Angewandte Chemie

Cover image for Vol. 126 Issue 10

March 3, 2014

Volume 126, Issue 10

Pages 2545–2816

  1. Titelbilder

    1. Top of page
    2. Titelbilder
    3. Graphisches Inhaltsverzeichnis
    4. Vor Jahren in der Angewandten Chemie
    5. Berichtigung
    6. News
    7. Autoren-Profil
    8. Nachrichten
    9. Buchbesprechung
    10. Highlights
    11. Kurzaufsatz
    12. Aufsatz
    13. Zuschriften
    1. You have free access to this content
      Titelbild: Copolymerization of Metal Nanoparticles: A Route to Colloidal Plasmonic Copolymers (Angew. Chem. 10/2014) (page 2545)

      Prof. Kun Liu, Ariella Lukach, Kouta Sugikawa, Siyon Chung, Dr. Jemma Vickery, Dr. Heloise Therien-Aubin, Prof. Bai Yang, Prof. Michael Rubinstein and Prof. Eugenia Kumacheva

      Version of Record online: 19 FEB 2014 | DOI: 10.1002/ange.201401078

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      Die Selbstorganisation kolloidaler Analoga von molekularen Copolymeren kann grundlegende Erkenntnisse für die Gebiete der molekularen Copolymerisation und der Nanotechnologie liefern. In ihrer Zuschrift auf S. 2686 ff. präsentieren K. Liu, E. Kumacheva et al. eine mikroskopische und spektroskopische Analyse, mit deren Hilfe sie Design-Regeln und ein kinetisches Modell für das Wachstum kolloidaler Zufalls- und Blockcopolymere aus plasmonischen Nanostäben unterschiedlicher Länge und Zusammensetzung formulieren.

    2. You have free access to this content
      Innentitelbild: Fourier Transform EPR Spectroscopy of Trityl Radicals for Multifunctional Assessment of Chemical Microenvironment (Angew. Chem. 10/2014) (page 2546)

      Dr. Andrey A. Bobko, Dr. Ilirian Dhimitruka, Prof. Dr. Jay L. Zweier and Prof. Dr. Valery V. Khramtsov

      Version of Record online: 24 FEB 2014 | DOI: 10.1002/ange.201401080

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      Die langen Relaxationszeiten der Phosphonat-tragenden Trityl-Sonde ermöglichen ihre Anwendung in gepulsten EPR-Experimenten. In ihrer Zuschrift auf S. 2773 ff. verwenden V. V. Khramtsov et al. Fourier-Transform-EPR-Spektroskopie und die Trityl-Sonde, um die physiologisch relevanten Parameter einer chemischen Mikroumgebung zu untersuchen. Anhand der Spektren können pH, pO2 und die Konzentrationen von anorganischem Phosphat (Pi) und der Sonde quantitativ und diskriminierend bestimmt werden.

    3. You have free access to this content
      Innenrücktitelbild: Temperature-Responsive Microgel Films as Reversible Carbon Dioxide Absorbents in Wet Environment (Angew. Chem. 10/2014) (page 2817)

      Mengchen Yue, Prof. Yu Hoshino, Yukinori Ohshiro, Kazushi Imamura and Prof. Yoshiko Miura

      Version of Record online: 24 FEB 2014 | DOI: 10.1002/ange.201401095

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      Hydrogelfilme aus temperaturresponsiven und mit Amingruppen funktionalisierten Mikrogelpartikeln (GPs) können als Absorptionsmittel für CO2 verwendet werden, wie Y. Hoshino et al. in ihrer Zuschrift auf S. 2692 ff. berichten. Die Fähigkeit der GP-Filme, reversibel CO2 zu absorbieren, ist proportional zur Filmdicke, und ihre Kapazität übertrifft die eines monolithischen Gelfilms. Mit den GP-Filmen steht ein Material zur Verfügung, um CO2 energieeffizient aus sehr feuchten Abgasen abzutrennen.

    4. You have free access to this content
      Rücktitelbild: Cationic Ir/Me-BIPAM-Catalyzed Asymmetric Intramolecular Direct Hydroarylation of α-Ketoamides (Angew. Chem. 10/2014) (page 2818)

      Tomohiko Shirai, Prof. Dr. Hajime Ito and Prof. Dr. Yasunori Yamamoto

      Version of Record online: 24 FEB 2014 | DOI: 10.1002/ange.201401083

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      Vollständig regioselektiv, hoch enantioselektiv und in hohen Ausbeuten führt die intramolekulare direkte Hydroarylierung von α-Ketoamiden zu optisch aktiven 3-substituierten 3-Hydroxy-2-oxindolen. Y. Yamamoto et al. nutzen in ihrer Zuschrift auf S. 2696 ff. zu diesem Zweck einen chiralen kationischen Iridiumkomplex, der in situ gebildet wird und die enantioselektive Addition der stärker gehinderten ortho-C-H-Bindung an eine Carbonylgruppe bewirkt.

  2. Graphisches Inhaltsverzeichnis

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    12. Aufsatz
    13. Zuschriften
  3. Vor Jahren in der Angewandten Chemie

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  4. Berichtigung

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      Berichtigung: A Concise Synthesis of (−)-Aplyviolene Facilitated by a Strategic Tertiary Radical Conjugate Addition (page 2561)

      Dr. Martin J. Schnermann and Prof. Larry E. Overman

      Version of Record online: 25 FEB 2014 | DOI: 10.1002/ange.201308558

      This article corrects:

      A Concise Synthesis of (−)-Aplyviolene Facilitated by a Strategic Tertiary Radical Conjugate Addition1

      Vol. 124, Issue 38, 9714–9718, Version of Record online: 24 AUG 2012

  5. News

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    1. Dirk M. Guldi (pages 2568–2569)

      Version of Record online: 27 JAN 2014 | DOI: 10.1002/ange.201309697

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      „Meine liebste Tageszeit ist der Sonnenaufgang. Ich bewundere Spontaneität …“ Dies und mehr von und über Dirk M. Guldi finden Sie auf Seite 2568.

