Angewandte Chemie

Cover image for Vol. 125 Issue 43

October 18, 2013

Volume 125, Issue 43

Pages 11383–11635

  1. Titelbilder

    1. Top of page
    2. Titelbilder
    3. Graphisches Inhaltsverzeichnis
    4. Vor Jahren in der Angewandten Chemie
    5. News
    6. Autoren-Profil
    7. Buchbesprechung
    8. Highlight
    9. Kurzaufsatz
    10. Aufsatz
    11. Zuschriften
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      Titelbild: LEGO-NMR: eine Methode zur Visualisierung einzelner Untereinheiten in großen heteromeren Komplexen (Angew. Chem. 43/2013) (page 11383)

      Markus Mund, Jan H. Overbeck, Janina Ullmann and Dr. Remco Sprangers

      Article first published online: 2 OCT 2013 | DOI: 10.1002/ange.201308150

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      Große unsymmetrische Aggregate können nur schwer auf rekombinantem Weg erzeugt werden und ergeben komplizierte NMR-Spektren, die nicht im Detail zu analysieren sind. Beide Probleme zugleich nimmt die LEGO-NMR-Methode in Angriff, die R. Sprangers und Mitarbeiter in ihrer Zuschrift auf S. 11612 ff. beschreiben. Die Methode beruht auf der sequenziellen Koexpression von NMR-aktiven und nicht durch NMR erkennbaren Proteinuntereinheiten des riesigen Aggregats und vereinfacht die Teilspektren des Amidrückgrats und der Methylseitenketten erheblich.

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      Innentitelbild: Chemoselective Oxidative C(CO)[BOND]C(methyl) Bond Cleavage of Methyl Ketones to Aldehydes Catalyzed by CuI with Molecular Oxygen (Angew. Chem. 43/2013) (page 11384)

      Lin Zhang, Prof. Xihe Bi, Xiaoxue Guan, Prof. Xingqi Li, Prof. Qun Liu, Badru-Deen Barry and Dr. Peiqiu Liao

      Article first published online: 14 OCT 2013 | DOI: 10.1002/ange.201308184

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      Die selektive oxidative Spaltung von C-C-σ-Bindungen ist eine große Herausforderung für Chemie und Biologie. X. Bi, Q. Liu und Mitarbeiter beschreiben in ihrer Zuschrift auf S. 11513 ff. eine neue Methode für die oxidative Spaltung der C(CO)-C(α)-Bindung von Ketonen, die auf der Stufe des Aldehyds anhält. Ein breites Spektrum aromatischer und aliphatischer Methylketone wurde mithilfe eines Kupferkatalysators unter einer Sauerstoffatmosphäre in die Aldehyde umgewandelt, wobei H2 und CO2 als weitere Produkte entstanden.

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      Innenrücktitelbild: Unwrapping Core–Shell Nanowires into Nanoribbon-Based Superstructures (Angew. Chem. 43/2013) (page 11637)

      Alexander Pevzner, Guy Davidi, Hagit Peretz-Soroka, Ehud Havivi, Dr. Zahava Barkay, Dr. Ronit Popovitz-Biro, Dr. Artium Khatchtourints and Prof. Fernando Patolsky

      Article first published online: 9 OCT 2013 | DOI: 10.1002/ange.201308312

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      Kern-Schale-Nanodrähte können durch eine Kombination von Bottom-up- und Top-down-Verfahren in Halbleiternanobänder überführt werden, wie F. Patolsky et al. in ihrer Zuschrift auf S. 11508 ff. berichten. Diese ungewöhnliche Nanodraht-Nanoband-Umwandlung ermöglicht die Synthese von superflexiblen Nanobändern beliebiger Größe, Form und chemischer Zusammensetzung.

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      Rücktitelbild: Bindung, Aktivierung und Dissoziation von Sauerstoff an dotierten Oxiden (Angew. Chem. 43/2013) (page 11638)

      Dr. Yi Cui, Dr. Xiang Shao, Dipl.-Chem. Matthias Baldofski, Prof. Joachim Sauer, Dr. Niklas Nilius and Prof. Hans-Joachim Freund

      Article first published online: 24 SEP 2013 | DOI: 10.1002/ange.201308155

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      Die Aktivierung kleiner Moleküle galt auf defektfreien Metalloxiden mit großer Bandlücke wegen der chemischen Inertheit der Oxide als unmöglich. N. Nilius et al. berichten nun in ihrer Zuschrift auf S. 11595 ff., dass gemäß Daten aus mikroskopischen Untersuchungen und Rechnungen eine O2-Adsorption von mit Mo-Ionen dotiertem CaO zur Bildung von Superoxo-Spezies führt, die leicht dissoziieren. Die Aktivierung erfolgt über einen Ladungstransfer ausgehend von den donierenden Mo-Ionen und läuft selbst auf idealen Oberflächen ab.

  2. Graphisches Inhaltsverzeichnis

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    10. Aufsatz
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  3. Vor Jahren in der Angewandten Chemie

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    1. Vor 100 Jahren in der Angewandten Chemie (page 11398)

      Article first published online: 14 OCT 2013 | DOI: 10.1002/ange.201308258

      Zukunft braucht Herkunft – die Angewandte Chemie wird seit 1888 publiziert, d. h. nun schon im 125. Jahrgang! Ein Blick zurück kann Augen öffnen, zum Nachdenken und -lesen anregen oder ein Schmunzeln hervorlocken: Deshalb finden Sie an dieser Stelle wöchentlich Kurzrückblicke, die abwechselnd auf Hefte von vor 100 und vor 50 Jahren schauen.

