Angewandte Chemie

Cover image for Vol. 124 Issue 7

February 13, 2012

Volume 124, Issue 7

Pages 1521–1762

  1. Titelbild

    1. Top of page
    2. Titelbild
    3. Innentitelbild
    4. Innenrücktitelbild
    5. Rücktitelbild
    6. Graphisches Inhaltsverzeichnis
    7. Vor Jahren in der Angewandten Chemie
    8. News
    9. Autoren-Profil
    10. Nachrichten
    11. Nachruf
    12. Buchbesprechungen
    13. Highlights
    14. Kurzaufsatz
    15. Aufsatz
    16. Zuschriften
    17. Vorschau
    1. Titelbild: Meter-Long and Robust Supramolecular Strands Encapsulated in Hydrogel Jackets (Angew. Chem. 7/2012) (page 1521)

      Dr. Daisuke Kiriya, Dr. Masato Ikeda, Dr. Hiroaki Onoe, Dr. Masahiro Takinoue, Dr. Harunobu Komatsu, Yuto Shimoyama, Prof. Itaru Hamachi and Prof. Shoji Takeuchi

      Article first published online: 8 DEC 2011 | DOI: 10.1002/ange.201108163

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      Durch supramolekulare Selbstorganisation gelingt die Synthese von Nanofasern in einem Mikrofluidikkanal im makroskopischen Maßstab. In ihrer Zuschrift auf S. 1585 ff. berichten S. Takeuchi et al. über meterlange Fasern, die von einer Polymergelmatrix umhüllt sind. Die Fasern richten sich parallel zum laminaren Fluss aus. Ihre mechanische Stärke ist so groß, dass sie auf einen Träger aufgebracht und als Templat zur Synthese leitfähiger Polymere genutzt werden können.

  2. Innentitelbild

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    14. Kurzaufsatz
    15. Aufsatz
    16. Zuschriften
    17. Vorschau
    1. Innentitelbild: Dynamically Tunable Protein Microlenses (Angew. Chem. 7/2012) (page 1522)

      Yun-Lu Sun, Prof. Dr. Wen-Fei Dong, Rui-Zhu Yang, Xiang Meng, Lu Zhang, Prof. Dr. Qi-Dai Chen and Prof. Dr. Hong-Bo Sun

      Article first published online: 23 DEC 2011 | DOI: 10.1002/ange.201108618

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      Direktes, maskenfreies Schreiben mit einem Femtosekundenlaser bietet einen Zugang zu biokompatiblen Mikroeinheiten aus Proteinen. In ihrer Zuschrift auf S. 1590 beschreiben W. F. Dong, H. B. Sun et al. ihre Strategie zur Herstellung von Mikrolinsen aus Rinderserumalbumin. Die Mikrolinsen sind von steuerbarer Geometrie und zeigen eine exzellente Effizienz bei der Bildgebung. Die Brennweite lässt sich dynamisch durch Veränderung des pH-Werts der umgebenden Lösung abstimmen.

  3. Innenrücktitelbild

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    15. Aufsatz
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    1. Innenrücktitelbild: Hydrogen Production Coupled to Hydrocarbon Oxygenation from Photocatalytic Water Splitting (Angew. Chem. 7/2012) (page 1763)

      Dr. Wangkheimayum Marjit Singh, Derek Pegram, Haifeng Duan, Dr. Diganta Kalita, Prof. Dr. Paul Simone, Prof. Dr. Gary L. Emmert and Prof. Dr. Xuan Zhao

      Article first published online: 30 DEC 2011 | DOI: 10.1002/ange.201108619

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      Die Entwicklung von H2 und die Oxidation von Kohlenwasserstoffen (KWs) durch das photokatalytische Spalten von Wasser wird beschrieben. In der Zuschrift auf S. 1685 ff. stellen X. Zhao et al. ein homogenes System vor, mit dem gleichzeitig H2 produziert und KWs oxidiert werden und bei dem Wasser sowohl die Sauerstoff- als auch die Wasserstoffquelle ist. Zwei Photosensibilisatoren ermöglichen es, die Oxidation der KWs mit der Produktion von H2 zu koppeln (Photo von Rachel Wang).

  4. Rücktitelbild

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    1. Rücktitelbild: Switching the Targeting Pathways of a Therapeutic Antibody by Nanodesign (Angew. Chem. 7/2012) (page 1764)

      Dr. Sanjib Bhattacharyya, Dr. Raman Deep Singh, Dr. Richard Pagano, Dr. J. David Robertson, Dr. Resham Bhattacharya and Dr. Priyabrata Mukherjee

      Article first published online: 16 DEC 2011 | DOI: 10.1002/ange.201108403

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      Gold-Nanopartikel können als Plattform zur Aufklärung des Endozytosemechanismus von Cetuximab und dessen Nanokonjugaten sowie zum Umschalten von Endozytosepfaden (kaveolär oder pinozytotisch) in Pankreas-Krebszellen dienen, wie P. Mukherjee und Mitarbeiter in ihrer Zuschrift auf S. 1595 ff. zeigen. Das gezielte Einschalten eines Endozytosemechanismus könnte nützlich sein, um intrazelluläre Stoffwechselpfade spezifisch anzugreifen und so die Nebeneffekte pharmazeutischer Wirkstoffe zu minimieren.

  5. Graphisches Inhaltsverzeichnis

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  6. Vor Jahren in der Angewandten Chemie

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  8. Autoren-Profil

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    15. Aufsatz
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    1. Michael Müller (page 1544)

      Article first published online: 3 JAN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201107517

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      „Mein Lieblingsort auf der Welt ist dort, wo meine Familie ist. Meine beste Investition war ein Rennrad von Colnago …“ Dies und mehr von und über Michael Müller finden Sie auf Seite 1544.