  7. Nachrichten

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    12. Aufsatz
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  8. Buchbesprechung

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    11. Kurzaufsatz
    12. Aufsatz
    13. Zuschriften
    1. A Tale of 7 Elements. Von Eric Scerri. (page 2572)

      Andrea Kästner and Johannes Kästner

      Version of Record online: 5 FEB 2014 | DOI: 10.1002/ange.201310155

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      Oxford University Press, 2013. 304 S., geb., 19.95 $.—ISBN 978-0195391312

  9. Highlights

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    11. Kurzaufsatz
    12. Aufsatz
    13. Zuschriften
    1. Energetische Materialien

      Metall-organische Gerüstverbindungen als Explosivstoffe: ein neues Konzept für energetische Materialien (pages 2574–2576)

      Dr. Qinghua Zhang and Prof. Dr. Jean'ne M. Shreeve

      Version of Record online: 4 FEB 2014 | DOI: 10.1002/ange.201310014

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      Explosive Festkörper: Energetische MOFs mit 1D-, 2D- und 3D-Strukturen wurden durch Selbstorganisation von nichttoxischen Metallzentren mit energetischen organischen Linkern synthetisiert. Dieses neuartige Konzept für energetische MOFs schafft Perspektiven für die gezielte Entwicklung von Primärexplosivstoffen der nächsten Generation.

    2. CO2-Aktivierung

      Wertschöpfung aus einem Abfallstoff: Methylierung von Aminen mit CO2 und H2 (pages 2577–2579)

      Dr. Anis Tlili, Xavier Frogneux, Enguerrand Blondiaux and Dr. Thibault Cantat

      Version of Record online: 12 FEB 2014 | DOI: 10.1002/ange.201310337

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      Eine neuartige Methode setzt auf CO2 als Kohlenstoffquelle bei der Methylierung von Aminen mit Wasser als Nebenprodukt. Diese Strategie ermöglicht eine nachhaltige Herstellung von Methylaminen durch Umwandlung von CO2 zu hochwertigen Chemikalien mithilfe molekularen Wasserstoffs als preiswertes und erneuerbares Reduktionsmittel. Die Methode könnte neuartige Anwendungen für die Wiederaufbereitung von CO2 zu Grund- und Feinchemikalien ermöglichen.

  10. Kurzaufsatz

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    11. Kurzaufsatz
    12. Aufsatz
    13. Zuschriften
    1. Organische Elektronik

      α-Oligofurane: eine aufstrebende Klasse konjugierter Oligomere für die organische Elektronik (pages 2580–2589)

      Dr. Ori Gidron and Prof. Dr. Michael Bendikov

      Version of Record online: 27 JAN 2014 | DOI: 10.1002/ange.201308216

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      Nachhaltige Alternative: Eine neue Klasse π-konjugierter Materialien, lange Oligofurane, wird aus der Perspektive ihrer Synthese, molekularen Eigenschaften, chemischen Reaktivität und Verwendung in elektronischen Bauelementen präsentiert.

  11. Aufsatz

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    11. Kurzaufsatz
    12. Aufsatz
    13. Zuschriften
    1. Moleküle und Musik

      Bis hin zu einer Symphonie der Reaktivität: Kaskaden mit Katalysen und sigmatropen Umlagerungen (pages 2590–2628)

      Prof. Amanda C. Jones, Prof. Jeremy A. May, Prof. Richmond Sarpong and Prof. Brian M. Stoltz

      Version of Record online: 12 FEB 2014 | DOI: 10.1002/ange.201302572

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      Unvollendete Symphonien: Die Entwicklung von Tandemprozessen hatte einen tiefgreifenden Einfluss auf die organische Synthese. Dieser Aufsatz behandelt katalysierte Kaskadentransformationen, an denen sigmatrope Umlagerungen beteiligt sind. Solche Transformationen, die hier im Sinne einer musikalischen Orchestrierung als Duett, Trio, Quartett usw. von Reaktionen bezeichnet werden, eröffnen vielfältige Möglichkeiten für eine kreative Syntheseplanung.

  12. Zuschriften

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    4. Vor Jahren in der Angewandten Chemie
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    11. Kurzaufsatz
    12. Aufsatz
    13. Zuschriften
    1. Lipidanalyse

      Pinpointing Double Bonds in Lipids by Paternò-Büchi Reactions and Mass Spectrometry (pages 2630–2634)

      Dr. Xiaoxiao Ma and Prof. Dr. Yu Xia

      Version of Record online: 5 FEB 2014 | DOI: 10.1002/ange.201310699

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      Wo ist die Doppelbindung? Die Paternò-Büchi(P-B)-Reaktion wurde genutzt, um die Doppelbindung in Lipiden zu lokalisieren. Die P-B-Reaktion wird durch UV-Bestrahlung eines Nanoelektrosprays aus Lipiden und Aceton ausgelöst. Tandemmassenspektrometrie der Reaktionsprodukte unter Kollisionsaktivierung führt zur Spaltung des Oxetanrings und Bildung von diagnostischen Ionen, die für die Position der Doppelbindung spezifisch sind (siehe Bild).

