Angewandte Chemie

Cover image for Vol. 126 Issue 5

January 27, 2014

Volume 126, Issue 5

Pages 1191–1472

  1. Titelbilder

    1. Top of page
    2. Titelbilder
    3. Graphisches Inhaltsverzeichnis
    4. Vor Jahren in der Angewandten Chemie
    5. News
    6. Autoren-Profil
    7. Nachrichten
    8. Buchbesprechung
    9. Highlights
    10. Kurzaufsatz
    11. Aufsatz
    12. Zuschriften
    1. You have free access to this content
      Titelbild: Identification of Living Legionella pneumophila Using Species-Specific Metabolic Lipopolysaccharide Labeling (Angew. Chem. 5/2014) (page 1191)

      Dr. Jordi Mas Pons, Dr. Audrey Dumont, Grégory Sautejeau, Dr. Emilie Fugier, Dr. Aurélie Baron, Dr. Sam Dukan and Dr. Boris Vauzeilles

      Article first published online: 17 JAN 2014 | DOI: 10.1002/ange.201311062

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      Legionella pneumophila … …, ein potenziell tödliches Pathogen, wurde 1976 nach einem Ausbruch auf einer Tagung der American Legion in Philadelphia entdeckt. In ihrer Zuschrift auf S. 1299 ff. beschreiben S. Dukan, B. Vauzeilles und Mitarbeiter ein einfaches Nachweisverfahren für lebende Legionella pneumophila durch metabolischen Einbau eines modifizierten Kohlenhydrats in deren Lipopolysaccharide und anschließende Konjugation durch eine Klick-Reaktion. (Photo von Dr. Feely: CDC/Stafford Smith. Titelbild: David Garino.)

    2. You have free access to this content
      Innentitelbild: [ReF6]2−: A Robust Module for the Design of Molecule-Based Magnetic Materials (Angew. Chem. 5/2014) (page 1192)

      Kasper S. Pedersen, Marc Sigrist, Mikkel A. Sørensen, Dr. Anne-Laure Barra, Dr. Thomas Weyhermüller, Dr. Stergios Piligkos, Dr. Christian Aa. Thuesen, Morten G. Vinum, Hannu Mutka, Dr. Høgni Weihe, Dr. Rodolphe Clérac and Prof. Dr. Jesper Bendix

      Article first published online: 21 JAN 2014 | DOI: 10.1002/ange.201310970

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      Ein robuster Baustein für magnetische Systeme resultierte aus einer neuen, effizienten Synthese des [ReF6]2−-Ions. K. S. Pedersen, R. Clérac, J. Bendix und Mitarbeiter berichten in ihrer Zuschrift auf S. 1375 ff., dass nach Einbau des [ReF6]2− in ein NiII-ReIV-1D-Koordinationspolymer das Fluorid signifikante magnetische Kopplungen vermittelt. Die ferromagnetische Ni-F-Re-Wechselwirkung (+11 cm−1) stellt die in verwandten Cyanid-verbrückten Systemen beobachteten Werte in den Schatten.

    3. You have free access to this content
      Innenrücktitelbild: Patternable Large-Scale Molybdenium Disulfide Atomic Layers Grown by Gold-Assisted Chemical Vapor Deposition (Angew. Chem. 5/2014) (page 1473)

      Intek Song, Chibeom Park, Misun Hong, Jaeyoon Baik, Hyun-Joon Shin and Hee Cheul Choi

      Article first published online: 17 JAN 2014 | DOI: 10.1002/ange.201311155

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      Muster aus großen MoS2-Atomlagen wurden von H. C. Choi et al. in ihrer Zuschrift auf S. 1290 ff. aufgebaut. Der chemische Prozess lässt sich mit dem Lebensweg eines Falters vergleichen: Nach der Abspaltung von CO-Liganden wandern Mo-Atome wie Raupen umher. Bald bilden sie eine Oberflächenlegierung, in der sie von der Außenwelt abgeschirmt sind wie in einer Puppe. Bei H2S-Behandlung treten sie in veränderter Form wieder heraus.

    4. You have free access to this content
      Rücktitelbild: Size-Dependent Phase Transformation of Catalytically Active Nanoparticles Captured In Situ (Angew. Chem. 5/2014) (page 1474)

      Dr. Nico Fischer, Brett Clapham, Dr. Theresa Feltes, Prof. Dr. Eric van Steen and Prof. Dr. Michael Claeys

      Article first published online: 17 JAN 2014 | DOI: 10.1002/ange.201311154

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      Größenabhängige Eigenschaften eines Katalysators im Betriebszustand lassen sich mit einer Kombination aus maßgeschneiderter Synthese und neuartigen Charakterisierungsverfahren untersuchen. In ihrer Zuschrift auf S. 1366 ff. präsentieren M. Claeys et al. ein System mit zwei einzigartigen Reaktionskammern, in denen jeweils die magnetischen Eigenschaften und die Beugungscharakteristika des Katalysators ermittelt werden. Dabei zeigt sich die lange diskutierte größenabhängige Desaktivierung eines Cobaltkatalysators während der Fischer-Tropsch-Synthese.