  9. Nachrichten

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  10. Nachruf

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  11. Buchbesprechungen

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    1. Homogeneous Catalysts. Activity – Stability – Deactivation. Von Piet W. N. M. van Leeuwen und John C. Chadwick. (page 1548)

      George J. P. Britovsek

      Article first published online: 12 JAN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201108293

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      Wiley-VCH, Weinheim, 2011. 404 S., geb., 139.00 €.—ISBN 978-3527323296

    2. Micro Reaction Technology in Organic Synthesis. Von Charlotte Wiles und Paul Watts. (pages 1548–1549)

      Kevin D. Nagy and Klavs F. Jensen

      Article first published online: 10 JAN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201107992

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      CRC Press, Boca Raton, 2011. 453 S., geb., 89.00 £.—ISBN 978-1439824719

  12. Highlights

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    14. Kurzaufsatz
    15. Aufsatz
    16. Zuschriften
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    1. Arinchemie

      Arine in übergangsmetallfreien Mehrkomponentenkupplungen (pages 1550–1552)

      Sachin Suresh Bhojgude and Dr. Akkattu T. Biju

      Article first published online: 13 JAN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201106984

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      Benz-in im Eintopf: Mehrkomponentenreaktionen unter Beteiligung von Arinen eröffnen den direkten Zugang zu ungewöhnlichen heterocyclischen Gerüsten und 1,2-disubstituierten Arenen (siehe Schema; Nu=Nucleophil, E+=Elektrophil). Diese übergangsmetallfreie Eintopfreaktion könnte eine besondere Rolle für verschiedene Kohlenstoff-Kohlenstoff- und Kohlenstoff-Heteroatom-Kupplungen zur Synthese komplexer Moleküle spielen.

    2. Organische frustrierte Lewis-Paare

      Fullerene als neutrale kohlenstoffbasierte Lewis-Säuren (pages 1553–1555)

      Dr. Javier Iglesias-Sigüenza and Dr. Manuel Alcarazo

      Article first published online: 13 JAN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201107399

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      Lewis-Addukte aus N-heterocyclischen Carbenen und Fullerenen wurden isoliert und durch Röntgenstrukturanalysen charakterisiert. So konnte demonstriert werden, dass einfache Fullerene wie C60 oder C70 als Lewis-Säuren fungieren können. Dieses Ergebnis eröffnet nicht nur für die Chemie der Fullerene neue Perspektiven, sondern es könnte auch einen erheblichen Einfluss in aufstrebenden Arbeitsgebieten wie der metallfreien Aktivierung kleiner Moleküle haben.

  13. Kurzaufsatz

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    14. Kurzaufsatz
    15. Aufsatz
    16. Zuschriften
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    1. Asymmetrische Katalyse

      Der “unparteiische” Ansatz: Strategien zur Entwicklung von racemischen chiralen Katalysatoren (pages 1556–1564)

      Dr. Louise A. Evans, Dr. Neil S. Hodnett and Prof. Dr. Guy C. Lloyd-Jones

      Article first published online: 12 JAN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201106836

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      Zwillingspaar: Durch unsere Fixiertheit auf (Enantio)selektivität in der Katalyse neigen wir dazu, unsere Ergebnisse anhand von „einhändigen“ Katalysezyklen zu analysieren und graphisch darzustellen. Jedoch sind auch racemische Katalysatoren, die zur Teilnahme an dualen Zyklen befähigt sind, von deutlichem Nutzen in der Polymerisation, zur Vorhersage von Stereoselektivitäten und für mechanistische Studien.

  14. Aufsatz

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    16. Zuschriften
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    1. Selbstorganisation

      Von “Kaffeeringen” lernen: geordnete Strukturen durch Selbstorganisation bei kontrollierter Verdunstung (pages 1566–1579)

      Wei Han and Prof. Zhiqun Lin

      Article first published online: 23 DEC 2011 | DOI: 10.1002/ange.201104454

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      Trocknende Lösungen lassen sich nutzen, um nichtflüchtige gelöste Stoffe zu komplexen geordneten Strukturen zu aggregieren. Eine Methode der Wahl ist die Selbstorganisation bei kontrollierter Verdunstung („controlled evaporative self-assembly“, CESA) räumlich eingeschränkter Lösungen, die die großflächige Aggregation weicher und harter Materialien zu vielfältigen Strukturen mit optimierten Eigenschaften und Funktionalitäten ermöglicht.

  15. Zuschriften

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    14. Kurzaufsatz
    15. Aufsatz
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    1. Synthesemethoden

      Diisobutylaluminum Hydride Mediated Regioselective O Desilylations: Access to Multisubstituted Cyclodextrins (pages 1580–1584)

      Dr. Ramprasad Ghosh, Dr. Ping Zhang, Dr. Aixia Wang and Prof. Dr. Chang-Chun Ling

      Article first published online: 18 OCT 2011 | DOI: 10.1002/ange.201105737

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      Selektive Desilylierung: Diisobutylaluminiumhydrid (DIBAL-H) wirkt an der primären Seite von Cyclodextrinen als effektives O-Desilylierungsreagens. Dieses chemo- und regioselektive Verfahren schafft einen Zugang zu orthogonal geschützten, hoch substituierten Cyclodextrinderivaten.

    2. Supramolekulare Fasern

      Meter-Long and Robust Supramolecular Strands Encapsulated in Hydrogel Jackets (pages 1585–1589)

      Dr. Daisuke Kiriya, Dr. Masato Ikeda, Dr. Hiroaki Onoe, Dr. Masahiro Takinoue, Dr. Harunobu Komatsu, Yuto Shimoyama, Prof. Itaru Hamachi and Prof. Shoji Takeuchi

      Article first published online: 15 NOV 2011 | DOI: 10.1002/ange.201104043

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      Ein supramolekularer Draht: Mit einem Polymergel umhüllte, meterlange, supramolekulare Drähte wurden in einem mikrofluidischen Kanal hergestellt (siehe Bild). Die selbstorganisierten Nanofasern in den Drähten richteten sich parallel zum laminaren Fluss aus. Die mechanische Stärke dieser Drähte war so groß, dass die Drähte auf einen Träger aufgebracht und als Templat zur Synthese unlöslicher, leitfähiger Polymere genutzt werden konnten.

