 2012 | DOI: 10.1002/ange.201201040

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      Hybride Biomaterialien: Die Selbstorganisation von Makromolekülen aus zwei oder mehr Substanzklassen über Bioerkennung führt zu neuen Materialien mit einem hohen Maß an Organisation. Dieser Aufsatz konzentriert sich auf synthetische Makromoleküle und Peptidmotive. Er bewertet die Ansätze zur Entwicklung von Hybridsystemen und diskutiert die Ähnlichkeiten des Aufbaus von Biomaterialien und Nanomedikamenten.

  17. Zuschriften

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    16. Kurzaufsatz
    17. Aufsatz
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    1. Nanotechnologie

      Macroscale Ordered Ultrathin Telluride Nanowire Films, and Tellurium/Telluride Hetero-Nanowire Films (pages 7538–7543)

      Jian-Wei Liu, Jie Xu, Hai-Wei Liang, Kai Wang and Prof. Dr. Shu-Hong Yu

      Article first published online: 27 JUN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201201608

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      Makroskopisch geordnete, sehr dünne Filme aus Tellurid- und Tellur-Tellurid-Nanodrähten können schnell hergestellt werden, indem man reaktivere Nanodrahtmuster als Template verwendet. Die Methode öffnet einen neuen Weg zu Nanodrahtfilmen mit maßgeschneiderten Eigenschaften.

    2. Nachweis von Krebszellen

      A Multicolor Nanoprobe for Detection and Imaging of Tumor-Related mRNAs in Living Cells (pages 7544–7548)

      Dr. Na Li, Chenyang Chang, Wei Pan and Prof. Bo Tang

      Article first published online: 2 JUL 2012 | DOI: 10.1002/ange.201203767

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      Mehrfachdetektor: Eine neuartige Nanosonde, die auf Mehrfarben-Nanofakeln beruht, ermöglicht die simultane Detektion und Bildgebung von drei Krebs indizierenden mRNAs in lebenden Zellen. Die Nanosonde ist hoch spezifisch, gegen Nuclease stabil und gut biokompatibel. Sie kann zudem effektiv zwischen gesunden Zellen und Krebszellen unterscheiden sowie Veränderungen im Ausmaß der mRNA-Expression identifizieren.

      Corrected by:

      Berichtigung: Berichtigung: A Multicolor Nanoprobe for Detection and Imaging of Tumor-Related mRNAs in Living Cells

      Vol. 124, Issue 44, 11080, Article first published online: 24 OCT 2012

    3. Photokatalyse

      Photoinduced Hydrogen Evolution from Water by a Simple Platinum(II) Terpyridine Derivative: A Z-Scheme Photosynthesis (pages 7549–7552)

      Dr. Masayuki Kobayashi, Dr. Shigeyuki Masaoka and Prof. Ken Sakai

      Article first published online: 15 JUN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201202720

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      Der Natur nachgemacht: Die photochemische H2-Entwicklung aus Wasser, die von einem auf PtII basierenden Metallviologen (PV2+) katalysiert wird, verläuft über den photoangeregten Zustand der einelektronenreduzierten Spezies (PV+.; siehe Bild, EDTA=Ethylendiamintetraessigsäure). Diese künstliche Photosynthese erinnert an das „Z-Schema“ der Photosynthese in grünen Pflanzen.

    4. Nanopartikel in MOFs

      Nanoparticle Core/Shell Architectures within MOF Crystals Synthesized by Reaction Diffusion (pages 7553–7557)

      Dr. Yanhu Wei, Dr. Shuangbing Han, David A. Walker, Patrick E. Fuller and Prof. Dr. Bartosz A. Grzybowski

      Article first published online: 29 JUN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201202549

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      Lage ist alles: Durch kombinierte Reaktion-Diffusion wurden Nanopartikel (rot und blau) im Inneren von Cyclodextrin-MOFs (schwarz) abgeschieden, um entweder einheitliche oder Kern-Schale-Strukturen zu erhalten. Diese Prozesse können mit galvanischen Austauschreaktionen verknüpft werden, was eine flexible Möglichkeit zur ortsspezifischen Modifizierung von MOFs eröffnet. Beim Auflösen solcher Kern-Schale-MOFs werden die verschiedenen Nanopartikel nacheinander freigesetzt.