  4. News

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    11. Zuschriften
    1. Rai-Shung Liu (page 11406)

      Article first published online: 6 MAY 2013 | DOI: 10.1002/ange.201303136

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      „Meine Lieblingsgerichte sind Sashimi und Peking-Ente. Wenn ich kein Wissenschaftler wäre, würde ich beim Sicherheitsdienst der Nationalparks von Taiwan arbeiten …“ Dies und mehr von und über Rai-Shung Liu finden Sie auf Seite 11406.

  6. Buchbesprechung

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    11. Zuschriften
    1. Nanomaterials in Catalysis. Herausgegeben von Philippe Serp und Karine Philippot. (page 11407)

      Vivek Polshettiwar

      Article first published online: 22 AUG 2013 | DOI: 10.1002/ange.201305828

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      Wiley-VCH, Weinheim, 2013. 496 S., geb., € 149.00.—ISBN 978-3527331246

  7. Highlight

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    10. Aufsatz
    11. Zuschriften
    1. Einzelmolekül-Spektroskopie

      Kontrast durch Molekülschwingungen: Raman-Spektromikroskopie an adsorbierten Einzelmolekülen (pages 11410–11412)

      Prof. Dr. J. Michael Gottfried

      Article first published online: 3 SEP 2013 | DOI: 10.1002/ange.201306405

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      Nahfeld-Spektromikroskopie: Spitzenverstärkte Raman-Spektroskopie (TERS) kombiniert Rastersondenmethoden mit Raman-Spektroskopie. Jüngste Entwicklungen ermöglichen eine Spektromikroskopie an einzelnen adsorbierten Molekülen bei Ortsauflösungen unterhalb von 1 nm. Die Möglichkeit zur chemischen Analyse an einzelnen Molekülen und mit submolekularer Auflösung macht diese vielseitige Methode interessant für die Oberflächenforschung, Elektrochemie, Katalyse, Biochemie und verwandte Gebiete.

  8. Kurzaufsatz

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    10. Aufsatz
    11. Zuschriften
    1. Synthesemethoden

      Übergangsmetallkatalysierte C-C-Kupplungen mit Ethylen im Labormaßstab (pages 11414–11429)

      Vaneet Saini, Dr. Benjamin J. Stokes and Prof. Matthew S. Sigman

      Article first published online: 17 SEP 2013 | DOI: 10.1002/ange.201303916

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      Funktionalisiere oder werde funktionalisiert: Ethylen ist ein wertvoller Ausgangsstoff für die übergangsmetallkatalysierte Synthese einer Vielzahl nützlicher Moleküle. Beispiele einiger der jüngsten C-C-Kupplungsreaktionen werden beschrieben, von denen viele bei Raumtemperatur und Umgebungsdruck ausgeführt werden können. Das Resultat dieser Reaktionen ist oftmals die Einfügung einer vielseitigen Vinylgruppe.

  9. Aufsatz

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    4. Vor Jahren in der Angewandten Chemie
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    9. Kurzaufsatz
    10. Aufsatz
    11. Zuschriften
    1. Heterolytische Fragmentierung

      C-C-Fragmentierung: Herkunft und jüngste Anwendungen (pages 11430–11461)

      Michael A. Drahl, Prof. Madhuri Manpadi and Prof. Lawrence J. Williams

      Article first published online: 23 SEP 2013 | DOI: 10.1002/ange.201209833

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      Sechzig Jahre sind vergangen, seit Eschenmoser und Frey über den Archetyp einer C-C-Fragmentierung berichteten. Seitdem sind neue Fragmentierungen, die zu Alkinen und Allenen führen, ebenso wie Varianten der ursprünglichen Reaktion entwickelt und in den Synthesen einer Reihe komplexer Leitmotive und Naturstoffe angewendet worden.

  10. Zuschriften

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    4. Vor Jahren in der Angewandten Chemie
    5. News
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    8. Highlight
    9. Kurzaufsatz
    10. Aufsatz
    11. Zuschriften
    1. Photokatalyse

      Core/Shell Photocatalyst with Spatially Separated Co-Catalysts for Efficient Reduction and Oxidation of Water (pages 11462–11466)

      Dr. Daoai Wang, Dr. Takashi Hisatomi, Dr. Tsuyoshi Takata, Dr. Chengsi Pan, Prof. Masao Katayama, Prof. Jun Kubota and Prof. Kazunari Domen

      Article first published online: 14 AUG 2013 | DOI: 10.1002/ange.201303693

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      Eine einfache Methode zur Herstellung von Kern-Schale-Photokatalysatoren mit getrennten Cokatalysatoren zur Wasserspaltung wird vorgestellt. Die hohe Aktivität wird der Kern-Schale-Struktur und den getrennten Cokatalysatoren zugeschrieben, die das Trennen und Sammeln von Elektronen und Löchern am entsprechenden Cokatalysator durch aktive Verbesserung des Elektronen- und Löchertransports fördern (siehe Bild; Bandlücke Eg=2.1 eV).

    2. Synthesemethoden

      Aldehyde-Selective Wacker-Type Oxidation of Unbiased Alkenes Enabled by a Nitrite Co-Catalyst (pages 11467–11470)

      Zachary K. Wickens, Dr. Bill Morandi and Prof. Dr. Robert H. Grubbs

      Article first published online: 13 SEP 2013 | DOI: 10.1002/ange.201306756

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      Regelbruch: Die Umkehrung der hohen Markownikow-Selektivität von Wacker-Oxidationen wurde mit einem Nitrit-Cokatalysator ermöglicht. Unselektive aliphatische Alkene können mit hohen Ausbeuten und Aldehydselektivität oxidiert werden, und verschiedene funktionelle Gruppen werden toleriert. 18O-Markierungsexperimente lassen darauf schließen, dass das Aldehyd-O-Atom vom Nitritsalz stammt.