    3. Protein-Mikrolinsen

      Dynamically Tunable Protein Microlenses (pages 1590–1594)

      Yun-Lu Sun, Prof. Dr. Wen-Fei Dong, Rui-Zhu Yang, Xiang Meng, Lu Zhang, Prof. Dr. Qi-Dai Chen and Prof. Dr. Hong-Bo Sun

      Article first published online: 12 DEC 2011 | DOI: 10.1002/ange.201105925

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      Brennpunkt Protein: Direktes Schreiben mit einem Femtosekundenlaser lieferte in einem einfachen „Top-down“-Ansatz dynamisch einstellbare funktionelle Protein-Mikrostrukturen aus Rinderserumalbumin. Dies machte auch biologisch verträgliche Mikrolinsen zugänglich, die auf pH-Änderungen in der umgebenden Lösung hin reversibel quellen und schrumpfen. Diese Reaktion auf äußere Einflüsse wurde zur Scharfstellung der Mikrolinsen genutzt.

    4. Wirkstofftransport

      Switching the Targeting Pathways of a Therapeutic Antibody by Nanodesign (pages 1595–1599)

      Dr. Sanjib Bhattacharyya, Dr. Raman Deep Singh, Dr. Richard Pagano, Dr. J. David Robertson, Dr. Resham Bhattacharya and Dr. Priyabrata Mukherjee

      Article first published online: 1 DEC 2011 | DOI: 10.1002/ange.201105432

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      Goldener Pfad: Die Endozytosemechanismen von Cetuximab (C225) und dessen Nanokonjugaten wurden in einer Pankreaskrebszelllinie aufgeklärt. Mit Goldnanopartikeln als Trägersystem ließ sich der Reaktionspfad für die Endozytose von einem Dyn-2-abhängigen kaveolären Mechanismus zu einer Cdc42-abhängigen Pinozytose/Phagozytose schalten. Die gezielte Einstellung von Endozytosemechanismen könnte es ermöglichen, in spezifische intrazelluläre Reaktionspfade einzugreifen.

    5. Kohlenstoff-Kompositelektroden

      Composite Carbon Nanotube/Carbon Electrodes for Electrical Double-Layer Super Capacitors (pages 1600–1603)

      Malachi Noked, Sivan Okashy, Dr. Tomer Zimrin and Prof. Doron Aurbach

      Article first published online: 12 JAN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201104334

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      Kohlenstoff in verschiedener Form: Eine direkte Herstellungsmethode liefert Kompositelektroden aus porösem Kohlenstoff mit gleichmäßig verteilten Kohlenstoffnanoröhren (CNTs) und großen Oberflächen. Die Kristallinität der CNTs wird von den zur Aktivierung angewendeten hohen Temperaturen nicht beeinträchtigt. Außerdem wurden monolithische Kompositelektroden aus CNTs und Aktivkohle entwickelt, die ohne Bindemittel oder Stromsammler auskommen.

    6. Heterogene Katalyse

      Origin of Low CO2 Selectivity on Platinum in the Direct Ethanol Fuel Cell (pages 1604–1607)

      Richard Kavanagh, Dr. Xiao-Ming Cao, Dr. Wen-Feng Lin, Prof. Christopher Hardacre and Prof. P. Hu

      Article first published online: 2 JAN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201104990

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      Berechnete Antwort: Die Energiebarriere für den Schlüsselschritt der CO-Bildung an einer Platinoberfläche (siehe Bild, Pt blau, Pt-Atome an Stufenkante gelb) wurde in DFT-Rechnungen untersucht, um Einblick in die niedrige CO2-Selektivität der direkten Ethanol-Brennstoffzelle zu gewinnen. Die Gegenwart von Oberflächenoxidantien wie O (brauner Balken) und OH (roter Balken) führt zur Erhöhung der Energiebarriere und damit zur Inhibierung des Schlüsselschrittes.

    7. Festkörper-NMR-Spektroskopie

      Structural Basis of β-Amyloid-Dependent Synaptic Dysfunctions (pages 1608–1611)

      Dr. Christian Haupt, Dr. Jörg Leppert, Dr. Raik Rönicke, Dr. Jessica Meinhardt, Dr. Jay K. Yadav, Dr. Ramadurai Ramachandran, Dr. Oliver Ohlenschläger, Prof. Dr. Klaus G. Reymann, Dr. Matthias Görlach and Priv.-Doz. Dr. Marcus Fändrich

      Article first published online: 10 JAN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201105638

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      Mehr Information über Alzheimer: Die Konformation einer toxischen oligomeren β-Amyloid(Aβ)-Struktur wurde mit NMR-Spektroskopie aufgeklärt (siehe Bild). Die Messungen belegen, dass ein N-terminaler β-Strang entscheidet, ob Oligomere oder Protofibrillen gebildet werden. Durch Eingriff am N-Terminus des Peptids können neuronale Aβ-abhängige Fehlfunktionen ausgeschaltet werden. Alzheimer kann somit auf struktureller Basis verstanden werden.

    8. Gasspeicherung

      A Highly Porous and Robust (3,3,4)-Connected Metal–Organic Framework Assembled with a 90° Bridging-Angle Embedded Octacarboxylate Ligand (pages 1612–1616)

      Dr. Weigang Lu, Dr. Daqiang Yuan, Trevor A. Makal, Dr. Jian-Rong Li and Prof. Dr. Hong-Cai Zhou

      Article first published online: 13 JAN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201106615

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      Wählerischer Käfig: Das Metall-organische Gerüst PCN-80 (siehe Bild) aus Dikupfer(II)-Schaufelradeinheiten und octatopen Dicarboxylatliganden mit einem Brückenwinkel von 90° verfügt über eine topologische (3,3,4)-Verknüpfung. PCN-80 hat Brunauer-Emmett-Teller- und Langmuir-Oberflächen von 3850 bzw. 4150 m2 g−1, zeigt eine hohe Aufnahmefähigkeit für H2 und adsorbiert CO2 selektiv gegenüber N2.