    5. Metall-organische Gerüste

      A Water-Stable Porphyrin-Based Metal–Organic Framework Active for Visible-Light Photocatalysis (pages 7558–7562)

      Dr. Alexandra Fateeva, Dr. Philip A. Chater, Christopher P. Ireland, Dr. Asif A. Tahir, Prof. Yaroslav Z. Khimyak, Paul V. Wiper, Prof. James R. Darwent and Prof. Matthew J. Rosseinsky

      Article first published online: 13 JUN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201202471

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      Lichtsammelnde MOFs: Ein neues Porphyrin-haltiges Metall-organisches Gerüst (MOF; siehe Bild) wurde durch Hydrothermalsynthese erhalten. Die chemische und thermische Stabilität des Materials ermöglicht es, Zink nachträglich in das Porphyrin-Zentrum einzuführen. Die photokatalytische Aktivität dieses Porphyrin-basierten Materials im sichtbaren Bereich wird anhand der Entwicklung von Wasserstoff aus Wasser gezeigt.

    6. Bioanorganische Chemie

      A Sulfur Tripod Glycoconjugate that Releases a High-Affinity Copper Chelator in Hepatocytes (pages 7563–7566)

      Dr. Anaïs M. Pujol, Dr. Martine Cuillel, Anne-Solène Jullien, Colette Lebrun, Dr. Doris Cassio, Dr. Elisabeth Mintz, Dr. Christelle Gateau and Dr. Pascale Delangle

      Article first published online: 14 JUN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201203255

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      Freigelassen in der Zelle: Drei N-Acetylgalactosamine, die den Asialoglycoproteinrezeptor erkennen, wurden über Disulfidbrücken an die drei koordinierenden Thiolgruppen eines tripodalen Schwefelliganden mit hoher Affinität für CuI gebunden (siehe Schema). Das erhaltene Glycokonjugat kann als Prodrug angesehen werden, da nach der Aufnahme durch Hepatozyten das intrazelluläre reduzierende Glutathion (GSH) den hochaffinen CuI-Chelator freisetzt.

    7. Biokatalysatoren

      Creation of an α-Mannosynthase from a Broad Glycosidase Scaffold (pages 7567–7571)

      Keisuke Yamamoto and Prof. Benjamin G. Davis

      Article first published online: 13 JUN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201201081

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      α-Mannoside synthetisierende Biokatalysatoren wurden durch Mutation einer α-Glucosidase der GH31-Familie erhalten. Diese zeigt Plastizität gegenüber Veränderungen an der 2-OH-Position von Donorsubstraten. Ein Fluorid-Donorreagens ergab mithilfe dieser α-Mannosynthase, die eine niedrige (unerwünschte) Oligomerisierungsaktivität aufweist, mehrere mono-α-mannosylierte Konjugate.

    8. Biosynthesepfade

      A Sweet Origin for the Key Congocidine Precursor 4-Acetamidopyrrole-2-carboxylate (pages 7572–7576)

      Dr. Sylvie Lautru, Dr. Lijiang Song, Dr. Luc Demange, Thomas Lombès, Prof. Hervé Galons, Prof. Gregory L. Challis and Dr. Jean-Luc Pernodet

      Article first published online: 15 JUN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201201445

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      Charakteristisch für Pyrrolamid-Naturstoffe ist eine Pyrrol-2-carboxamid-Einheit. In Fütterungsexperimenten mit Streptomyces ambofaciens wurde 4-Acetamidopyrrol-2-carboxylat als die entscheidende Pyrrolamid-Vorstufe von Congocidin identifiziert (siehe Schema). Die Biosynthese von Congocidin geht von N-Acetylglucosamin aus und verläuft unter Beteiligung von Enzymen, die Kohlenhydrate umsetzen.

    9. Ultraschnelle Lithiuminsertion

      Nanoscale Porous Framework of Lithium Titanate for Ultrafast Lithium Insertion (pages 7577–7581)

      Johann M. Feckl, Ksenia Fominykh, Dr. Markus Döblinger, Dr. Dina Fattakhova-Rohlfing and Prof. Dr. Thomas Bein

      Article first published online: 18 JUN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201201463

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      Mesoporöses Lithiumtitanat wurde hergestellt, das die Titanatmorphologie für die schnellste Lithium-Insertion darstellt. Das Material zeigt eine gravimetrische Kapazität von 175 mA h g−1 und kann bis zu 73 % der Maximalkapazität mit bis zu 800 C (4.5 s) in über 1000 stabilen Zyklen bereitstellen. Ein Schlüsselmerkmal ist die vollständig kristalline vernetzte poröse Gerüststruktur bestehend aus nur wenige nm großen Spinell-Nanokristallen. Skalierung: 10 nm.