    2. Strukturbasiertes Wirkstoffdesign

      Structure-Based Approach To Improve a Small-Molecule Inhibitor by the Use of a Competitive Peptide Ligand (pages 2635–2639)

      Dr. Katsuki Ono, Dr. Koh Takeuchi, Hiroshi Ueda, Yasuhiro Morita, Dr. Ryuji Tanimura, Prof. Ichio Shimada and Prof. Hideo Takahashi

      Version of Record online: 30 JAN 2014 | DOI: 10.1002/ange.201310749

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      Das beste aus zwei Welten: Der Titelansatz nutzt einen kompetitiven Peptidliganden und ermöglichte die Unterscheidung zwischen überlappenden und nicht-überlappenden Peptid-Inhibitor-Pharmakophoren durch INPHARMA-NMR-Spektroskopie. Das machte die gezielte Entwicklung einer neuen Verbindung (siehe Struktur) mit erhöhter Affinität für das Blutplättchenrezeptorglycoprotein VI möglich.

    3. Photoresponsive Aggregate

      Photocontrol Over Self-Assembled Nanostructures of π–π Stacked Dyes Supported by the Parallel Conformer of Diarylethene (pages 2640–2644)

      Prof. Dr. Shiki Yagai, Kazunori Iwai, Mitsuaki Yamauchi, Prof. Dr. Takashi Karatsu, Prof. Dr. Akihide Kitamura, Prof. Dr. Shinobu Uemura, Prof. Dr. Masakazu Morimoto, Dr. Hao Wang and Prof. Dr. Frank Würthner

      Version of Record online: 7 FEB 2014 | DOI: 10.1002/ange.201310773

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      Eine Frage der Lichtverhältnisse: Photoresponsive Farbstoffaggregate wurden durch Komplexierung des parallelen Konformers eines Diarylethenrezeptors mit dimeren Stapeln von Perylenbisimid über mehrere Wasserstoffbrücken erhalten. Die Aggregate zeigen ein reversibles Umschalten ihrer Morphologie zwischen helicalen Nanofasern und körnigen Nanoaggregaten unter Bestrahlung mit sichtbarem bzw. UV-Licht.

    4. Selbstorganisierte Vesikelbildung

      Frame-Guided Assembly of Vesicles with Programmed Geometry and Dimensions (pages 2645–2648)

      Yuanchen Dong, Dr. Yawei Sun, Dr. Liying Wang, Dianming Wang, Tao Zhou, Prof. Dr. Zhongqiang Yang, Zhong Chen, Prof. Dr. Qiangbin Wang, Prof. Dr. Qinghua Fan and Prof. Dr. Dongsheng Liu

      Version of Record online: 2 FEB 2014 | DOI: 10.1002/ange.201310715

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      Diskontinuierliche hydrophobe Führungsgruppen (LHGs) wurden an ein Grundgerüst gebunden, um auf diese Weise den Rahmen der zu synthetisierenden Struktur zu definieren. Das Gerüst führt andere amphiphile Moleküle in die Lücken zwischen den LHGs, was letztlich in der Bildung von Heterovesikeln mit einstellbarer Form und Größe resultiert.

    5. Hämprotein-Engineering

      Direct meso-Alkynylation of Metalloporphyrins Through Gold Catalysis for Hemoprotein Engineering (pages 2649–2652)

      Dr. Alexander Nierth and Prof. Michael A. Marletta

      Version of Record online: 30 JAN 2014 | DOI: 10.1002/ange.201310145

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      Metalloporphyrine können unter Austausch der Methinprotonen an den meso-Positionen direkt alkinyliert werden. Dieser einstufige goldkatalysierte Prozess mit hypervalenten Iodreagentien wurde auf Häm b angewendet, und das Produkt wurde in ein Gassensor-Hämprotein eingebaut. Die endständige Alkinfunktion ermöglicht die Markierung mit Fluorophoren über Kupfer(I)-katalysierte Azid-Alkin-Cycloaddition.

    6. Kristall-Engineering

      Crystal Engineering of an nbo Topology Metal–Organic Framework for Chemical Fixation of CO2 under Ambient Conditions (pages 2653–2657)

      Wen-Yang Gao, Yao Chen, Youhong Niu, Kia Williams, Lindsay Cash, Pastor J. Perez, Lukasz Wojtas, Prof. Jianfeng Cai, Yu-Sheng Chen and Prof. Shengqian Ma

      Version of Record online: 4 FEB 2014 | DOI: 10.1002/ange.201309778

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      Eine hohe katalytische Aktivität für die chemische CO2-Fixierung in Form cyclischer Carbonate unter Umgebungsbedingungen zeichnet das Metall-organische Gerüst (MOF) MMCF-2 aus (siehe Bild: C grau, O rot, N blau, Cu hellblau). Die kuboktaedrischen Käfige dieses MOF enthalten Lewis-saure aktive Zentren in hoher Dichte und guter Orientierung.

    7. Biosensoren

      Turning Tryptophanase into Odor-Generating Biosensors (pages 2658–2660)

      Yaqin Xu, Zhuyuan Zhang, Dr. M. Monsur Ali, Joanna Sauder, Xudong Deng, Karen Giang, Sergio D. Aguirre, Prof. Dr. Robert Pelton, Prof. Dr. Yingfu Li and Prof. Dr. Carlos D. M. Filipe

      Version of Record online: 4 FEB 2014 | DOI: 10.1002/ange.201309684

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      Immer der Nase nach: Tryptophanase (TPase), ein Enzym, das S-Methyl-L-cystein in das stark riechende Methylmercaptan umwandelt, wurde mit einer molekularen Erkennungsfunktion (im Beispiel mit einem Antikörper) zu einem geruchsbasierten Biosensor vereint. Die Kombination von biotinylierter TPase mit verschiedenen biotinmarkierten Erkennungselementen eröffnet dem System zahlreiche Anwendungsmöglichkeiten.