    9. Nanokäfige

      Calixarene-Based Nanoscale Coordination Cages (pages 1617–1620)

      Mei Liu, Prof. Dr. Wuping Liao, Dr. Chunhua Hu, Shangchao Du and Prof. Dr. Hongjie Zhang

      Article first published online: 30 DEC 2011 | DOI: 10.1002/ange.201106732

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      Molekulare Federbälle: Die Einbindung von tripodalen ternären Säuren (rot; siehe Bild) in Cobalt-Calixaren-Systeme (grün) führt über eine [6+8]-Kondensation zur Bildung von vier Calixaren-basierten nanoskaligen Koordinationskäfigen. Die Gesamtdurchmesser der Nanokäfige variieren zwischen 3.3 und 4.7 nm, und es gibt zwei Größen der internen Hohlräume (1.1 und 1.7 nm).

    10. Endohedrale Fullerene

      A Co-Crystal Composed of the Paramagnetic Endohedral Metallofullerene La@C82 and a Nickel Porphyrin with High Electron Mobility (pages 1621–1623)

      Dr. Satoru Sato, Dr. Hidefumi Nikawa, Prof. Dr. Shu Seki, Dr. Lu Wang, Dr. Guangfu Luo, Prof. Dr. Jing Lu, Dr. Masayuki Haranaka, Dr. Takahiro Tsuchiya, Prof. Dr. Shigeru Nagase and Prof. Dr. Takeshi Akasaka

      Article first published online: 13 JAN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201106912

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      Cokristalle mit [NiII(OEP)] offenbaren in einer Röntgenbeugungsanalyse die Struktur von La@C82 (OEP=Octaethylporphyrin; La rot, N blau, Ni gelb, H rosa). Die Ladungsträgerbeweglichkeit in diesen Cokristallen wurde durch zeitauflösende Mikrowellenleitfähigkeitsmessungen unter Blitzphotolyse ermittelt. Das Material zeichnet sich durch eine anisotrope und hohe Elektronenbeweglichkeit bis 0.9 cm2 V−1 s−1 aus.

    11. Quantenelektrodynamik

      Modifying Chemical Landscapes by Coupling to Vacuum Fields (pages 1624–1628)

      Dr. James A. Hutchison, Dr. Tal Schwartz, Dr. Cyriaque Genet, Dr. Eloïse Devaux and Prof. Thomas W. Ebbesen

      Article first published online: 10 JAN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201107033

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      Elektromagnetische Vakuumfelder sind allgegenwärtig im Universum. Sie induzieren viele Ereignisse, z. B. spontane Emission, die Lamb-Verschiebung und Van-der-Waals-Kräfte. Hier wird gezeigt, wie man eine chemische Reaktion durch starke Kopplung der Energielandschaft an ein Vakuumfeld in einem optischen Hohlraum beeinflussen kann (siehe Bild; MC=Merocyanin).

    12. Poröse Materialien

      Three-Dimensional Ordered Arrays of 58×58×58 Å3 Hollow Frameworks in Ionic Crystals of M2Zn2-Substituted Polyoxometalates (pages 1629–1633)

      Dr. Kosuke Suzuki, Dr. Yuji Kikukawa, Dr. Sayaka Uchida, Dr. Hiroko Tokoro, Kenta Imoto, Prof. Dr. Shin-ichi Ohkoshi and Prof. Dr. Noritaka Mizuno

      Article first published online: 10 JAN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201107041

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      Große Hohlräume: Eine einstufige Selbstorganisation von γ-Keggin-Silicowolframaten vom Sandwichtyp mit M2Zn2-Kernen (M=Co, Ni, Zn) und Tetrabutylammonium-Kationen liefert poröse ionische Kristalle. Sie bestehen aus einem Gerüst mit großen Hohlräumen (ca. 38×38×38 Å3, siehe Bild), zwischen denen Gastmoleküle über die verbindenden Kanäle ausgetauscht werden können.

    13. Borylene

      The Parent Borylene: Betwixt and Between (pages 1634–1637)

      Prof. Dennis P. Curran, Dr. Anne Boussonnière, Dr. Steven J. Geib and Dr. Emmanuel Lacôte

      Article first published online: 4 JAN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201107238

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      Schwer greifbar: Es wurde vorgeschlagen, dass die Reduktion von Dimethylimidazol-2-yliden-dichloroboran durch Natriumnaphthalenid ein Borylen liefert, das unter Bildung eines Borirans an Naphthalin cycloaddiert. Nun werden Beweise vorgelegt, dass dieses Boriran stattdessen aus der Kupplung eines Borylradikals mit Natriumnaphthalenid entsteht.

    14. Einzelmolekülmagnete

      Magnetic Anisotropy in a Dysprosium/DOTA Single-Molecule Magnet: Beyond Simple Magneto-Structural Correlations (pages 1638–1642)

      Giuseppe Cucinotta, Mauro Perfetti, Dr. Javier Luzon, Dr. Mael Etienne, Dr. Pierre-Emmanuel Car, Prof. Dr. Andrea Caneschi, Dr. Guillaume Calvez, Dr. Kevin Bernot and Prof. Dr. Roberta Sessoli

      Article first published online: 12 JAN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201107453

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      Magnetische Momente: Die Orientierung des im Titel genannten Einzelmolekülmagneten wurde durch Einkristall- und Lumineszenzcharakterisierung in Verbindung mit Ab-initio-Rechnungen untersucht und hängt von der Position der H-Atome der apikalen Wassermoleküle ab. Dieser Befund bedeutet, dass einfache magneto-strukturelle Korrelationen zu irreführenden Schlussfolgerungen für Forschungen über molekularen Magnetismus und die Entwicklung von MRI-Kontrastmitteln führen können.