    3. Massenspektrometrie

      Enhanced Detection of High-Mass Proteins by Using an Active Pixel Detector (pages 11471–11474)

      Dr. Shane R. Ellis, Dr. Julia H. Jungmann, Dr. Donald F. Smith, Dr. Jens Soltwisch and Prof. Dr. Ron M. A. Heeren

      Article first published online: 3 SEP 2013 | DOI: 10.1002/ange.201305501

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      Flugfähig: Ein aktiver Pixeldetektor mit hoher Ladungsempfindlichkeit wurde in einem Flugzeit-Massenspektrometer eingesetzt, um Proteine mit großer Molekülmasse (z. B. Immunglobulin G; IgG) mithilfe eines herkömmlichen Mikrokanalplattendetektors besser nachzuweisen. Dadurch lässt sich der Massenbereich solcher Detektoren vergrößern, und es gelingt eine direkte Visualisierung masseabhängiger Ionenfokussier-Phänomene (siehe Bild).

    4. Polysaccharid-Verzweigung

      Nature’s Dendrimer: Characterizing Amylopectin as a Multivalent Host (pages 11475–11478)

      Dr. Sophie R. Beeren and Prof. Ole Hindsgaul

      Article first published online: 2 SEP 2013 | DOI: 10.1002/ange.201305132

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      Das Hauptpolysaccharid der Stärke, Amylopectin, ist ein vorrangig α(1,4)-verknüpftes Glucan, dessen Eigenschaften von seiner Größe sowie der Zahl, Verteilung und Länge seiner α(1,6)-verknüpften Verzweigungen abhängt. Die amphiphile Sonde HPTS-C16H33 bindet an terminale helikale Verzweigungen mit mehr als 12 Glucoseeinheiten (grün) und ermöglicht dadurch eine detaillierte quantitative Charakterisierung der Polysaccharid-Verzweigung mit 1H-NMR-Spektroskopie.

    5. Naturstoffsynthese

      Enantioselective Total Synthesis of (−)-Minovincine in Nine Chemical Steps: An Approach to Ketone Activation in Cascade Catalysis (pages 11479–11482)

      Brian N. Laforteza, Mark Pickworth and Prof. David W. C. MacMillan

      Article first published online: 2 SEP 2013 | DOI: 10.1002/ange.201305171

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      Einstellig bleiben: Die erste enantioselektive Totalsynthese von (−)-Minovincin wurde in neun chemischen Schritten mit 13 % Gesamtausbeute abgeschlossen. Eine neuartige organokatalytische Kaskade aus Diels-Alder-Reaktion, β-Eliminierung und konjugierter Addition ermöglichte einen schnellen asymmetrischen Zugang zur tetracyclischen Kernstruktur. Boc=tert-Butoxycarbonyl, LG=Abgangsgruppe, PMB=para-Methoxybenzyl.

    6. Systemchemie

      Chemical Signals Turn On Guest Binding through Structural Reconfiguration of Triangular Helicates (pages 11483–11487)

      Anne Sørensen, Dr. Ana M. Castilla, Dr. Tanya K. Ronson, Dr. Michael Pittelkow and Dr. Jonathan R. Nitschke

      Article first published online: 3 SEP 2013 | DOI: 10.1002/ange.201305245

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      Sei mein Gast: Ein System auf der Basis selbstorganisierter ZnII-Komplexe lässt sich durch äußere chemische Reize steuern. Die Komplexe enthalten einen C3-symmetrischen Liganden, der eine einzigartige Dreifachhelix 1 bildet. Durch Substitution am Liganden wird 1 in eine Doppelhelix 2 überführt, die im Unterschied zu 1 Gastmoleküle aufnehmen kann.

    7. Gentransport durch Virusmimetika

      Virus-Mimetic Cytoplasm-Cleavable Magnetic/Silica Nanoclusters for Enhanced Gene Delivery to Mesenchymal Stem Cells (pages 11488–11491)

      Naveen Gandra, Dong-Dong Wang, Ye Zhu and Prof. Chuanbin Mao

      Article first published online: 28 AUG 2013 | DOI: 10.1002/ange.201301113

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      Das geht rein: Phagen können DNA hoch effizient in Wirtzellen einschleusen. Der Gentransfer in widerspenstige mesenchymale Stammzellen (MSCs) gelang durch virusmimetische magnetische Siliciumnanocluster (VMSNCs), die ein auf die MSCs abzielendes Phagenprotein auf ihrer Oberfläche tragen und DNA einschließen.

    8. Metall-organische Gerüste

      Formation of a Metal–Organic Framework with High Surface Area and Gas Uptake by Breaking Edges Off Truncated Cuboctahedral Cages (pages 11492–11495)

      Ruirui Yun, Zhiyong Lu, Prof. Yi Pan, Prof. Xiaozeng You and Prof. Junfeng Bai

      Article first published online: 11 SEP 2013 | DOI: 10.1002/ange.201302715

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      Das Abbrechen der Kanten gleichmäßiger abgestumpfter Kuboktaeder ergibt ein Metall-organisches Gerüst (MOF) mit Polybenzol-Topologie. Dieses vollständig charakterisierte MOF mit niedrigster Konnektivität hat die größte BET-Oberfläche unter den einander durchdringenden MOFs.