    8. Chiroptische Materialien

      Potential-Driven Chirality Manifestations and Impressive Enantioselectivity by Inherently Chiral Electroactive Organic Films (pages 2661–2665)

      Prof. Francesco Sannicolò, Serena Arnaboldi, Prof. Tiziana Benincori, Dr. Valentina Bonometti, Dr. Roberto Cirilli, Prof. Lothar Dunsch, Prof. Włodzimierz Kutner, Prof. Giovanna Longhi, Prof. Patrizia R. Mussini, Dr. Monica Panigati, Prof. Marco Pierini and Dr. Simona Rizzo

      Version of Record online: 5 FEB 2014 | DOI: 10.1002/ange.201309585

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      Scharfes Auge: Die Rückgratverdrillung eines elektroaktiven Polyheterocyclus verleiht Filmen der Verbindung eine hohe chiroptische Aktivität, die sich reversibel über das elektrische Potential einstellen lässt, und eine herausragende Fähigkeit zur Enantiomerenerkennung mit 100 mV Unterschied für zwei enantiomere Ferrocenylamine – in beliebiger Folge, alternierend oder als Racemat.

    9. Organokatalyse

      Catalytic Asymmetric Tamura Cycloadditions (pages 2666–2670)

      Francesco Manoni and Prof. Stephen J. Connon

      Version of Record online: 7 FEB 2014 | DOI: 10.1002/ange.201309297

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      Die erste Strategie für enantioselektive Tamura-Reaktionen wird beschrieben. In Gegenwart eines Squaramid-basierten Katalysators reagieren enolisierbare Anhydride unter exzellenter Enantio- und Diastereokontrolle mit Alkylidenoxindolen zu Spirooxindol-Produkten. Die Methode hat eine große Bandbreite und führt zu strukturell diversen Produkten.

    10. Stiboranyl-Liganden

      Anion-Controlled Switching of an X Ligand into a Z Ligand: Coordination Non-innocence of a Stiboranyl Ligand (pages 2671–2675)

      Iou-Sheng Ke, James S. Jones and Prof. Dr. François P. Gabbaï

      Version of Record online: 31 JAN 2014 | DOI: 10.1002/ange.201309132

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      Nicht unschuldig: Ein Austausch von Chlorid gegen Fluorid verwandelt einen Stiboranyl-X-Liganden in einen Stiboran-Z-Liganden. Das nichtunschuldige Koordinationsverhalten des Antimonliganden manifestiert sich in der Spaltung der kovalenten Sb-Pt-Bindung in 1 und der Bildung einer längeren, schwächeren Pt[RIGHTWARDS ARROW]Sb-Wechselwirkung in 2, begleitet von einem Farbwechsel.

    11. Protonenleitende Materialen

      Two-in-One: Inherent Anhydrous and Water-Assisted High Proton Conduction in a 3D Metal–Organic Framework (pages 2676–2680)

      Sanjog S. Nagarkar, Sreekuttan M. Unni, Amitosh Sharma, Dr. Sreekumar Kurungot and Dr. Sujit K. Ghosh

      Version of Record online: 16 DEC 2013 | DOI: 10.1002/ange.201309077

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      Zwei in eins: Ein dreidimensionales protonenleitendes Metall-organisches Gerüst (MOF) mit Säure-Base-Paaren im Koordinationsraum wurde entwickelt. Im Gegensatz zu anderen MOFs, die Protonen entweder unter wasserfreien oder unter feuchten Bedingungen leiten, zeigt dieses Material bei beiden Bedingungen Protonenleitfähigkeit.

    12. Bioanalyse

      Real-Time Monitoring of Auxin Vesicular Exocytotic Efflux from Single Plant Protoplasts by Amperometry at Microelectrodes Decorated with Nanowires (pages 2681–2685)

      Jun-Tao Liu, Liang-Sheng Hu, Yan-Ling Liu, Dr. Rong-Sheng Chen, Zhi Cheng, Shi-Jing Chen, Prof. Christian Amatore, Prof. Wei-Hua Huang and Prof. Kai-Fu Huo

      Version of Record online: 30 JAN 2014 | DOI: 10.1002/ange.201308972

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      Auxin(IAA)-Efflux wird durch einem Vesikelzyklierungsmechanismus vermittelt, bisher war jedoch keine direkte Detektion der IAA-Freisetzung aus einzelnen Pflanzenzellen in Echtzeit möglich. Ein neuartiger, mikroelektrochemischer TiC@C/Pt-QANFA-Sensor ist hochempfindlich für IAA und ermöglicht die Echtzeitverfolgung und Quantifizierung der Auxinfreisetzung aus einzelnen Pflanzenprotoplasten durch Exozytose.

    13. Plasmonische Copolymere

      Copolymerization of Metal Nanoparticles: A Route to Colloidal Plasmonic Copolymers (pages 2686–2691)

      Prof. Kun Liu, Ariella Lukach, Kouta Sugikawa, Siyon Chung, Dr. Jemma Vickery, Dr. Heloise Therien-Aubin, Prof. Bai Yang, Prof. Michael Rubinstein and Prof. Eugenia Kumacheva

      Version of Record online: 12 FEB 2014 | DOI: 10.1002/ange.201309718

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      Goldkettchen (auch mit Palladium): Goldnanostäbchen unterschiedlicher Abmessungen (siehe Bild: rote und blaue Stäbchen) aggregieren unter Bildung von kolloidalen Zufalls- und Blockcopolymerstrukturen wie in einer stufenweisen molekularen Copolymerisation. Dieser Ansatz liefert auch Copolymere aus Gold- und Palladiumnanostäbchen.