    10. Künstlicher Rezeptor

      Signal Transduction Using an Artificial Receptor System that Undergoes Dimerization Upon Addition of a Bivalent Leucine-Zipper Ligand (pages 7582–7585)

      Dr. Ikuhiko Nakase, Shinya Okumura, Dr. Gen Tanaka, Katsuhiro Osaki, Dr. Miki Imanishi and Prof. Dr. Shiroh Futaki

      Article first published online: 18 JUN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201201805

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      Eine extrazelluläre Leucin-Zipper-Domäne (rote Helices), die mit den Transmembran- und cytoplasmatischen Domänen des EGFR-Rezeptors fusioniert ist, ergibt ein künstliches Rezeptorsystem (siehe Schema; EGF: epidermaler Wachstumsfaktor). Dimerisierung und Aktivierung des Rezeptors durch einen zweiwertigen Leucin-Zipper-Liganden (blaue Helices) führt zur Phosphorylierung der cytoplasmatischen Rezeptordomäne und zu einer Signalkaskade.

    11. Nanostrukturen

      How Water Dissolves in Protic Ionic Liquids (pages 7586–7589)

      Robert Hayes, Dr. Silvia Imberti, Prof. Gregory G. Warr and Dr. Rob Atkin

      Article first published online: 13 JUN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201201973

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      Wasser in ionischen Flüssigkeiten: Wenn gleiche Mengen an Wasser und der protischen ionischen Flüssigkeit Ethylammoniumnitrat vermischt werden, entsteht eine bikontinuierliche Nanostruktur. Diese Nanostruktur ähnelt wässrigen Tensid-Mesophasen, ist aber mindestens eine Größenordnung kleiner als diese. Die lokalen Strukturen von Wasser und der ionischen Flüssigkeit sind denen der reinen Flüssigkeiten ähnlich (siehe Bild).

    12. Künstliche Metalloenzyme

      Enantioselective Artificial Metalloenzymes by Creation of a Novel Active Site at the Protein Dimer Interface (pages 7590–7593)

      Jeffrey Bos, Dr. Fabrizia Fusetti, Prof. Dr. Arnold J. M. Driessen and Dr. Gerard Roelfes

      Article first published online: 15 JUN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201202070

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      Auf beiden Seiten: Künstliche Metalloenzyme entstehen durch die Einführung eines aktiven Zentrums an der Dimer-Grenzfläche des Transkriptionsfaktors LmrR. In beiden Hälften des Dimers werden Kupferzentren über Liganden angebunden. Das System erzielte 97 % ee in einer CuII-katalysierten Diels-Alder-Reaktion als Standard-Testreaktion (siehe Schema).

    13. Fluorogene Markierungen

      Live-Cell Imaging of Cyclopropene Tags with Fluorogenic Tetrazine Cycloadditions (pages 7594–7597)

      Dr. Jun Yang, Dr. Jolita Šečkutė, Christian M. Cole and Prof. Neal K. Devaraj

      Article first published online: 13 JUN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201202122

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      Lipide im Scheinwerferlicht: Eine wichtige Einschränkung bei bioorthogonalen Cycloadditionen mit Tetrazin besteht darin, sperrige dienophile Reaktionspartner einsetzen zu müssen. Methylcyclopropen-Anhängsel wurden entwickelt, die leicht mit Tetrazinen reagieren und dabei ihre Stabilität behalten. Die Eignung dieser Sonden für Biokonjugationen wird anhand der Bildgebung von Cyclopropen-modifizierten Phospholipiden in lebenden menschlichen Krebszellen demonstriert (siehe Bild).

    14. CO2-Aufnahme

      Polyamine-Tethered Porous Polymer Networks for Carbon Dioxide Capture from Flue Gas (pages 7598–7602)

      Dr. Weigang Lu, Julian P. Sculley, Prof. Dr. Daqiang Yuan, Prof. Dr. Rajamani Krishna, Zhangwen Wei and Prof. Dr. Hong-Cai Zhou

      Article first published online: 19 JUN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201202176

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      Verrückt nach Kohlendioxid: Die Einführung von Polyaminen in poröse Polymergerüste erhöht signifikant deren Fähigkeit zur CO2-Aufnahme bei niedrigen Drücken. Das beste derartige Gerüst weist eine hohe Adsorptionsenthalpie für CO2 auf und verfügt über die größte Selektivität (siehe Diagramm) aller bisher beschriebenen porösen Materialien. Außerdem ist es physikochemisch außergewöhnlich beständig, und es kann unter milden Bedingungen regeneriert werden.

    15. Ultraschnelles Photoschalten

      Femtosecond Spin-State Photoswitching of Molecular Nanocrystals Evidenced by Optical Spectroscopy (pages 7603–7607)

      Roman Bertoni, Dr. Maciej Lorenc, Dr. Antoine Tissot, Dr. Marina Servol, Dr. Marie-Laure Boillot and Prof. Eric Collet

      Article first published online: 13 JUN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201202215

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      Schneller Wechsel: Mithilfe der optischen Anrege-Abtast(„pump-probe“)-Femtosekundenspektroskopie wurde die Photoschaltdynamik von FeIII-Spin-Crossover-Nanokristallen untersucht. Die Ergebnisse sprechen dafür, dass bis zu 10 % der Moleküle innerhalb von weniger als einer Pikosekunde zwischen Low-Spin- und High-Spin-Zuständen geschaltet werden können.