    15. Molekulare Funktionseinheiten

      Photoinduced Memory Effect in a Redox Controllable Bistable Mechanical Molecular Switch (pages 1643–1647)

      Tommaso Avellini, Hao Li, Dr. Ali Coskun, Gokhan Barin, Dr. Ali Trabolsi, Ashish N. Basuray, Dr. Sanjeev K. Dey, Prof. Alberto Credi, Dr. Serena Silvi, Prof. J. Fraser Stoddart and Prof. Margherita Venturi

      Article first published online: 2 JAN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201107618

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      Bleibende Erinnerung: Ein Rotaxan konnte als bistabiles, kinetisch kontrollierbares Speicherelement betrieben werden (siehe Bild). Daten werden durch oxidativen Stimulus auf das Molekül geschrieben und mit UV-Licht gesichert. Nach dem Schreiben werden die oxidierten Spezies wieder in die ursprüngliche Form reduziert, wobei die Daten einige Stunden erhalten bleiben. Bestrahlung schützt auch nicht-oxidierte Rotaxane vor versehentlicher Beschriftung.

    16. Heterogene Katalyse

      Structural Requirements in Lithium Cobalt Oxides for the Catalytic Oxidation of Water (pages 1648–1651)

      Graeme P. Gardner, Dr. Yong Bok Go, David M. Robinson, Paul F. Smith, Prof. Joke Hadermann, Prof. Artem Abakumov, Prof. Martha Greenblatt and Prof. G. Charles Dismukes

      Article first published online: 11 JAN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201107625

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      Was spaltet Wasser? Zwei Lithiumcobaltoxid-Polymorphe – ein nanokristalliner kubischer Spinell und eine rhomboedrische Schichtstruktur – wurden erzeugt und in der photokatalytischen Wasseroxidation getestet (siehe Schema). Als entscheidend für die Aktivität der unterschiedlichen Phasen erwies sich das Vorliegen eines würfelförmigen Co4O4-Motivs, das in der kubischen Form des Katalysators vorhanden war, der Schichtstruktur hingegen fehlte.

    17. Kooperative Katalyse

      Urea/Transition-Metal Cooperative Catalyst for anti-Selective Asymmetric Nitroaldol Reactions (pages 1652–1656)

      Kai Lang, Jongwoo Park and Prof. Sukwon Hong

      Article first published online: 4 JAN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201107785

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      Ein kooperativer Katalysator mit Harnstoff-H-Brücken und Cobaltzentrum wurde für anti-selektive asymmetrische Henry-Reaktionen entwickelt (siehe Schema). Die Harnstoff-H-Brücken sind wichtig für die Verbesserung der Ausbeute (von 30 % auf 84 %), der Enantioselektivität (von 78 % auf 96 %) und der anti-Diastereoselektivität (von 3:1 auf 48:1). Eine kurze Synthese von (1R,2S)-Methoxaminhydrochlorid wurde mit diesem Katalysator ebenfalls möglich.

    18. Nanosensoren

      Multiplex Imaging of an Intracellular Proteolytic Cascade by using a Broad-Spectrum Nanoquencher (pages 1657–1662)

      Dr. Xinglu Huang, Magdalena Swierczewska, Dr. Ki Young Choi, Dr. Lei Zhu, Dr. Ashwinkumar Bhirde, Dr. Jinwoo Park, Dr. Kwangmeyung Kim, Prof. Jin Xie, Dr. Gang Niu, Prof. Kang Choon Lee, Dr. Seulki Lee and Dr. Xiaoyuan Chen

      Article first published online: 2 JAN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201107795

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      Licht aus! Ein universeller Nanoquencher, der eine große Bandbreite von Farbstoffen für den sichtbaren und Nah-IR-Bereich löscht, funktioniert über eine Serie von Dunkelquenchern, die in ein zellgängiges mesoporöses Siliciumoxidteilchen eingebaut sind. Kombiniert mit farbstoffmarkierten Substraten erzeugt der Nanoquencher mehrfache Fluoreszenzsignale bei spezifischer Proteolyse, was die Abbildung proteolytischer Kaskaden in Echtzeit ermöglicht (siehe Schema).

    19. Histondemethylase-Hemmer

      Linking of 2-Oxoglutarate and Substrate Binding Sites Enables Potent and Highly Selective Inhibition of JmjC Histone Demethylases (pages 1663–1666)

      Dr. Esther C. Y. Woon, Dr. Anthony Tumber, Dr. Akane Kawamura, Dr. Lars Hillringhaus, Dr. Wei Ge, Dr. Nathan R. Rose, Jerome H. Y. Ma, Mun Chiang Chan, Louise J. Walport, Ka Hing Che, Dr. Stanley S. Ng, Dr. Brian D. Marsden, Prof. Udo Oppermann, Dr. Michael A. McDonough and Prof. Christopher J. Schofield

      Article first published online: 12 JAN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201107833

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      Wähle eine Isoform: Durch Verbrücken von Cosubstrat- und Substratbindungsstellen gelingt eine hoch selektive Inhibierung von Isoformen humaner Histonlysin-Demethylasen. Die Ergebnisse bieten eine Grundlage für die Entwicklung von potenten und selektiven JmjC-Inhibitoren mit möglicher Eignung für den klinischen Einsatz.

    20. Poröse Materialien

      Inverse and High CO2/C2H2 Sorption Selectivity in Flexible Organic–Inorganic Ionic Crystals (pages 1667–1671)

      Ryo Eguchi, Dr. Sayaka Uchida and Prof. Dr. Noritaka Mizuno

      Article first published online: 3 JAN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201107906

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      Wählerisch: Eine hoch selektive CO2-Sorption und eine inverse CO2/C2H2-Sorptionsselektivität (4.8 bei 278 K, 100 kPa) zeichnen einen organisch-anorganischen Ionenkristall aus. Entscheidend für die hohe CO2-Affinität ist die Kombination aus flexibler Struktur und starken (K+-)Bindestellen, die für organisch-anorganische Ionenkristalle charakteristisch sind.