    14. Grüne Chemie

      Temperature-Responsive Microgel Films as Reversible Carbon Dioxide Absorbents in Wet Environment (pages 2692–2695)

      Mengchen Yue, Prof. Yu Hoshino, Yukinori Ohshiro, Kazushi Imamura and Prof. Yoshiko Miura

      Version of Record online: 22 JAN 2014 | DOI: 10.1002/ange.201309758

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      Kohlendioxidabscheidung: Mit Amingruppen funktionalisierte Hydrogelfilme aus temperaturresponsiven Mikrogelpartikeln (GP) zeigen bei der reversiblen Absorption von Kohlendioxid eine hohe, von der Temperatur (30–75 °C) abhängige Aufnahmefähigkeit (siehe Bild). Ein schnelles Ansprechverhalten der GP-Filme auf den thermischen Reiz ermöglicht eine tiefe und schnelle Diffusion der Bicarbonationen in die Filme.

    15. Asymmetrische C-H-Funktionalisierung

      Cationic Ir/Me-BIPAM-Catalyzed Asymmetric Intramolecular Direct Hydroarylation of α-Ketoamides (pages 2696–2699)

      Tomohiko Shirai, Prof. Dr. Hajime Ito and Prof. Dr. Yasunori Yamamoto

      Version of Record online: 20 FEB 2014 | DOI: 10.1002/ange.201400147

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      Vollständig regioselektiv und hoch enantioselektiv liefert die Titelreaktion optisch aktive 3-substituierte 3-Hydroxy-2-oxindole in hohen Ausbeuten (siehe Schema). Entscheidend dafür ist ein in situ gebildeter chiraler kationischer Iridiumkomplex.

    16. Proteine

      Tailoring Chimeric Ligands for Studying and Biasing ErbB Receptor Family Interactions (pages 2700–2704)

      Dr. Andrew T. Krueger, Dr. Carsten Kroll, Edgar Sanchez, Prof. Linda G. Griffith and Prof. Barbara Imperiali

      Version of Record online: 31 JAN 2014 | DOI: 10.1002/ange.201307869

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      Signal eingestellt: Mithilfe einer Semisynthesestrategie wurden einstellbare Funktionalitäten in rekombinante Proteinchimären eingeführt. Das Verfahren lieferte bivalente Proteinliganden, welche die Signalgebung in der ErbB-Rezeptorfamilie beeinflussen. Der Einsatz eines bivalenten EGF erschwerte die EGFR-HER2-Dimerisierung und senkte in Abhängigkeit vom Intraligandabstand die Zellmotilität, sodass sich dieser Ansatz für Struktur-Funktions-Studien eignen könnte.

    17. 2D-IR-Spektroskopie

      Mixed IR/Vis Two-Dimensional Spectroscopy: Chemical Exchange beyond the Vibrational Lifetime and Sub-ensemble Selective Photochemistry (pages 2705–2710)

      Dr. Luuk J. G. W. van Wilderen, Dr. Andreas T. Messmer and Prof. Dr. Jens Bredenbeck

      Version of Record online: 30 JAN 2014 | DOI: 10.1002/ange.201305950

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      Das VIPER-2D-IR-Experiment wählt in Mischungen eine Spezies anhand ihres IR-Spektrums aus und regt sie elektronisch an. Die Relaxationsbarriere für die 2D-IR-Austauschspektroskopie kann dadurch überwunden und ein chemischer Austausch auf längeren Zeitskalen verfolgt werden. Zusätzlich lassen sich photochemische Eigenschaften der ausgewählten Spezies, etwa bestimmter Konformere, in Gegenwart anderer Spezies mit praktisch identischen UV/Vis-Spektren untersuchen.

    18. Mikromotoren

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      Stimuli-Responsive Microjets with Reconfigurable Shape (pages 2711–2715)

      Veronika Magdanz, Georgi Stoychev, Dr. Leonid Ionov, Dr. Samuel Sanchez and Prof. Dr. Oliver. G. Schmidt

      Version of Record online: 30 JAN 2014 | DOI: 10.1002/ange.201308610

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      Flexibel und temperaturresponsiv: Flexible Mikrodüsenantriebe aus aufgerollten Polymerschichten ändern ihren Durchmesser bei Temperaturveränderungen. Dieser Effekt wird genutzt, um die Antriebe wiederholt starten und anhalten zu lassen.

    19. Kreuzkupplungen

      Ligand-Controlled α- and β-Arylation of Acyclic N-Boc Amines (pages 2716–2720)

      Anthony Millet, David Dailler, Dr. Paolo Larini and Prof. Dr. Olivier Baudoin

      Version of Record online: 6 FEB 2014 | DOI: 10.1002/ange.201310904

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      Abhängig vom Liganden werden α-zinkierte acyclische Amine mit Boc-Schutzgruppe selektiv in α- oder β-Stellung aryliert. Die α-Arylierung erfolgt durch direkte reduktive Eliminierung aus dem α-palladierten Intermediat, wohingegen die β-Arylierung eine Palladiumverschiebung entlang der Alkylketten erfordert. Boc=tert-Butoxycarbonyl.

    20. C-H-Funktionalisierung

      Rhodium(II)-Catalyzed Nondirected Oxidative Alkenylation of Arenes: Arene Loading at One Equivalent (pages 2721–2724)

      Dr. Harit U. Vora, Anthony P. Silvestri, Casper J. Engelin and Prof. Dr. Jin-Quan Yu

      Version of Record online: 30 JAN 2014 | DOI: 10.1002/ange.201310539

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      Nicht mehr als nötig: Eine C-H-Alkenylierung von einfachen Arenen ohne den Bedarf eines Überschusses an Aren gelang mit einem dimetallischen RhII-Katalysator (siehe Schema). Ein Phosphanligand sowie eine Kombination der Oxidantien Cu(TFA)2 und V2O5 erwiesen sich als essenziell, um gute Selektivität für die monoalkenylierten Produkte zu erzielen, insbesondere bei di- und trisubstituierten Arensubstraten. Cy= Cyclohexyl, DCE=1,2-Dichlorethan.