    16. Prozesse unter Druck

      Pressure-Driven Orbital Reorientations and Coordination-Sphere Reconstructions in [CuF2(H2O)2(pyz)] (pages 7608–7612)

      Dr. Alessandro Prescimone, Chelsey Morien, Dr. David Allan, Dr. John A. Schlueter, Dr. Stan W. Tozer, Dr. Jamie L. Manson, Prof. Simon Parsons, Prof. Euan K. Brechin and Prof. Stephen Hill

      Article first published online: 29 MAY 2012 | DOI: 10.1002/ange.201202367

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      Wiederholte Umorientierungen der Jahn-Teller-Achsen durch die CuII-Ionen begleiten eine Reihe von ausgeprägten Strukturänderungen in der Titelverbindung, wie Röntgenstrukturanalyse und Hochfrequenz-EPR-Messungen ergaben. Die zweite Änderung erzwingt eine Dimerisierung von zwei der drei CuII-Positionen als Folge des Ausstoßes von einem der Wassermoleküle aus der Koordinationssphäre.

    17. Konjugierte Polymere

      Color Tuning in Polymer Light-Emitting Diodes with Lewis Acids (pages 7613–7616)

      Peter Zalar, Zachary B. Henson, Dr. Gregory C. Welch, Prof. Dr. Guillermo C. Bazan and Prof. Dr. Thuc-Quyen Nguyen

      Article first published online: 5 JUN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201202570

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      Die richtige Mischung: Durch das Mischen eines Lewis-basischen Polymers mit einer Lewis-Säure (siehe Bild) werden die optischen Eigenschaften des Polymers abgestimmt. Die Bildung eines Addukts führt zur Rotverschiebung von Absorptions- und Photolumineszenz-Spektrum, einer Zunahme der Emissionsrate und zu einem langlebigen angeregten Zustand. Mit dieser Strategie wurde die Elektrolumineszenz einer Polymer-Leuchtdiode abgestimmt.

    18. CO2-Hydrierung

      Hydrogenation of Carbon Dioxide to Methanol by Using a Homogeneous Ruthenium–Phosphine Catalyst (pages 7617–7620)

      Sebastian Wesselbaum, Thorsten vom Stein, Prof. Dr. Jürgen Klankermayer and Prof. Dr. Walter Leitner

      Article first published online: 15 JUN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201202320

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      Einfach effizient: Die homogene katalytische Hydrierung von CO2 zu Methanol gelingt mit einem Rutheniumphosphankomplex unter milden Reaktionsbedingungen (siehe Schema; HNTf2=Bis(trifluormethan)sulfonimid). Dies ist das erste Beispiel einer CO2-Hydrierung zu Methanol mit einem einzelnen, molekular definierten homogenen Katalysator.

    19. Cyclobutane

      Stereoselective Preparation of Cyclobutanes with Four Different Substituents: Total Synthesis and Structural Revision of Pipercyclobutanamide A and Piperchabamide G (pages 7621–7624)

      Renhe Liu, Dr. Min Zhang, Thomas P. Wyche, Gabrielle N. Winston-McPherson, Prof. Dr. Tim S. Bugni and Prof. Dr. Weiping Tang

      Article first published online: 19 JUN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201203379

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      Substituenten-Quartett: Eine allgemeine Strategie für die diastereo- und enantioselektive Synthese von Cyclobutanen mit vier verschiedenen Substituenten wurde entwickelt (siehe Schema). Dabei führen eine RhII-katalysierte Cyclopropanierung, eine AgI-katalysierte regioselektive und stereospezifische Ringerweiterung sowie eine RhI-katalysierte Addition zum Ziel. Pipercyclobutanamid A und Piperchabamid G wurden synthetisiert, und ihre Strukturen wurden revidiert.

    20. Naturstoffe

      Sequential Cmath image[BOND]H Arylation and Olefination: Total Synthesis of the Proposed Structure of Pipercyclobutanamide A (pages 7625–7628)

      Will R. Gutekunst, Ryan Gianatassio and Prof. Dr. Phil S. Baran

      Article first published online: 19 JUN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201203897

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      Spaß im Quadrat: Im Zusammenhang mit einer kurzen und schutzgruppenfreien Synthese der vorgeschlagenen Struktur von Pipercyclobutanamid A wird eine Strategie zum Aufbau tetrasubstituierter Cyclobutane vorgestellt. Durch aufeinander folgende C-H-Funktionalisierungen an einem nichtaktivierten Cyclobutan werden die C-C-Bindungen zu den Aryl- und Styrylgruppen nacheinander stereochemisch kontrolliert geknüpft. DG=dirigierende Gruppe.