    9. Mikropartikel

      Solvent-Free Synthesis of Microparticles on Superamphiphobic Surfaces (pages 11496–11499)

      Dr. Xu Deng, Maxime Paven, Dr. Periklis Papadopoulos, Dr. Ming Ye, Dr. Si Wu, Thomas Schuster, Dr. Markus Klapper, Dr. Doris Vollmer and Prof. Dr. Hans-Jürgen Butt

      Article first published online: 5 SEP 2013 | DOI: 10.1002/ange.201302903

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      Polymer- und Komposit-Mikropartikel können ohne Lösungsmittel oder Prozessflüssigkeiten durch die Nutzung superamphiphober Oberflächen synthetisiert werden. In dieser Methode werden die abweisenden Eigenschaften superamphiphober Schichten gegenüber Monomeren und Polymerschmelzen und die extrem niedrige Haftung von Partikeln nutzbar gemacht.

    10. Einzelmolekülmagnete

      Influence of the Ligand Field on Slow Magnetization Relaxation versus Spin Crossover in Mononuclear Cobalt Complexes (pages 11500–11503)

      Fatemah Habib, Oana R. Luca, Veacheslav Vieru, Muhandis Shiddiq, Dr. Ilia Korobkov, Dr. Serge I. Gorelsky, Dr. Michael K. Takase, Prof. Liviu F. Chibotaru, Prof. Stephen Hill, Prof. Robert H. Crabtree and Prof. Muralee Murugesu

      Article first published online: 5 SEP 2013 | DOI: 10.1002/ange.201303005

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      Elektronische und magnetische Eigenschaften der Komplexe [Co(terpy)Cl2] (1), [Co(terpy)(NCS)2] (2) und [Co(terpy)2(NCS)2] (3) wurden untersucht. Die Koordinationsumgebung um CoII in 1 und 2 bedingt das Vorliegen als High-Spin-Komplex bei tiefen Temperaturen und Einzelmolekülmagnet-Verhalten. Eine Veränderung des Ligandenfelds durch einen zusätzlichen terpy-Liganden in 3 führt zu Spin-Crossover mit allmählichem Übergang zwischen High-Spin- und Low-Spin-Zustand.

    11. Fluoreszenzbildgebung

      Semiconducting Polymer Dots Doped with Europium Complexes Showing Ultranarrow Emission and Long Luminescence Lifetime for Time-Gated Cellular Imaging (pages 11504–11507)

      Dr. Wei Sun, Dr. Jiangbo Yu, Dr. Ruiping Deng, Dr. Yu Rong, Dr. Bryant Fujimoto, Prof. Changfeng Wu, Prof. Hongjie Zhang and Prof. Daniel T. Chiu

      Article first published online: 12 SEP 2013 | DOI: 10.1002/ange.201304822

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      Helle Punkte: Die im Titel beschriebenen Polymerpunkte haben eine hohe Quantenausbeute bei langen Fluoreszenzlebensdauern. Die Polymerpunkte markieren Rezeptoren auf Zellen und können anhand ihrer langen Fluoreszenzlebensdauern von anderen rot fluoreszierenden Nanopartikeln durch zeitgesteuerte Bildgebung unterschieden werden. PVK=Poly(9-vinylcarbazol).

    12. Nanostrukturen

      Unwrapping Core–Shell Nanowires into Nanoribbon-Based Superstructures (pages 11508–11512)

      Alexander Pevzner, Guy Davidi, Hagit Peretz-Soroka, Ehud Havivi, Dr. Zahava Barkay, Dr. Ronit Popovitz-Biro, Dr. Artium Khatchtourints and Prof. Fernando Patolsky

      Article first published online: 13 SEP 2013 | DOI: 10.1002/ange.201304857

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      Kristalline Halbleiter-Nanobänder wurden durch „Ausrollen“ von Kern-Schale-Nanodrähten erhalten. Zum Beispiel wurden Ge-Nanodrähte mit einer Si-Schale umhüllt, an der Oberseite durch Ionenätzen aufgeschlitzt und an den Seiten mit einer dünnen Schicht Photoharz geschützt. Der Ge-Kern wurde dann auf chemische Weise selektiv entfernt, sodass vollständig geöffnete, flache Nanobandstrukturen erhalten wurden (siehe Bild).

    13. C-C-Bindungsspaltung

      Chemoselective Oxidative C(CO)[BOND]C(methyl) Bond Cleavage of Methyl Ketones to Aldehydes Catalyzed by CuI with Molecular Oxygen (pages 11513–11517)

      Lin Zhang, Prof. Xihe Bi, Xiaoxue Guan, Prof. Xingqi Li, Prof. Qun Liu, Badru-Deen Barry and Dr. Peiqiu Liao

      Article first published online: 2 SEP 2013 | DOI: 10.1002/ange.201305010

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      Bis zum Aldehyd: Eine kupferkatalysierte Umsetzung von Methylketonen zu Aldehyden wurde entwickelt. Die Methode kann für eine Vielzahl aromatischer und aliphatischer Methylketone verwendet werden und führt chemoselektiv zu Aldehyden, wobei lediglich Wasserstoff (H2) und Kohlendioxid (CO2) als Beiprodukte entstehen.

    14. Kohlenstoffnanoröhren

      “Zero-Dimensional” Single-Walled Carbon Nanotubes (pages 11518–11522)

      Dr. Kaladhar Kamalasanan, Dr. Riccardo Gottardi, Dr. Susheng Tan, Dr. Yanan Chen, Dr. Bhaskar Godugu, Dr. Sam Rothstein, Dr. Anna C. Balazs, Dr. Alexander Star and Dr. Steven R. Little

      Article first published online: 5 SEP 2013 | DOI: 10.1002/ange.201305526

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      Je kürzer, desto dispergierbarer: Mit einer iterativen Emulsionsmethode wurde die Länge von einwandigen Kohlenstoffnanoröhren (SWNTs) auf die Größenordnung ihres Durchmessers (ca. 1 nm) reduziert, um „nulldimensionale“ Strukturen mit verbesserter Dispergierbarkeit und, nach einer zusätzlichen Hydroxylierung, mit langfristiger Löslichkeit in Wasser zu erhalten. Zudem konnten nulldimensionale SWNTs erstmalig massenspektrometrisch nachgewiesen werden.