    21. Polymere

      From Syndiotactic Homopolymers to Chemically Tunable Alternating Copolymers: Highly Active Yttrium Complexes for Stereoselective Ring-Opening Polymerization of β-Malolactonates (pages 2725–2729)

      Cédric G. Jaffredo, Dr. Yulia Chapurina, Dr. Sophie M. Guillaume and Prof. Dr. Jean-François Carpentier

      Version of Record online: 3 FEB 2014 | DOI: 10.1002/ange.201310523

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      Alternierende Verknüpfungen: Ein Katalysator für die schnelle, kontrollierte und syndioselektive Polymerisation von β-Lactonen mit Ester-Seitenarmen wird beschrieben. Der Katalysator verknüpft Mischungen von β-Lactonen gegensätzlicher Konfiguration in alternierender Weise und bietet damit Zugang zu einer neuen Klasse von funktionalisierten alternierenden Copolymeren.

    22. Naturstoffsynthese

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      Total Synthesis of the Antimitotic Marine Macrolide (−)-Leiodermatolide (pages 2730–2733)

      Prof. Dr. Ian Paterson, Kenneth K.-H. Ng, Simon Williams, David C. Millican and Dr. Stephen M. Dalby

      Version of Record online: 30 JAN 2014 | DOI: 10.1002/ange.201310164

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      Nachschub gesichert: Die Art der Tubulin-Erkennung durch das marine Makrolid Leiodermatolid führt zu einer neuartigen Leitstruktur für Tumortherapeutika. Mit dem Ziel der Herstellung größerer Mengen des Naturstoffs wurde eine konvergente Synthese auf der Grundlage einer Palladium-vermittelten Fragmentkupplung und einer Makrolactonisierung entwickelt (siehe Schema). Bor-vermittelte Aldolreaktionen installierten sechs der neun Stereozentren.

    23. Synthesemethoden

      A Cobalt-Catalyzed Alkene Hydroboration with Pinacolborane (pages 2734–2738)

      Lei Zhang, Ziqing Zuo, Dr. Xuebing Leng and Prof. Dr. Zheng Huang

      Version of Record online: 3 FEB 2014 | DOI: 10.1002/ange.201310096

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      Ein PNN-Pinzetten-Cobaltkomplex (siehe Bild) wurde für die katalytische Hydroborierung von Alkenen mit Pinakolboran entwickelt. Das Katalysatorsystem ist hoch aktiv, toleriert viele funktionelle Gruppen und weist exzellente Regio- und Chemoselektivitäten in der Hydroborierung von α-Olefinen auf.

    24. Heterocyclen | Hot Paper

      Rapid Synthesis of Fused N-Heterocycles by Transition-Metal-Free Electrophilic Amination of Arene C[BOND]H Bonds (pages 2739–2743)

      Dr. Hongyin Gao, Dr. Qing-Long Xu, Dr. Muhammed Yousufuddin, Prof. Daniel H. Ess and Prof. László Kürti

      Version of Record online: 30 JAN 2014 | DOI: 10.1002/ange.201309973

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      Kontrolliert anelliert: Eine übergangsmetallfreie, bei niedriger Temperatur ablaufende, regioselektive intramolekulare Aminierung aromatischer C(sp2)-H-Bindungen ergibt anellierte N-Heterocyclen. Die Reaktion ist technisch einfach und skalierbar (1–10 mmol), und das Substratspektrum ist breit (siehe Schema). DFT-Rechnungen zufolge könnte die Reaktion über eine stufenweise elektrophile aromatische Cyclisierung ablaufen.

    25. Organozinkreagentien

      Organozinc Pivalate Reagents: Segregation, Solubility, Stabilization, and Structural Insights (pages 2744–2748)

      Dr. Alberto Hernán-Gómez, Emma Herd, Prof. Eva Hevia, Dr. Alan R. Kennedy, Prof. Dr. Paul Knochel, Prof. Dr. Konrad Koszinowski, Sophia M. Manolikakes, Prof. Robert E. Mulvey and Christoph Schnegelsberg

      Version of Record online: 31 JAN 2014 | DOI: 10.1002/ange.201309841

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      Die geheime Zutat für komplizierte Mischungen von Organozinkverbindungen in Lösung ist Magnesiumpivalat: Es erhöht die Luftbeständigkeit von Zn-C-Bindungen, indem es deren „Widersacher“ OH oder O2− entfernt und H2O-Moleküle einfängt. Auf diese Weise lassen sich die Organozinkspezies gegen Hydrolyse durch diese Verunreinigungen schützen.

    26. Germanium(0)-Verbindungen

      A Coordination Compound of Ge0 Stabilized by a Diiminopyridine Ligand (pages 2749–2753)

      Terry Chu, Lee Belding, Prof. Dr. Art van der Est, Prof. Dr. Travis Dudding, Dr. Ilia Korobkov and Dr. Georgii I. Nikonov

      Version of Record online: 2 FEB 2014 | DOI: 10.1002/ange.201309421

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      Ein kationischer GeII-Komplex wurde zu einem Komplex aus einem neutralen Ge-Atom und einem dreizähnigen Diiminopyridinatliganden reduziert. Der GeII-Komplex hat gemäß NMR-, IR- und EPR-Spektroskopie sowie Röntgenstrukturanalyse und DFT-Rechnungen einen Singulett-Grundzustand und einen partiellen Mehrfachbindungscharakter zwischen dem Ge-Atom und den Imin-N-Atomen.