    21. Synthesemethoden

      Reactions of Hypervalent Iodonium Alkynyl Triflates with Azides: Generation of Cyanocarbenes (pages 7629–7632)

      Dr. I. F. Dempsey Hyatt and Prof. Mitchell P. Croatt

      Article first published online: 22 JUN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201203062

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      HIAT me baby one more time: Cyanocarbene entstehen durch die Reaktion von hypervalenten Iodoniumalkinyltriflaten (HIATs) mit Azid. Experimentelle Beobachtungen sprechen für ein azidsubstituiertes Vinyliden- oder Alkinylazid als mögliche Zwischenstufen auf dem Weg zum Cyanocarben. Abgefangen wurden die Vinylidene und Cyanocarbene über O-H-Insertion, Koordination an Dimethylsulfoxid und Cyclopropanierungen.

    22. Ethinylazid

      1-Azido-1-Alkynes: Synthesis and Spectroscopic Characterization of Azidoacetylene (pages 7633–7636)

      Prof. Dr. Klaus Banert, René Arnold, Dr. Manfred Hagedorn, Philipp Thoss and Prof. Dr. Alexander A. Auer

      Article first published online: 6 JUL 2012 | DOI: 10.1002/ange.201203626

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      Dornröschen erwacht: Nach 102 Jahren vergeblicher Syntheseversuche werden nun spektroskopische Beweise für die Bildung von Azidoacetylen präsentiert. Die hoch explosive Verbindung wurde durch Behandlung von Ethinyliodoniumsalzen mit dem Azid n-C16H33Bu3PN3 (QN3) erhalten. Azidoacetylen konnte durch eine Cycloaddition als stabiles Triazol abgefangen werden, ansonsten zerfiel es vorrangig unter Bildung von Cyanocarben.

    23. Mikromaschinen

      Acoustic Droplet Vaporization and Propulsion of Perfluorocarbon-Loaded Microbullets for Targeted Tissue Penetration and Deformation (pages 7637–7640)

      Dr. Daniel Kagan, Michael J. Benchimol, Dr. Jonathan C. Claussen, Dr. Erdembileg Chuluun-Erdene, Dr. Sadik Esener and Dr. Joseph Wang

      Article first published online: 12 JUN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201201902

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      Ultraschallinduzierte Verdampfung eines Perfluorkohlenwasserstoffs (PFC) in Mikrogeschossen verleiht diesen die Kraft, um Zellgewebe zu durchdringen, zu spalten und zu verformen, was nützlich sein kann für den Wirkstofftransport oder präzise Nanooperationen. Die Geschosse haben innen eine Goldschicht, die die Konjugation einer Monoschicht aus thioliertem Cysteamin (grün im Bild) ermöglicht, worauf über elektrostatische Wechselwirkungen PFC-Tröpfchen (violette Tropfen) angebracht werden.

    24. Asymmetrische Katalyse

      Highly Diastereo- and Enantioselective Synthesis of α-Alkyl Norstatine Derivatives: Catalytic Asymmetric Mannich Reactions of 5H-Oxazol-4-ones (pages 7641–7645)

      Dr. Depeng Zhao, Linqing Wang, Dongxu Yang, Yixin Zhang and Prof. Dr. Rui Wang

      Article first published online: 13 JUN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201201804

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      Mannich für Fortgeschrittene: Die Titelreaktion ermöglicht die erste katalytische asymmetrische Synthese von syn-α-Alkylnorstatin-Derivaten. Mit dem Katalysatorsystem 1/Zn wurden mit einer Reihe von N-Diphenylphosphinoyl-geschützten Iminen und 5H-Oxazol-4-onen ausgezeichnete Enantio- und Diastereoselektivitäten erzielt. Das Diethylphosphoramidat 2 war entscheidend für gute Enantioselektivitäten in der vorgestellten Mannich-Reaktion.

    25. Farbstoffsolarzellen

      Cyclometalated Ruthenium(II) Complexes as Near-IR Sensitizers for High Efficiency Dye-Sensitized Solar Cells (pages 7646–7649)

      Dr. Takashi Funaki, Hiromi Funakoshi, Dr. Osamu Kitao, Dr. Nobuko Onozawa-Komatsuzaki, Dr. Kazuyuki Kasuga, Dr. Kazuhiro Sayama and Dr. Hideki Sugihara

      Article first published online: 3 MAY 2012 | DOI: 10.1002/ange.201108738

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      Gesucht: sensibel und niveauvoll – metallacyclische Rutheniumkomplexe wurden synthetisiert und als Nah-IR-Sensibilisatoren in einer Farbstoffsolarzelle untersucht. Das Abstimmen des HOMO-Niveaus durch Modifizierung der Ligandenstruktur verbesserte den Wirkungsgrad der auf diesen Komplexen basierenden Zellen auf bis zu 10.7 % (siehe Schema).