    15. Dynamische Wirte

      A Molecular Claw: A Dynamic Cavitand Host (pages 11523–11526)

      Keith Hermann, Mina Nakhla, Judith Gallucci, Erdin Dalkilic, Prof. Arif Dastan and Prof. Jovica D. Badjić

      Article first published online: 2 SEP 2013 | DOI: 10.1002/ange.201305761

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      Zugreifen erlaubt: Ein modularer Rezeptor aus einer Hexaazatriphenylen-„Plattform“ und drei Imidresten mit flexiblen Alkanketten auf der konkaven Seite wird vorgestellt. Die Ketten belegen nicht nur den Wirthohlraum, sondern können auch nach einem gelösten Gast mit passender Größe und Form greifen.

    16. Organokatalyse

      Arylation of Diazoesters by a Transient N[BOND]H Insertion Organocascade (pages 11527–11530)

      Tyler J. Auvil, Sonia S. So and Prof. Dr. Anita E. Mattson

      Article first published online: 26 AUG 2013 | DOI: 10.1002/ange.201304921

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      Nimm zwei! Eine organokatalytische Kaskade für die unsymmetrische doppelte Arylierung von α-Nitrodiazoestern nutzt carbenaktivierende Aniline in Kombination mit einem Harnstoffkatalysator, um über einen N-H-Insertionsprozess pharmazeutisch interessante α-Diarylester zu synthetisieren.

    17. Chiral Silanediols in Anion-Binding Catalysis (pages 11531–11534)

      Andrew G. Schafer, Joshua M. Wieting, Dr. Thomas J. Fisher and Prof. Dr. Anita E. Mattson

      Article first published online: 3 SEP 2013 | DOI: 10.1002/ange.201305496

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      Perfektes Paar: Silandiole katalysieren die Addition von Silylketenacetalen an N-Acylisochinolinium-Ionen. Dies ist das erste Beispiel mit plausibler Beteiligung eines Silandiols in der Anionenbindungskatalyse, einem recht jungen Teilgebiet der Wasserstoffbrückendonorkatalyse. Das enantiomerenreine C2-symmetrische Silandiol 1 katalysiert enantioselektive Umsetzungen.

    18. Berührungslose Temperaturmessung

      Wide-Range Temperature Sensing using Highly Sensitive Green-Luminescent ZnO and PMMA-ZnO Film as a Non-Contact Optical Probe (pages 11535–11538)

      Satish Laxman Shinde and Prof. Karuna Kar Nanda

      Article first published online: 12 SEP 2013 | DOI: 10.1002/ange.201302449

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      Temperatur im grünen Bereich: Die Intensitätsänderung der grünen Lumineszenz von ZnO-Mikrokristallen, die in Poly(methylmethacrylat) eingebettet sind, bildet die Grundlage für ein berührungsloses Thermometer. Es zeichnet sich durch eine Genauigkeit von 0.1 K über einen Temperaturbereich von 83 bis 474 K aus. Skalierung: 10 μm.

    19. Synthesemethoden

      Catalytic Asymmetric β,γ Activation of α,β-Unsaturated γ-Butyrolactams: Direct Approach to β,γ-Functionalized Dihydropyranopyrrolidin-2-ones (pages 11539–11543)

      Dr. Xianxing Jiang, Luping Liu, Panpan Zhang, Yuan Zhong and Prof. Dr. Rui Wang

      Article first published online: 8 AUG 2013 | DOI: 10.1002/ange.201302622

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      Gerüstbau: Die Titelreaktion ebnet den Weg für die erste katalytische β,γ-selektive Diels-Alder-[4+2]-Anellierung von α,β-ungesättigten γ-Butyrolactamen (siehe Schema; Boc=tert-Butoxycarbonyl, Ts=4-Toluolsulfonyl). Mit dieser direkten Methode können bi- oder tricyclische Dihydropyranopyrrolidin-2-on-Gerüste in einer Stufe enantioselektiv aufgebaut werden.

    20. 2,2′-Azobis(2-methylpropionitrile)-Mediated Alkyne Hydrostannylation: Reaction Mechanism (pages 11544–11548)

      Martins S. Oderinde, Dr. Robert D. J. Froese and Prof. Michael G. Organ

      Article first published online: 2 SEP 2013 | DOI: 10.1002/ange.201303736

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      Nicht so radikal wie gedacht: Die radikalische Hydrostannylierung von Alkinen wurde ausführlich untersucht, und obwohl jeder bisher publizierte Mechanismus rein radikalische Zwischenstufen umfasst, scheint dies nicht korrekt zu sein. Bei jeder radikalvermittelten Hydrostannylierung mit verschiedensten Alkinen wurden Spuren von molekularem Sauerstoff benötigt, was zu einem hybriden Mechanismus aus Einelektronentransfer und Radikalpropagation führt. AIBN=2,2′-Azobis(2-methylpropionitril).

    21. Sialinsäuren

      Chemical Diversification of Sialic Acid Glycosides by Stereospecific, Chemoselective Deamination (pages 11549–11552)

      Dr. Chandrasekhar Navuluri and Prof. Dr. David Crich

      Article first published online: 13 SEP 2013 | DOI: 10.1002/ange.201303781

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      Spätzünder: Die Nitrosierung peracetylierter Sialinsäureglycoside mit anschließender Behandlung mit Natriumtrifluorethoxid und der Umsetzung mit einem Nucleophil ermöglicht die späte Modifizierung dieser Glycoside unter stereospezifischem Austausch der Acetamidogruppe. Die Methode sollte einen Zugang zu vielen Glycosidderivaten mit minimalem Syntheseaufwand ermöglichen.