  2. Graphisches Inhaltsverzeichnis

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    1. Graphisches Inhaltsverzeichnis: Angew. Chem. 5/2014 (pages 1195–1209)

      Article first published online: 23 JAN 2014 | DOI: 10.1002/ange.201490003

  3. Vor Jahren in der Angewandten Chemie

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    1. Teck-Peng Loh (page 1216)

      Article first published online: 14 OCT 2013 | DOI: 10.1002/ange.201307948

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      „Meine größte Motivation ist, bei allem was ich tue der beste zu sein. Ich verliere mein Zeitgefühl, wenn ich anfange, über eine neue Idee nachzudenken …“ Dies und mehr von und über Teck-Peng Loh finden Sie auf Seite 1216.

  6. Nachrichten

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  7. Buchbesprechung

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    1. Gold Nanoparticles for Physics, Chemistry, and Biology. Herausgegeben von Catherine Louis and Olivier Pluchery. (page 1219)

      Prashant K. Jain

      Article first published online: 8 JAN 2014 | DOI: 10.1002/ange.201309807

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      Imperial College Press, London, 2012. 395 S., geb., 65.00 £.—ISBN 978-1848168060

  8. Highlights

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    1. Protein-Engineering

      Protein-Engineering aus dem “Nichts” wird praktikabel (pages 1222–1224)

      Jun. Prof. Matthias Höhne and Prof. Uwe T. Bornscheuer

      Article first published online: 11 DEC 2013 | DOI: 10.1002/ange.201309591

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      Präzises Design des aktiven Zentrums durch Protein-Engineering führte zur Entwicklung einer hocheffizienten Kemp-Eliminase (siehe Struktur mit Substrat in der Bindungstasche). Das Ausgangsprotein mit geringer Aktivität basierte auf Computerdesign, da kein natürliches Enzym mit dieser Aktivität bekannt war. Dies ist ein Durchbruch für das Proteindesign, da nun neue katalytische Aktivitäten greifbar sind, die die Effizienz natürlicher Enzymkatalyse erreichen.

    2. Organokatalyse

      Diaminocyclopropenyliden-Organokatalysatoren: jenseits N-heterocyclischer Carbene (pages 1225–1227)

      Prof. Stephen J. Connon

      Article first published online: 28 NOV 2013 | DOI: 10.1002/ange.201309256

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      Cyclopropenylidencarbene haben sich als sehr leistungsstarke Katalysatoren für die intermolekulare Stetter-Reaktion von aromatischen Aldehyden mit α,β-ungesättigten Ketonen herausgestellt. In dieser Reaktion erweist sich Cyclopropenyliden gegenüber klassischen Thiazolium- und Triazoliumcarbenen als überlegen. Auch ein chirales Cyclopropenyliden wurde hergestellt und getestet.

    3. Stereoinversion

      Tertiäre Alkohole als Substrate für eine SN2-artige Stereoinversion (pages 1228–1229)

      M. Sc. Andreas F. B. Räder and Prof. Dr. Konrad Tiefenbacher

      Article first published online: 4 DEC 2013 | DOI: 10.1002/ange.201308803

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      Komplett entgegengesetzt zur klassischen SN2-Reaktivität verläuft die von der Shenvi-Gruppe vorgestellte Methode, um tertiäre Alkohole in Isocyanide mit invertierter Konfiguration zu überführen. Schließlich reagieren hier tertiäre Hydroxygruppen selektiv in Gegenwart ungeschützter primärer wie sekundärer Hydroxygruppen.

  9. Kurzaufsatz

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    12. Zuschriften
    1. Photoinduzierte C-H-Aktivierung

      Die Witkop-Cyclisierung: eine photoinduzierte C-H-Aktivierung des Indolsystems (pages 1230–1239)

      Dipl.-Ing. Philipp J. Gritsch, M. Sc. Christian Leitner, M. Sc. Magnus Pfaffenbach and Dr. Tanja Gaich

      Article first published online: 9 DEC 2013 | DOI: 10.1002/ange.201307391

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      Ein Henkel für Indole: Die Witkop-Cyclisierung (siehe Schema) gleicht einem photoinduzierten Elektronentransfer-Prozess. Sie ermöglicht die direkte Synthese von mittleren Lactamringen über eine C-H-Aktivierung des Indolkerns und stellt deshalb ein wertvolles Verfahren für den effizienten Aufbau der polycyclischen Systeme von Indolalkaloiden dar.