    26. Lithiierungen

      Exploiting the Lithiation-Directing Ability of Oxetane for the Regioselective Preparation of Functionalized 2-Aryloxetane Scaffolds under Mild Conditions (pages 7650–7654)

      Dr. Donato Ivan Coppi, Dr. Antonio Salomone, Dr. Filippo Maria Perna and Prof. Vito Capriati

      Article first published online: 13 JUN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201109113

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      Die erste regioselektive ortho-Lithiierung, die durch einen Oxetanring induziert wird, wurde entwickelt. Die Reaktion bietet leichten Zugang zu ortho-funktionalisierten 2-Aryloxetanen auch durch Lithiierung/Borylierung und Suzuki-Miyaura-Kreuzkupplung. Die dirigierende Wirkung des Oxetans und der Protonentransfermechanismus wurden anhand konkurrierender Metallierungen und kinetischer Isotopeneffekte untersucht.

    27. Arylether-Bildung

      Catalytic Aerobic Synthesis of Aromatic Ethers from Non-Aromatic Precursors (pages 7655–7658)

      Dr. Marc-Olivier Simon, Simon A. Girard and Prof. Dr. Chao-Jun Li

      Article first published online: 14 JUN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201200698

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      Nur wenig Abfall: Arylether sind über eine oxidative Kondensation von Alkoholen mit 2-Cyclohexenonen zugänglich. Die Reaktion ergänzt die bestehenden Synthesemethoden und ermöglicht einen direkten Zugang zu einer Vielzahl an funktionalisierten Produkten. Darüber hinaus fällt durch die Verwendung von Sauerstoff als Oxidationsmittel lediglich Wasser als Nebenprodukt der katalytischen Reaktion an, und ein „grünerer“ Zugang zu Arylethern wird eröffnet.

    28. Dynamik der DNA-Bindung

      Single-Molecule Approach to DNA Minor-Groove Association Dynamics (pages 7659–7662)

      Jorge Bordello, Mateo I. Sánchez, Prof. Dr. M. Eugenio Vázquez, Prof. Dr. José L. Mascareñas, Prof. Dr. Wajih Al-Soufi and Prof. Dr. Mercedes Novo

      Article first published online: 14 JUN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201201099

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      Spezielle Stelle: Fluoreszenzkorrelationsspektroskopischen Studien zufolge verläuft der Assoziationsprozess des in der kleiner Furche bindenden Bisbenzamidins BBA-OG (blauer Strich mit grünem Stern, siehe Schema) an dsDNA nicht diffusionskontrolliert, sondern durch Einschieben in eine bestimmte Stelle der Furche (rot), was die Geschwindigkeitskonstanten für jeden einzelnen Schritt des Bindeprozesses bestätigen.

    29. Phosphorverbindungen

      One-Pot Syntheses of Cationic Polyphosphorus Frameworks with Two-, Three-, and Four-Coordinate Phosphorus Atoms by One-Pot Multiple P[BOND]P Bond Formations from a P1 Source (pages 7663–7667)

      Kai-Oliver Feldmann and Dr. Jan J. Weigand

      Article first published online: 15 JUN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201201414

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      Komplexe Produkte: Die Polyphosphor-Gerüste [R4P4pyr]+ und [R6P7]+ (R=Cy, Ph; pyr=3,5-Dimethylpyrazolyl) entstehen in einer Eintopfreaktion ausgehend von einem P1-Baustein (R2PH). Durch eine einzigartige Kombination von Substitution und baseninduzierter reduktiver P-P-Kupplung werden acht P-P-Bindungen gebildet.

    30. Einzelmolekülmagnete

      Coexistence of Distinct Single-Ion and Exchange-Based Mechanisms for Blocking of Magnetization in a CoII2DyIII2 Single-Molecule Magnet (pages 7668–7672)

      Dr. Kartik Chandra Mondal, Alexander Sundt, Dr. Yanhua Lan, Dr. George E. Kostakis, Prof. Oliver Waldmann, Dr. Liviu Ungur, Prof. Dr. Liviu F. Chibotaru, Dr. Christopher E. Anson and Prof. Dr. Annie K. Powell

      Article first published online: 12 JUN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201201478

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      Relaxen auf zweierlei Weisen: Ein Einzelmolekülmagnet mit einem defekten Co2Dy2-Dicuban als Kern zeigt langsame Relaxation der Magnetisierung bei einer Blocking-Temperatur von 22 K (bei 1500 Hz), die für einen 3d-4f-Einzelmolekülmagneten die höchste berichtete ist. Eine Analyse der Relaxation ergibt zwei Bereiche an Blocking-Temperaturen, von denen einer intraionisch an den DyIII-Ionen lokalisiert und der andere austauschbasiert ist.