    22. C-H-Funktionalisierung

      Selective Intermolecular Amination of C[BOND]H Bonds at Tertiary Carbon Centers (pages 11553–11556)

      Prof. Jennifer L. Roizen, David N. Zalatan and Prof.  J. Du Bois

      Article first published online: 2 SEP 2013 | DOI: 10.1002/ange.201304238

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      C-H-Insertion: Eine Methode für die intermolekulare Aminierung von C-H-Bindungen wird beschrieben, die limitierende Substratmengen und eine bequeme, Phenol-abgeleitete Stickstoffquelle einsetzt. Selektivitäts- und mechanistische Studien ergeben, dass die sterische Wechselwirkung zwischen dem Substrat und dem aktiven Oxidans entscheidend für die Produktselektivität ist.

    23. Katalytische Hydrierung

      Unexpected Role of Anionic Ligands in the Ruthenium-Catalyzed Base-Free Selective Hydrogenation of Aldehydes (pages 11557–11560)

      Dr. Philippe Dupau, Dr. Lucia Bonomo and Laurent Kermorvan

      Article first published online: 3 SEP 2013 | DOI: 10.1002/ange.201304912

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      Größer und besser: Der Austausch der anionischen Chloridliganden in Noyoris [(Diamin)(Diphosphan)RuCl2]-Katalysatoren gegen sperrige Carboxylatliganden ermöglicht die effiziente selektive Hydrierung einer Vielzahl von Aldehyden unter basefreien Bedingungen (siehe Schema). Turnoverzahlen von bis zu 100 000 wurden in der Gegenwart eines sperrigen Carbonsäure-Cokatalysators erreicht. Wahrscheinlich operiert das Katalysatorsystem über einen Innensphärenmechanismus.

    24. Organokatalyse

      Alkoxide Activation of Aminoboranes towards Selective Amination (pages 11561–11565)

      Cristina Solé and Dr. Elena Fernández

      Article first published online: 3 SEP 2013 | DOI: 10.1002/ange.201305098

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      Die Wechselwirkung von Alkoxiden mit der Bpin-Gruppe (pin=Pinakol) in Aminoboranen liefert in situ das Lewis-Säure-Base-Addukt [RO[RIGHTWARDS ARROW]B(OR)2[BOND]N(R′)2], dessen Aminogruppe stark nucleophil wirkt. Die Umsetzung dieser Zwischenstufe mit verschiedenen Elektrophilen bietet direkten Zugang zu Aminoalkoholen, β-Enaminoestern und β-Hydroxyamiden mit bemerkenswerter Selektivität (siehe Schema).

    25. Mehrfachbindungen

      Alkene to Carbyne: Tandem Lewis Acid Activation and Dehydrogenation of a Molybdenum Ethylene Complex (pages 11566–11569)

      Tom E. Stennett, Dr. Mairi F. Haddow and Prof. Dr. Duncan F. Wass

      Article first published online: 27 AUG 2013 | DOI: 10.1002/ange.201305233

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      Carbin-Bildung: Durch Behandlung mit B(C6F5)3 wird der Ethenligand eines Molybdän-Ethen-Komplexes ditop aktiviert, und über eine akzeptorunterstützte Ethan-Eliminierung entsteht ein neuartiger zwitterionischer Carbinkomplex (siehe Schema).

    26. Farbzersetzung

      Nanoscale Investigation of the Degradation Mechanism of a Historical Chrome Yellow Paint by Quantitative Electron Energy Loss spectroscopy Mapping of Chromium Species (pages 11570–11573)

      Haiyan Tan, He Tian, Prof. Jo Verbeeck, Letizia Monico, Prof. Koen Janssens and Prof. Gustaaf Van Tendeloo

      Article first published online: 13 SEP 2013 | DOI: 10.1002/ange.201305753

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      Dem Zahn der Zeit auf der Spur: In Untersuchungen von 100 Jahre alter Chromgelbfarbe mit Transmissionselektronenmikroskopie und Spektroskopiemethoden konnten vier Arten von Kern-Schale-Partikeln identifiziert werden. Auf der Grundlage der Befunde wird ein Mechanismus für die festzustellende Verdunklung einiger hellgelber Farben in Van Goghs Gemälden vorgeschlagen (z. B. in Les Alyscamps (Allee in Arles), 1888).

    27. Chemische Logikgatter

      Cascading of Molecular Logic Gates for Advanced Functions: A Self-Reporting, Activatable Photosensitizer (pages 11574–11578)

      Dr. Sundus Erbas-Cakmak and Prof. Dr. Engin U. Akkaya

      Article first published online: 12 SEP 2013 | DOI: 10.1002/ange.201306177

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      Logischer Prozess: Unabhängige molekulare Logikgatter wurden gezielt entwickelt und charakterisiert. Beim gemeinsamen Betrieb der individuellen Gatter in einer Micelle wird eine Informationsweiterleitung mithilfe von Singulettsauerstoff erzielt. Die verknüpften Logikgatter stellen einen selbstmeldenden und aktivierbaren Photosensibilisator dar. GSH=Glutathion.

    28. Cyclisierungsreaktionen

      Rhodium(I)-Catalyzed Cycloisomerization of Alkene-Substituted Allenylcyclopropanes: Stereoselective Formation of Bicyclo[4.3.0]nonadienes (pages 11579–11582)

      Katsuya Sugikubo, Fukiko Omachi, Yuuki Miyanaga, Dr. Fuyuhiko Inagaki, Chiaki Matsumoto and Prof. Dr. Chisato Mukai

      Article first published online: 2 SEP 2013 | DOI: 10.1002/ange.201305958

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      Aus zwei mach eins: Die [{RhCl(CO)2}2]-katalysierte Ringöffnung von E- und Z-1-Cyclopropylocta-1,2,6-trienen führte selektiv zu cis-4,5-Dimethylbicyclo[4.3.0]nona-1(9),2-dienen mit drei aufeinanderfolgenden Stereozentren. Wurde die Umsetzung auf die 1,2,7-Trien- Doppelbindungsisomere angewendet, erhielt man dieselben Produkte mit vollständiger Stereoselektivität (siehe Schema).