    27. Depolymerisation

      Zinc-Catalyzed Depolymerization of End-of-Life Polysiloxanes (pages 2754–2759)

      Dr. Stephan Enthaler

      Version of Record online: 5 FEB 2014 | DOI: 10.1002/ange.201309299

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      Rohstoff-Recycling: Die effiziente Zink-katalysierte Depolymerisation verschiedener Polysiloxane lieferte Difluordimethylsilane und 1,3-Difluor-1,1,3,3-tetramethyldisiloxane als geeignete Ausgangsverbindungen für neue Polymere. In Gegenwart einfacher Zinksalze wurden außergewöhnliche Aktivitäten und Selektivitäten bei niedriger Temperatur erzielt (siehe Schema).

    28. Kreuzkupplungen

      Rhodium-Catalyzed C[BOND]H Alkynylation of Arenes at Room Temperature (pages 2760–2764)

      Chao Feng and Prof. Dr. Teck-Peng Loh

      Version of Record online: 7 FEB 2014 | DOI: 10.1002/ange.201309198

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      Verkehrte Sonogashira-Welt: Die rhodiumkatalysierte elektronisch inverse Sonogashira-Reaktion zwischen Arenen und dem hypervalenten Iodreagens 1 unter C-H-Aktivierung öffnet einen neuen und effizienten Zugang zu funktionalisierten Alkinen. Cp*=C5Me5, DCE=1,2-Dichlorethan, Piv=Pivaloyl, TIPS=Triisopropylsilyl.

    29. Eisencarbenchemie

      Coupling of an N-Heterocyclic Carbene on Iron with Alkynes to Form η5-Cyclopentadienyl-Diimine Ligands (pages 2765–2767)

      Dr. Tsubasa Hatanaka, Prof. Dr. Yasuhiro Ohki and Prof. Dr. Kazuyuki Tatsumi

      Version of Record online: 31 JAN 2014 | DOI: 10.1002/ange.201309021

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      Eisensandwich mit Diiminseite: Ein cyclometallierter N-heterocyclischer Carbenligand in einem Eisen-Halbsandwichkomplex kuppelt mit Alkinen, was zu einer einzigartigen Ringöffnung des Carbenliganden und der Bildung von Ferrocenyl-Diimin-Komplexen führt.

    30. Synthesemethoden

      Direct Synthesis of 1,4-Diols from Alkenes by Iron-Catalyzed Aerobic Hydration and C[BOND]H Hydroxylation (pages 2768–2772)

      Takuma Hashimoto, Daisuke Hirose and Dr. Tsuyoshi Taniguchi

      Version of Record online: 2 FEB 2014 | DOI: 10.1002/ange.201308675

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      Noch eine Hydroxygruppe: Eine Methode zur Synthese von 1,4-Diolen aus einfachen Olefinen wird beschrieben. Die Umsetzung umfasst eine Eisen-katalysierte aerobe Hydratisierung und wird mit einfachen Reagentien, wie z. B. molekularem Sauerstoff, durchgeführt. Entscheidend für die C(sp3)-H-Hydroxylierung ist die Bildung eines intermediären Alkoxyradikals, das anschließend eine [1,5]-Wasserstoffverschiebung eingeht. Pc=Phthalocyanin.

    31. EPR-Spektroskopie

      Fourier Transform EPR Spectroscopy of Trityl Radicals for Multifunctional Assessment of Chemical Microenvironment (pages 2773–2776)

      Dr. Andrey A. Bobko, Dr. Ilirian Dhimitruka, Prof. Dr. Jay L. Zweier and Prof. Dr. Valery V. Khramtsov

      Version of Record online: 2 FEB 2014 | DOI: 10.1002/ange.201310841

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      Gewebeuntersuchung mit EPR: Mit Fourier-Transform-EPR-Spektroskopie können unter Verwendung einer Phosphonat-tragenden Trityl-Sonde (p1TAM) vier Parameter der Mikroumgebung, die mit der Physiologie von lebendem Gewebe in Verbindung stehen, zeitgleich bestimmt werden: pO2, pH sowie die Konzentrationen von anorganischem Phosphat (Pi) und der Sonde (siehe Bild). Die Tritylsonde hat lange Relaxationszeiten.

    32. Festphasen-ATRP

      Solid-Phase Incorporation of an ATRP Initiator for Polymer–DNA Biohybrids (pages 2777–2782)

      Saadyah E. Averick, Sourav K. Dey, Debasish Grahacharya, Krzysztof Matyjaszewski and Subha R. Das

      Version of Record online: 31 JAN 2014 | DOI: 10.1002/ange.201308686

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      Polymerbiohybride an fester Phase: Ein Initiator für die radikalische Atomtransferpolymerisation (ATRP) wurde durch Festphasen-Phosphoramiditchemie an DNA oder Biotin konjugiert und lieferte wohldefinierte Polymere, sowohl in Lösung als auch an festen Trägern. MOI=interessierendes Molekül; AGET=durch Elektronentransfer erzeugter Aktivator.

    33. S-F-Aktivierung

      S[BOND]F and S[BOND]C Activation of SF6 and SF5 Derivatives at Rhodium: Conversion of SF6 into H2S (pages 2783–2787)

      Lada Zámostná, Prof. Dr. Thomas Braun and Dr. Beatrice Braun

      Version of Record online: 22 JAN 2014 | DOI: 10.1002/ange.201308254

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      Aktivierung des stabilen Treibhausgases SF6: Der Rhodium-Hydridokomplex [{Rh(μ-H)(dippp)}2] bewirkt die Defluorierung von SF6 und organischen SF5-Verbindungen unter milden Bedingungen. Die Reduktion von SF6 in Gegenwart von HSiEt3 führte selektiv zu dem Thiolato-Komplex [Rh2(μ-H)(μ-SSiEt3)(dippp)2] und FSiEt3 (siehe Schema). Ein Kreisprozess für die Umwandlung von SF6 in H2S wurde entwickelt.