    31. Diwasserstoff-Katalyse

      Dihydrogen-Catalyzed Reversible Carbon–Hydrogen and Nitrogen–Hydrogen Bond Formation in Organometallic Iridium Complexes (pages 7673–7675)

      Dr. José E. V. Valpuesta, Dr. Nuria Rendón, Dr. Joaquín López-Serrano, Prof. Manuel L. Poveda, Dr. Luis Sánchez, Dr. Eleuterio Álvarez and Prof. Ernesto Carmona

      Article first published online: 18 JUN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201201811

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      Diwasserstoff bei der Arbeit! H2 katalysiert mit hoher Effizienz eine prototrope Umlagerung von Aminopyridinat-Liganden, die an eine {(η5-C5Me5)IrIII}-Einheit koordiniert sind. Die katalytische Isomerisierung lässt auf eine reversible Bildung und Spaltung von H-H-, C-H- und N-H-Bindungen schließen.

    32. Elektronentransport in DNA

      Transporting Excess Electrons along Potential Energy Gradients Provided by 2-Deoxyuridine Derivatives in DNA (pages 7676–7679)

      Dr. Takeo Ito, M. Sc. Yuta Hamaguchi, Dr. Kazuhito Tanabe, Dr. Hisatsugu Yamada and Prof. Dr. Sei-ichi Nishimoto

      Article first published online: 13 JUN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201202141

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      Einfluss des LUMO-Niveaus: Chemisch modifizierte DNA-Moleküle mit 2-Desoxyuridin(dU)-Derivaten unterschiedlicher LUMO-Energie wurden synthetisiert, um die Elektronentransfer-Effizienz zu beeinflussen. Durch das Anordnen von Thymidin, den dU-Derivaten und 5-Fluor-2-desoxyuridin in der Reihenfolge ihrer LUMO-Niveaus konnten Effizienz und Direktionalität des photoinduzierten Elektronentransports in DNA reguliert werden.

    33. Furansynthesen

      A Modular and Scalable One-Pot Synthesis of Polysubstituted Furans (pages 7680–7684)

      Jeremy Fournier, Dr. Stellios Arseniyadis and Prof. Dr. Janine Cossy

      Article first published online: 15 JUN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201202486

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      Eine „vier“ alle: Allyldienolcarbonate können in diverse substituierte Furane umgewandelt werden, indem man sie einer vierstufigen Eintopfsequenz aus palladiumkatalysierter decarboxylierender allylischer Alkylierung, mikrowellenvermittelter Cope-Umlagerung, nukleophiler Addition und Dehydratisierung unterwirft (siehe Schema). Das Protokoll ist einfach auszuführen und flexibel und liefert di-, tri- und tetrasubstituierte Furane.

    34. C-C-Aktivierung

      Rhodium-Catalyzed Regioselective Carboacylation of Olefins: A C[BOND]C Bond Activation Approach for Accessing Fused-Ring Systems (pages 7685–7689)

      Dr. Tao Xu and Prof. Dr. Guangbin Dong

      Article first published online: 14 JUN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201202771

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      Neu vernäht: Die Titelreaktion von Benzocyclobutenonen (siehe Schema) wird durch die Olefinseitenkette so gesteuert, dass selektiv die C1-C2-Bindung und nicht die C1-C8-Bindung gespalten wird. Anschließende Alkeninsertion liefert komplexe anellierte Ringsysteme. Auf diese Art werden polycyclische Strukturen, die Ähnlichkeit mit Naturstoffen haben, einfach chemoselektiv und atomökonomisch zugänglich.

    35. Naturstoffsynthese

      A Synthesis of Echinopine B (pages 7690–7694)

      Dr. Theo D. Michels, Dr. Matthew S. Dowling and Prof. Dr. Christopher D. Vanderwal

      Article first published online: 18 JUN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201203147

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      Eine kurze Synthese von Echinopin B verläuft über ein guaianartiges Intermediat, das durch Anellierung eines Methylencyclopentans an ein substituiertes Cycloheptenon erhalten wurde. Die gebildete bicyclische Verbindung wurde durch eine PtCl2-katalysierte Enincycloisomerisierung in den Naturstoff überführt (siehe Schema). Mehrere späte polycyclische Umlagerungsprodukte wurden isoliert und charakterisiert.