    21. Mechanochemie

      A Mechanochemical Approach to Deracemization (pages 1672–1675)

      Kelly M. Wiggins and Prof. Christopher W. Bielawski

      Article first published online: 4 JAN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201107937

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      Gute Kombination: (S)-1,1′-Binapthol ((S)-Binol) wurde aus einer racemischen Vorstufe in guter Ausbeute und hoher Enantionmerenreinheit in einem Schritt durch die Kombination von enantioselektiver enzymatischer Hydrolyse mit mechanisch erleichterter Racemisierung hergestellt (siehe Schema). Cholesterol-Esterase hydrolysiert stereoselektiv (S)-Binol-Ester, und die Racemisierung der Vorstufe wird durch Ultraschallbehandlung erleichtert.

      Corrected by:

      Zurückziehung: Zurückziehung: A Mechanochemical Approach to Deracemization

      Vol. 127, Issue 3, 730, Article first published online: 8 JAN 2015

    22. Synthesemethoden

      Catalytic Asymmetric anti-Selective Nitroaldol Reaction En Route to Zanamivir (pages 1676–1679)

      Tatsuya Nitabaru, Dr. Naoya Kumagai and Prof. Dr. Masakatsu Shibasaki

      Article first published online: 10 JAN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201108153

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      Kampf gegen die Grippe: Zanamivir (Relenza) ist ein häufig verschriebenes Grippemittel. Seine vicinale anti-Aminoalkohol-Gruppe konnte durch eine anti-selektive katalytische asymmetrische Nitroaldolreaktion in Gegenwart eines Heterodimetallkomplexes leicht aufgebaut werden (siehe Schema; PMB=p-Methoxybenzyl). Die weitere Umsetzung des Nitroaldolprodukts führte zur enantioselektiven Synthese von Zanamivir.

    23. Homogene Katalyse

      Cooperative Ligand Effects in Phase-Switching Homogeneous Catalysts (pages 1680–1684)

      Molise Mokhadinyana, Simon L. Desset, Prof. D. Bradley G. Williams and Prof. David J. Cole-Hamilton

      Article first published online: 11 JAN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201108200

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      Es gehören zwei dazu: Xantphos-Liganden mit Amidatgruppen ergeben bei der Rh-katalysierten Hydroformylierung von 1-Octen selektiv lineare Produkte gegenüber verzweigten. Allerdings geht der Katalysator nur in Gegenwart von Amidin-substituiertem Triphenylphosphan einen CO2-vermittelten Phasentransfer ein (siehe Schema).

    24. Photokatalyse

      Hydrogen Production Coupled to Hydrocarbon Oxygenation from Photocatalytic Water Splitting (pages 1685–1688)

      Dr. Wangkheimayum Marjit Singh, Derek Pegram, Haifeng Duan, Dr. Diganta Kalita, Prof. Dr. Paul Simone, Prof. Dr. Gary L. Emmert and Prof. Dr. Xuan Zhao

      Article first published online: 16 NOV 2011 | DOI: 10.1002/ange.201106494

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      Sonnige Aussichten: Ein homogenes System zur Wasserstoffproduktion und Kohlenwasserstoffoxidation, das aus den Katalysatoren [Ru(TPA)(H2O)2]2+ und [Fe3(CO)12] und den Photosensibilisatoren [Ru(bpy)3]2+ and [Ir(bpy)(ppy)2]+ besteht, wurde ohne zusätzlichen Elektronendonor/-akzeptor entwickelt. Das Wasser ist sowohl die Sauerstoff- als auch die Wasserstoffquelle (siehe Bild; Sub=organisches Substrat).

    25. Molekulare Erkennung

      C[BOND]H⋅⋅⋅O Hydrogen Bonding Induced Triazole Foldamers: Efficient Halogen Bonding Receptors for Organohalogens (pages 1689–1693)

      Dr. Li-Yan You, Dr. Shi-Gui Chen, Prof. Xin Zhao, Prof. Yi Liu, Dr. Wen-Xian Lan, Ying Zhang, Prof. Hao-Jie Lu, Prof. Chun-Yang Cao and Prof. Zhan-Ting Li

      Article first published online: 11 JAN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201106996

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      Ein Ring, sie zu binden: Die Bildung intramolekularer CH⋅⋅⋅O-Wasserstoffbrücken wurde zur Herstellung neuer aromatischer Triazolfoldamere genutzt. Alle Triazoleinheiten dieser Foldamere zeigen nach innen und bilden so einen Stickstoffring. Damit können die Foldamere effizient neutrale zwei- und dreizähnige Organohalogenverbindungen durch mehrfache N⋅⋅⋅X-Halogenbrücken (X=Cl, Br, I) binden, wobei stabile 1:1-Komplexe entstehen.

    26. Homogene Katalyse

      Two Iron Catalysts are Better than One: A General and Convenient Reduction of Aromatic and Aliphatic Primary Amides (pages 1694–1698)

      Dr. Shoubhik Das, Bianca Wendt, Dr. Konstanze Möller, Dr. Kathrin Junge and Prof. Dr. Matthias Beller

      Article first published online: 13 JAN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201108155

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      Mit vereinten Kräften: Für die Reduktion von Amiden zu Aminen wurden Eisenkatalysatoren entwickelt. Mit einer Kombination aus zwei unterschiedlichen Eisenkatalysatoren konnten primäre Amide reduziert werden (siehe Bild).