    29. Naturstoffsynthese

      Divergent and Efficient Syntheses of the Lycopodium Alkaloids (−)-Lycojaponicumin C, (−)-8-Deoxyserratinine, (+)-Fawcettimine, and (+)-Fawcettidine (pages 11583–11586)

      Si-Hua Hou, Prof. Dr. Yong-Qiang Tu, Lin Liu, Prof. Dr. Fu-Min Zhang, Prof. Dr. Shao-Hua Wang and Dr. Xiao-Ming Zhang

      Article first published online: 2 SEP 2013 | DOI: 10.1002/ange.201306369

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      Vier aus einem: Die vier Titel-Alkaloide (Strukturen sind im blauen Kasten gezeigt) wurden ausgehend von einem gemeinsamen Intermediat mit einem tricyclischen 6/5/5-Gerüst synthetisiert. Die Schlüsselschritte zum Aufbau des Intermediats waren eine intramolekulare Carbenaddition/Cyclisierung und eine Dieckmann-Kondensation/Tsuji-Trost-Allylierung.

    30. Asymmetrische Synthese

      A General Strategy for the Synthesis of P-Stereogenic Compounds (pages 11587–11590)

      Dr. Olivier Berger and Prof. Jean-Luc Montchamp

      Article first published online: 9 SEP 2013 | DOI: 10.1002/ange.201306628

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      Ein großer Schritt hin zu einer allgemeinen Synthese P-stereogener Verbindungen: Beim Erhitzen von H3PO2 mit (−)-Menthol und Paraformaldehyd wird das einfach zu kristallisierende Menthyl(hydroxymethyl-H-phosphinat) (1) gebildet. Ausgehend von 1 ist nahezu jede P-stereogene Verbindung zugänglich (siehe Bild).

    31. C-H-Aktivierung

      Methane Coupling over Magnesium Oxide: How Doping Can Work (pages 11591–11594)

      Pierre Schwach, Dr. Marc Georg Willinger, Dr. Annette Trunschke and Prof. Dr. Robert Schlögl

      Article first published online: 17 SEP 2013 | DOI: 10.1002/ange.201305470

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      Elektronisches Doping: Die Dotierung von Magnesiumoxidkatalysatoren hat Auswirkungen auf die oxidative Kupplung von Methan. Hoch aktive Zentren entstehen durch eine Comodifizierung von MgO mit ppm-Mengen an Eisen und Gold.

    32. Sauerstoffaktivierung

      Bindung, Aktivierung und Dissoziation von Sauerstoff an dotierten Oxiden (pages 11595–11598)

      Dr. Yi Cui, Dr. Xiang Shao, Dipl.-Chem. Matthias Baldofski, Prof. Joachim Sauer, Dr. Niklas Nilius and Prof. Hans-Joachim Freund

      Article first published online: 17 SEP 2013 | DOI: 10.1002/ange.201305119

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      Ladungstransfer in Gegenwart von Dotanden ist auch für die Adsorption und Aktivierung kleiner Moleküle wie O2 relevant. Rastertunnelmikrokopie und DFT-Rechnungen lieferten Hinweise auf die Bildung stark gebundener Superoxo-Spezies auf chemisch inerten, Mo-dotierten CaO-Filmen (siehe Bild). Diese Sauerstoff-Oberflächenspezies zeigt eine hohe Tendenz zur Dissoziation. Dotanden könnten auch bei der Aktivierung von Kohlenwasserstoffen an inerten Oxiden wichtig sein.

    33. Goldkomplexe

      α- und β-Hydridabstraktion in Gold(I)-alkylkomplexen (pages 11599–11602)

      Gaël Ung and Prof. Guy Bertrand

      Article first published online: 11 SEP 2013 | DOI: 10.1002/ange.201306550

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      Warum nicht beides? In Goldalkylkomplexen sind sowohl die α als auch die β-ständigen Wasserstoffatome hydridisch genug, um eliminiert zu werden, und eröffnen so einen neuen Zugang zu Goldalken- und Goldcarbenkomplexen (siehe Schema).

    34. Carbene

      Synthese und Reaktivität von Komplexen mit acyclischen (Amino)(ylid)carben-Liganden (pages 11603–11606)

      Elisa González-Fernández, Jörg Rust and Dr. Manuel Alcarazo

      Article first published online: 3 SEP 2013 | DOI: 10.1002/ange.201305311

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      Bisher unbekannte Goldkomplexe mit acyclischen (Amino)(ylid)carben-Liganden wie 1 wurden durch die Umsetzung von Isocyanidgoldkomplexen mit Phosphor- und Arsen-Yliden oder elektronenreichen Olefinen erhalten. Die Fähigkeit dieser Komplexe, Dimetallspezies zu bilden und als Ligandentransferreagens zu wirken, wird ebenfalls beschrieben.