    36. Poröse Materialien

      Aus Carbiden abgeleitete Kohlenstoffmonolithe mit hierarchischer Porenarchitektur (pages 7695–7698)

      Martin Oschatz, Lars Borchardt, Dr. Matthias Thommes, Dr. Katie A. Cychosz, Dr. Irena Senkovska, Nicole Klein, Dr. Robert Frind, Matthias Leistner, Dr. Volker Presser, Prof. Dr. Yury Gogotsi and Prof. Dr. Stefan Kaskel

      Article first published online: 13 JUN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201200024

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      Sierpinski-Kohlenstoff: Von makroporösem Carbiden abgeleitete Kohlenstoffmonolithe (DUT-38) mit einer hierarchischen Porenstruktur aus Mikro-, Meso- und Makroporen, einer großen spezifischen Oberfläche und einem großen Makroporenvolumen wurden hergestellt. Diese Materialien sind ideale Adsorbentien, da hohe Speicherkapazitäten mit exzellenten Adsorptionsraten in der Gasspeicherung und Luftfiltration kombiniert werden.

    37. Nanokohlenstoffsynthese

      Sphärische Partikel aus mehrwandigen Kohlenstoff-Nanoröhren: Bildungsmechanismus und katalytische Leistung (pages 7699–7704)

      Prof. Dr. Jian Zhang, Dr. Rui Wang, Dr. Enze Liu, Xufeng Gao, Dr. Zhenhua Sun, Prof. Feng-Shou Xiao, Dr. Frank Girgsdies and Prof. Dr. Dang Sheng Su

      Article first published online: 13 JUN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201200969

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      Katalytische Knäuel: Eine neuartige Strategie führt zur Bildung von CNT-Monolithen in einem Festphasenprozess, der durch In-situ-Methoden aufgeklärt wurde. Die synthetisierten sphärischen Partikel zeigen eine extrem hohe Selektivität in der oxidativen Dehydrierung von Ethylbenzol.

    38. DNA-Nanodrähte

      Herstellung leitfähiger Nanostrukturen durch Oberflächen- Klickreaktion und kontrollierte Metallisierung von DNA (pages 7705–7708)

      Dipl.-Chem. Jan Timper, Dr. Katrin Gutsmiedl, Dr. Christian Wirges, Dipl.-Chem. Janine Broda, Dr. Michael Noyong, Prof. Dr. Joachim Mayer, Prof. Dr. Thomas Carell and Prof. Dr. Ulrich Simon

      Article first published online: 15 JUN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201202401

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      Ein difunktionelles DNA-Templat wird vorgestellt, das durch eine Klickreaktion kovalent an funktionalisierte Substrate gebunden und anschließend kontrolliert metallisiert werden kann. Diese Immobilisierungs-/Metallisierungsmethode ermöglicht die Herstellung metallisch leitfähiger Nanodrähte mit regulierbarem Durchmesser.

    39. Goldcluster

      Enantiomerentrennung und CD-Spektren von Au40(SCH2CH2Ph)24 als spektroskopischer Beleg für intrinsische Chiralität (pages 7709–7711)

      Dipl.-Chem. Stefan Knoppe, Dr. Igor Dolamic, Prof. Dr. Amala Dass and Prof. Dr. Thomas Bürgi

      Article first published online: 15 JUN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201202369

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      Chiralität enthüllt: Thiolatstabilisierte Au40(SR)24-Cluster wurden mittels HPLC enantiomerenangereichert. CD-Spektroskopie ergab nahezu perfekt spiegelbildliche Spektren, was auf intrinische Chiralität des Clusters unbekannter Struktur hinweist, da achirale Liganden verwendet wurden.

    40. Reaktionskinetik

      Charakterisierung Nanopartikel-katalysierter Reaktionen durch oberflächenverstärkte Raman-Streuung (pages 7712–7716)

      Virginia Joseph, Christian Engelbrekt, Prof. Dr. Jingdong Zhang, Dr. Ulrich Gernert, Prof. Dr. Jens Ulstrup and Prof. Dr. Janina Kneipp

      Article first published online: 18 JUL 2012 | DOI: 10.1002/ange.201203526

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      Separate Gold- und Platin-Nanopartikel, die simultan auf einer Glasoberfläche immobilisiert wurden, können zur Charakterisierung der Kinetik katalytischer Reaktionen genutzt werden. Die Analytmoleküle wechselwirken mit den Platin-Nanopartikeln, während sie sich gleichzeitig im hohen lokalen optischen Feld der Gold-Nanopartikel befinden (siehe Bild; kleine Kreise Pt, große Kreise Au).

  18. Vorschau

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    7. Graphisches Inhaltsverzeichnis
    8. Vor Jahren in der Angewandten Chemie
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    11. Nachrichten
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    14. Highlights
    15. Essay
    16. Kurzaufsatz
    17. Aufsatz
    18. Zuschriften
    19. Vorschau
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      Vorschau: Angew. Chem. 31/2012 (page 7718)

      Article first published online: 18 JUL 2012 | DOI: 10.1002/ange.201290057

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