    27. Wasserstofferzeugung

      A Nickel Thiolate Catalyst for the Long-Lived Photocatalytic Production of Hydrogen in a Noble-Metal-Free System (pages 1699–1702)

      Zhiji Han, Dr. William R. McNamara, Dr. Min-Sik Eum, Prof. Patrick L. Holland and Prof. Richard Eisenberg

      Article first published online: 11 JAN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201107329

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      Ein Muster an Ausdauer: Der abgebildete biomimetische Nickelthiolatkomplex zeigt in der Titelreaktion eine unerreichte Aktivität. Bei Verwendung geringer Konzentrationen des Reduktionsmittels (im Schema Triethylamin (TEA)) behält das System über mindestens 60 Stunden eine signifikante Aktivität bei. Diese hohe Stabilität wird mit der Verfügbarkeit eines oxidativen Löschvorgangs erklärt.

    28. CO2-Reduktion

      Borane-Mediated Carbon Dioxide Reduction at Ruthenium: Formation of C1 and C2 Compounds (pages 1703–1706)

      Dr. Sébastien Bontemps, Dr. Laure Vendier and Dr. Sylviane Sabo-Etienne

      Article first published online: 12 JAN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201107352

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      Eins und zwei: Die C2-Verbindung pinBOCH2OCHO (siehe Schema, HBpin=Pinakolboran) und mehrere C1-Verbindungen werden bei der boranvermittelten CO2-Reduktion mit der Katalysatorvorstufe [RuH2(H2)2(PCy3)2] unter milden Bedingungen erhalten. Mechanistische Studien decken die Rolle verschiedener neuer Carbonylruthenium-Komplexe auf, die mit Mehrkern-NMR-Spektroskopie, IR-Spektroskopie und Röntgenstrukturanalyse charakterisiert wurden.

    29. Palladiumkatalysierte Cyclisierung

      Highly Efficient Narasaka–Heck Cyclizations Mediated by P(3,5-(CF3)2C6H3)3: Facile Access to N-Heterobicyclic Scaffolds (pages 1707–1711)

      Adele Faulkner and Dr. John F. Bower

      Article first published online: 9 JAN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201107511

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      Direkt zu N-Heterobicyclen: Palladiumkatalysierte Cyclisierungen von Oximestern mit cyclischen Alkenen eignen sich als allgemeine Route zu Perhydroindolen und verwandten Molekülgerüsten. Für die entscheidende C(sp3)-N-Verknüpfung ist der Ligand P(3,5-(CF3)2C6H3)3 unverzichtbar. Mithilfe dieser Methode können Substrate mit unterschiedlichen sterischen und elektronischen Eigenschaften effizienter cyclisiert werden.

    30. Stereospezifische Umlagerung

      Enantioselective Synthesis of Spiro Cyclopentane-1,3′-indoles and 2,3,4,9-Tetrahydro-1H-carbazoles by Iridium-Catalyzed Allylic Dearomatization and Stereospecific Migration (pages 1712–1715)

      Qing-Feng Wu, Chao Zheng and Prof. Dr. Shu-Li You

      Article first published online: 5 JAN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201107677

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      Allyl greift an: Fünfgliedrige Spiroindolenine werden hoch enantioselektiv durch die iridiumkatalysierte intramolekulare allylierende Desaromatisierung von Indolen aufgebaut. Eine stereospezifische Umlagerung der resultierenden Spirocyclopentan-1,3′-indole ergibt enantiomerenangereicherte 2,3,4,9-Tetrahydro-1H-carbazole.

    31. Elektrochemie

      Heat-Assisted Electrodissolution of Platinum in an Ionic Liquid (pages 1716–1720)

      Prof. Dr. Jing-Fang Huang and Hao-Yuan Chen

      Article first published online: 12 JAN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201107997

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      Platin auflösen: Eine nichtkorrosive, basische ionische Flüssigkeit wurde als Lösungsmittelsystem für die Elektroauflösung von Platin entwickelt (siehe Bild). Das Metall löst sich enorm rasch auf, und die einfache Rückgewinnung von reinem Platin und von Platinlegierungen aus der gleichen Lösung benötigt keine zusätzliche Behandlung der Lösung oder einen Solvensaustausch.

    32. DNA-Reparatur

      Direct Fluorescence Monitoring of DNA Base Excision Repair (pages 1721–1724)

      Dr. Toshikazu Ono, Dr. Shenliang Wang, Dr. Chi-Kin Koo, Lisa Engstrom, Prof. Dr. Sheila S. David and Prof. Dr. Eric T. Kool

      Article first published online: 12 JAN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201108135

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      Uracil ist ein verbreiteter DNA-Schaden, der aus der Hydrolyse von Cytosin resultiert und durch Uracil-DNA-Glycosylasen (UDGs) spezifisch beseitigt wird. Ein nichtnatürliches Pyrendesoxyribosid in kurzen DNA-Oligomeren wurde entwickelt, das die enzymatische Aktivität von UDG direkt messen kann. Der Mechanismus beruht auf der starken Fluoreszenzlöschung des Pyrens durch Uracil, und die Aktivität des Reparaturenzyms kann in Bakterienzellen in Echtzeit abgebildet werden.

    33. Heterocyclen

      Highly Regioselective Migration of the Sulfonyl Group: Easy Access to Functionalized Pyrroles (pages 1725–1729)

      Xiaoyi Xin, Dr. Dongping Wang, Dr. Xincheng Li and Prof. Dr. Boshun Wan

      Article first published online: 11 JAN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201108144

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      Dahin und dorthin: Funktionalisierte Pyrrole sind über eine hoch regioselektive Verschiebung einer Sulfonylgruppe zugänglich (siehe Schema; DMF=N,N-Dimethylformamid). Die gezielte Verschiebung der Sulfonylgruppe an verschiedene Positionen liefert sowohl α- als auch β-(Arylsulfonyl)methylpyrrole in hohen Ausbeuten.

    34. Alkohol-Oxidation

      Sauerstoffinduzierte Kupplung und Oxidation von Alkoholen über nanoporösem Gold (pages 1730–1733)

      Dr. Kathryn M. Kosuda, Dr. Arne Wittstock, Prof. Cynthia M. Friend and Prof. Marcus Bäumer

      Article first published online: 3 JAN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201107178

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      Trägerfreie Katalyse: Die aerobe Oxidation und Kupplung von primären Alkoholen (Methanol, Ethanol, n-Butanol) zu Aldehyden und Estern wird durch freitragendes nanoporöses Gold unterhalb von 100 °C katalysiert. Die experimentellen Bedingungen in dieser Studie ermöglichen eine gute Korrelation mit Modellstudien und vermitteln daher ein molekulares Verständnis von Aktivität und Selektivität.