    35. C-C-Kupplung

      Nitril-Nitril-C-C-Kupplungen an Gruppe-4-Metallocenen zu 1-Metalla-2,5-diazacyclopenta-2,4-dienen und deren Reaktionen (pages 11607–11611)

      Dipl.-Chem. Lisanne Becker, Dr. Perdita Arndt, Dr. Haijun Jiao, Dr. Anke Spannenberg and Prof. Dr. Uwe Rosenthal

      Article first published online: 11 SEP 2013 | DOI: 10.1002/ange.201303748

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      Die C-C-Kupplung von Arylnitrilen an Gruppe-4-Metallocene liefert ungewöhnliche 1-Metalla-2,5-diazacyclopenta-2,4-diene, deren strukturelle, energetische und chemische Eigenschaften untersucht wurden. Die Reaktionen dieser Verbindungen mit CH3CN, H2, CO2 und HCl führten in den meisten Fällen zur Freisetzung eines Nitrils und dem Einbau eines zweiten Substrats an dessen Stelle.

    36. Protein-NMR-Spektroskopie

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      LEGO-NMR: eine Methode zur Visualisierung einzelner Untereinheiten in großen heteromeren Komplexen (pages 11612–11616)

      Markus Mund, Jan H. Overbeck, Janina Ullmann and Dr. Remco Sprangers

      Article first published online: 14 AUG 2013 | DOI: 10.1002/ange.201304914

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      Das Große sehen: Eine neue Methode vereinfacht die Herstellung unsymmetrischer makromolekularer Komplexe, in denen nur ein Teil der Untereinheiten NMR-aktiv ist, was zu weniger komplexen Spektren führt. Für die heteroheptameren LSm1–7- und LSm2–8-Ringe wurden NMR-Spektren der einzelnen Untereinheiten im gesamten Komplex aufgenommen, wodurch eine konservierte RNA-Bindungsstelle identifiziert werden konnte. LEGO-NMR bildet die Grundlagen für die Analyse großer unsymmetrischer Komplexe.

    37. Metallorganische B12-Chemie

      Phenylethinylcobalamin: ein radikalsynthetisch hergestelltes, lichtstabiles und hitzeresistentes metallorganisches B12-Derivat (pages 11617–11620)

      Dr. Markus Ruetz, Mag. Robert Salchner, Dr. Klaus Wurst, Dr. Sergey Fedosov and Prof. Dr. Bernhard Kräutler

      Article first published online: 12 SEP 2013 | DOI: 10.1002/ange.201305206

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      Ein stabiles Alkinyl-B12-Derivat: 2-Phenylethinylcobalamin (siehe Struktur) wurde in einer neu entwickelten Radikalreaktion von Cob(II)alamin und 2-Phenylethinyliodid hergestellt. Es hat eine einmalig kurze metallorganische Bindung und ist bemerkenswert lichtstabil und hitzebeständig. Es wird durch zwei wichtige humane B12-Transportproteine gut gebunden und hat Eigenschaften, wie sie für eine neue Art „Antivitamin B12“ erwartet werden.

    38. NMR-Spektroskopie

      Vorhersage der Rotationskorrelationszeit in dynamischen Mehrdomänenproteinen und supramolekularen Komplexen (pages 11621–11625)

      Dr. Nasrollah Rezaei-Ghaleh, Frederik Klama, Dr. Francesca Munari and Prof. Dr. Markus Zweckstetter

      Article first published online: 2 SEP 2013 | DOI: 10.1002/ange.201305094

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      Die Rotationsbewegung von Biomolekülen wird durch molekulare Wechselwirkungen und damit durch unterschiedliche funktionelle Zustände beeinflusst. Eine neue Methode mit dem Namen HYCUD ermöglicht die Vorhersage von Rotationskorrelationszeiten in sehr komplexen, dynamischen Systemen und gibt damit Einblicke in das Verhalten von Mehrdomänenproteinen in ihrer freien Form sowie in supramolekularen Komplexen (Bild: flexibler Komplex aus Heterochromatin Protein 1 und Mononukleosom).

    39. Zirconocen-Hydridokomplexe

      Einfacher Zugang zu modifizierbarem Schwartz-Reagens – Oxidative Addition von amidischen N-H-Bindungen an reduzierte Zirconocenkomplexe (pages 11626–11630)

      Dipl.-Chem. Martin Haehnel, B. Sc. Jacky C.-H. Yim, Prof. Dr. Laurel L. Schafer and Prof. Dr. Uwe Rosenthal

      Article first published online: 3 SEP 2013 | DOI: 10.1002/ange.201305246

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      Auf den Spuren des Schwartz-Reagens: Zwei Zirconocen-Hydridoamidatkomplexe wurden durch formale oxidative Addition von amidischen N-H-Bindungen an reduzierten Zirconocenfragmenten hergestellt. Insertionsreaktionen mit Alkenen zeigen ein zu dem klassischen Schwartz-Reagens unterschiedliches Verhalten und bilden verzweigte Insertionsprodukte. Zusätzlich wurden sowohl das Insertionsprodukt als auch der Hydridokomplex durch Röntgenstrukturanalyse charakterisiert.

    40. Wasserreduktionsreaktion

      Wasserreduktion mit sichtbarem Licht: In-situ-EPR-Spektroskopie zeigt die Synergie zwischen optischen Übergängen und Elektronentransfer in Au-TiO2-Katalysatoren (pages 11631–11635)

      Jacqueline B. Priebe, Dr. Michael Karnahl, Dr. Henrik Junge, Prof. Dr. Matthias Beller, Dr. Dirk Hollmann and Prof. Dr. Angelika Brückner

      Article first published online: 12 SEP 2013 | DOI: 10.1002/ange.201306504

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      Raus aus Gold! Sichtbares Licht regt den Transfer von Leitungsbandelektronen von Gold-Nanopartikeln zu Leerstellen im Trägermaterial an, wo sie von Protonen unter Bildung von Wasserstoff aufgenommen werden. Dieser Transferprozess wurde mithilfe von In-situ-EPR-Spektroskopie visualisiert.

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