    34. Aktivierung von Schwefelhexafluorid an hoch reduzierten niedrig koordinierten Nickel-Distickstoff-Komplexen (pages 2788–2791)

      Dipl.-Chem. Patrick Holze, Dipl.-Chem. Bettina Horn, Prof. Dr. Christian Limberg, Dipl.-Chem. Corinna Matlachowski and Dr. Stefan Mebs

      Version of Record online: 30 JAN 2014 | DOI: 10.1002/ange.201308270

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      SF6 in seine Einzelteile zerlegt: Ein reduzierter β-Diketiminato-Nickel-Komplex konnte SF6, das gemeinhin als Inertgas und Dielektrikum in Hochspannungsschaltern genutzt wird, unter Standardbedingungen zu fluorid- und sulfidhaltigen Verbindungen umsetzen. Der gebildete Fluorido-Komplex besitzt eine präzedenzlose [NiF]+-Einheit, in der das Nickelatom dreifach koordiniert wird. Der ebenfalls niedervalente Nickel-Sulfido-Komplex besitzt eine seltene, annähernd lineare [Ni(μ-S)Ni]2+-Anordnung.

    35. C-H-Aktivierung

      α-MsO/TsO/Cl-Ketone als oxidierte Alkin-Äquivalente: redoxneutrale Rhodium(III)-katalysierte C-H-Aktivierung zur Synthese von N-Heterocyclen (pages 2792–2796)

      Dr. Da-Gang Yu, Francisco de Azambuja and Prof. Dr. Frank Glorius

      Version of Record online: 2 FEB 2014 | DOI: 10.1002/ange.201310272

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      Wer braucht Alkine? α-Halogenierte und pseudohalogenierte Ketone (als sp3-Kohlenstoff-Elektrophile) wurden in der RhIII-katalysierten redoxneutralen Anellierung als oxidierte Alkin-Äquivalente zur Synthese diverser N-Heterocyclen verwendet. Durch die milden Reaktionsbedingungen wird ein breites Spektrum von funktionellen Gruppen toleriert.

    36. Moleküldynamik

      Kraft-Spektrum-Beziehungen molekularer optischer Kraftsonden (pages 2797–2800)

      M.Sc. Tim Stauch and Prof. Dr. Andreas Dreuw

      Version of Record online: 31 JAN 2014 | DOI: 10.1002/ange.201309794

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      Ein quantitativer Zusammenhang zwischen spektroskopischen Eigenschaften und einer mechanischen Kraft, die auf Moleküle wirkt und deren Punktgruppensymmetrie infolge der Deformation reduziert, wurde durch moderne theoretische Methoden hergestellt. Dies ermöglicht das Design neuartiger Kraftsonden am Computer.

    37. Supramolekulare Chemie

      Chemosensorische Ensembles zur Echtzeitdetektion von Transportprozessen durch Biomembranen (pages 2801–2805)

      Garima Ghale, Adrienne G. Lanctôt, Hannah T. Kreissl, Dr. Maik H. Jacob, Dr. Helge Weingart, Prof. Dr. Mathias Winterhalter and Prof. Dr. Werner M. Nau

      Version of Record online: 27 JAN 2014 | DOI: 10.1002/ange.201309583

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      Eine direkte Echtzeitdetektion des Analyttransports durch eine Lipiddoppelschicht-Membran gelingt durch den Einschluss eines Makrocyclus und eines Fluoreszenzfarbstoffs in Liposomen. Sobald der Analyt die Membran passiert hat, wird der Farbstoff aus dem Makrocyclus verdrängt, was mittels Fluoreszenz verfolgt werden kann. Eine Studie der Translokation eines stark argininhaltigen Peptids durch ein bakterielles Membranprotein belegt den Nutzen der Methode.

    38. Silylone

      Experimentelle Elektronendichteuntersuchung eines Silylons (pages 2806–2811)

      Benedikt Niepötter, Dr. Regine Herbst-Irmer, Dr. Daniel Kratzert, Dr. Prinson P. Samuel, Dr. Kartik Chandra Mondal, Prof. Dr. Herbert W. Roesky, Paul Jerabek, Prof. Dr. Gernot Frenking and Prof. Dr. Dietmar Stalke

      Version of Record online: 30 JAN 2014 | DOI: 10.1002/ange.201308609

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      Zwei „freie“ VSCCs im Silylon entdeckt: Eine experimentelle und theoretische Untersuchung der Elektronendichte zeigt, dass die Interpretation der Bindungssituation im (cAAC)2Si als die eines Silylons korrekt ist. Es konnten zwei deutlich voneinander getrennte VSCCs in einer Region des Siliciums gefunden werden, die in keinerlei chemische Bindung involviert ist. Dies ist ein deutlicher Hinweis auf das Vorliegen zweier freier Elektronenpaare.

    39. Multimetallische Strukturen

      Synthese eines metallorganischen molekularen Quadrats durch Selbstorganisation phosphorhaltiger Baueinheiten (pages 2812–2816)

      Dr. Jennifer Malberg, Dr. Michael Bodensteiner, MSc Daniel Paul, Dr. Thomas Wiegand, Prof. Dr. Hellmut Eckert and Prof. Dr. Robert Wolf

      Version of Record online: 4 FEB 2014 | DOI: 10.1002/ange.201309493

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      Ein Quadrat aus Au- und Co-Atomen: Die Verbindung [Au{Co(P2C2tBu2)2}]4 (1) bildet sich durch Selbstorganisation phosphorhaltiger Sandwich-Anionen und Gold(I)-Kationen. Die Röntgenstrukturanalyse und NMR-Untersuchungen belegen die C4-symmetrische Anordnung der Metallatome in der Molekülstruktur. Die Synthese von 1 unterstreicht das Potential von phosphorhaltigen Sandwichkomplexen als Baueinheiten für supramolekulare Strukturen.

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