    35. Planarer B6-Ring

      Planarer B6-Ring in der Festkörperverbindung Ti7Rh4Ir2B8 (pages 1734–1737)

      Priv.-Doz. Dr. Boniface P. T. Fokwa and Dipl.-Chem. Martin Hermus

      Article first published online: 10 JAN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201106798

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      Sechs in einer Ebene: Planare B6-Ringe wurden erstmals in einer Festkörperverbindung gefunden, und zwar in Ti7Rh4Ir2B8. Dichtefunktionalrechnungen ergaben starke B-B-Bindungen in den zwischen Ti7-Rädern eingebetteten B6-Ringen, aber auch signifikante Wechselwirkungen mit benachbarten Titanatomen (siehe Bild).

    36. Malariawirkstoffe

      Kontinuierliche Synthese des Malariawirkstoffs Artemisinin (pages 1738–1741)

      Dr. François Lévesque and Prof. Dr. Peter H. Seeberger

      Article first published online: 16 JAN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201107446

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      Malaria ist ein globales Gesundheitsproblem – Artemisinin-Kombinationstherapien sind gängig, aber das Angebot ist begrenzt, da Artemisinin allein durch Extraktion aus Artemisia annua gewonnen wird. Ein neuer, kontinuierlicher Prozess wandelt Dihydroartemisininsäure in Artemisinin um (siehe Schema). Mit diesem kostengünstigen und skalierbaren Prozess kann ein ständiges Angebot an Artemisinin gewährleistet werden.

    37. Asymmetrische Hydrierung

      Ruthenium-NHC-katalysierte hoch asymmetrische Hydrierung von Benzofuranen (pages 1742–1745)

      Dr. Nuria Ortega, Slawomir Urban, Bernhard Beiring and Prof. Dr. Frank Glorius

      Article first published online: 3 JAN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201107811

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      H2-O-T! Aromatische O-Heterocyclen sind eine anspruchsvolle, aber lohnenswerte Klasse von Substraten in der asymmetrischen Hydrierung (H2). Ein in situ gebildeter Rutheniumkomplex eines chiralen N-heterocyclisches Carbens (NHC) ermöglicht die effektive, vollkommen regioselektive und hoch asymmetrische Hydrierung von substituierten Benzofuranen bei RT, die zur Bildung von wertvollen 2,3-Dihydrobenzofuranen führt.

    38. Redoxaktive Koordinationsverbindungen

      Eine reversible halogeninduzierte Kupfer(I)-Disulfid-Kupfer(II)-Thiolat-Umwandlung (pages 1746–1750)

      Dr. Adam Neuba, Dr. Roxana Haase, Dr. Wolfram Meyer-Klaucke, Dr. Ulrich Flörke and Prof. Dr. Gerald Henkel

      Article first published online: 10 JAN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201102714

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      Verblüffende Umwandlung: Ein reversibler Disulfid-Thiolat-Umwandlungsprozess in einem zweikernigen Kupferkomplex wird durch Chloridionen induziert. Als Elektronenquelle und -senke dienen hierbei die koordinierenden Kupferatome, die zwischen den Oxidationsstufen +I und +II hin und her pendeln können.

    39. Glycopeptid-Vakzine

      Variation des Glycosylierungsmusters von Vakzinen aus MUC1- Glycopeptiden und Rinderserumalbumin und der Einfluss auf die Immunreaktion (pages 1751–1755)

      Hui Cai, Zhi-Hua Huang, Lei Shi, Zhan-Yi Sun, Prof. Dr. Yu-Fen Zhao, Prof. Dr. Horst Kunz and Prof. Dr. Yan-Mei Li

      Article first published online: 13 JAN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201106396

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      Antikörper mit starker Bindung an MCF-7-Brusttumorzellen wurden in starken Immunantworten von Balb/c-Mäusen gebildet, die mit synthetischen MUC1-Glycopeptiden, die STn- oder 2,6-ST-Antigene tragen und kovalent an BSA gebunden sind, als synthetischen Vakzinen behandelt wurden. Überwiegend wurden dabei IgG-Isotyp-Antikörper induziert.

    40. Lightning-Terminatoren

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      Stereochemischer Verlauf einer Benzyl-Kohlenstoff-Substitution kombiniert mit Ringmodifikation der 2-Nitrobenzylgruppen als Schlüsselfaktoren für schnell spaltende, reversible Terminatoren (pages 1756–1759)

      Brian P. Stupi, Dr. Hong Li, Jinchun Wang, Dr. Weidong Wu, Sidney E. Morris, Prof. Vladislav A. Litosh, Jesse Muniz, Dr. Megan N. Hersh and Prof. Michael L. Metzker

      Article first published online: 9 JAN 2012 | DOI: 10.1002/ange.201106516

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      Ein vollständiger Satz von 2-Nitrobenzyl-modifizierten reversiblen Terminatoren wurde entwickelt, die unter UV-Bestrahlung natürliche Hydroxymethylnukleotide generieren. Die Kombination aus einer stereospezifischen (S)-tert-Butylgruppe R an der Benzylposition und einer 5-OMe-Gruppe R′ am 2-Nitrobenzylring verstärkt die photochemische Spaltung deutlich. Für 7-Desaza-7-hydroxymethyl-2′-desoxyguanosin findet man eine Steigerung um eine Größenordnung gegenüber der Ausgangsverbindung.

  16. Vorschau

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      Vorschau: Angew. Chem. 8/2012 (page 1762)

      Article first published online: 7 FEB 2012 | DOI: 10.1002/ange.201290011

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