  10. Aufsatz

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    10. Kurzaufsatz
    11. Aufsatz
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    1. Enantiomerentrennung

      Verfahren zur Enantiomerentrennung (pages 1240–1274)

      Prof. Heike Lorenz and Prof. Andreas Seidel-Morgenstern

      Article first published online: 17 JAN 2014 | DOI: 10.1002/ange.201302823

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      Kristallisation, Chromatographie oder beides? Verfahren zur Trennung von Enantiomeren werden erörtert, mit dem Schwerpunkt auf der enantioselektiven Kristallisation und der präparativen Chromatographie. Diese beiden Techniken werden einzeln und gekoppelt eingesetzt. Ebenfalls diskutiert werden die Anwendung von Phasendiagrammen beim Prozessentwurf sowie die Integration von Racemisierungsschritten.

  11. Zuschriften

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    11. Aufsatz
    12. Zuschriften
    1. Aufkonvertierende Nanosonden

      Lanthanide-Doped LiLuF4 Upconversion Nanoprobes for the Detection of Disease Biomarkers (pages 1276–1281)

      Ping Huang, Dr. Wei Zheng, Shanyong Zhou, Dr. Datao Tu, Dr. Zhuo Chen, Dr. Haomiao Zhu, Renfu Li, En Ma, Prof. Mingdong Huang and Prof. Xueyuan Chen

      Article first published online: 16 JAN 2014 | DOI: 10.1002/ange.201309503

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      Die sukzessive Injektion von Schale-Vorstufen ermöglichte die Synthese von neuartigen und hoch emissiven, aufkonvertierenden LiLuF4:Ln3+-Kern-Schale-Nanopartikeln, die als Lumineszenzsonden für den Nachweis des wichtigen Krankheitsmarkers β-hCG eingesetzt werden konnten. Die Nanosonden wurden außerdem in der Computertomographie und der Zwei-Moden-Aufkonversions-Lumineszenzbildgebung genutzt.

    2. C-Glykosylierung

      Synthesis of the Pluramycins 1: Two Designed Anthrones as Enabling Platforms for Flexible Bis-C-Glycosylation (pages 1282–1285)

      Dr. Kei Kitamura, Dr. Yoshio Ando, Prof. Dr. Takashi Matsumoto and Prof. Dr. Keisuke Suzuki

      Article first published online: 16 DEC 2013 | DOI: 10.1002/ange.201308016

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      Alles ist vorbereitet… Die beiden Anthrone 1 und 2 können durch doppelte C-Glykosylierung (siehe Schema; Tf=Trifluormethansulfonyl) in fortgeschrittene Zwischenstufen für die Synthese der antitumoralen Pluramycin-Antibiotika überführt werden. Diese beiden effizienten Syntheseprotokolle lösen das Problem der regio- und stereoselektiven Einführung zweier unterschiedlicher C-Glykoside.

    3. Naturstoffsynthese

      Synthesis of the Pluramycins 2: Total Synthesis and Structure Assignment of Saptomycin B (pages 1286–1289)

      Dr. Kei Kitamura, Yoshihiko Maezawa, Dr. Yoshio Ando, Prof. Dr. Takenori Kusumi, Prof. Dr. Takashi Matsumoto and Prof. Dr. Keisuke Suzuki

      Article first published online: 16 DEC 2013 | DOI: 10.1002/ange.201308017

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      … für eine schnelle Synthese: In einer kurzen, hoch konvergenten Synthese von Saptomycin B wurde die Zielverbindung aus den vier Komponenten 14 mit Anthron 2 als zentralem Baustein aufgebaut (siehe Schema; Bn=Benzyl). Das Pluramycin-Antibiotikum Saptomycin B wurde in 10 Stufen und mit 15 % Gesamtausbeute erhalten.

    4. 2D-Nanomaterialien

      Patternable Large-Scale Molybdenium Disulfide Atomic Layers Grown by Gold-Assisted Chemical Vapor Deposition (pages 1290–1293)

      Intek Song, Chibeom Park, Misun Hong, Jaeyoon Baik, Hyun-Joon Shin and Hee Cheul Choi

      Article first published online: 13 JAN 2014 | DOI: 10.1002/ange.201309474

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      Wenn eine Goldoberfläche mit [Mo(CO)6]-Dampf bei 300 °C reagiert, bildet sich eine Oberflächenlegierung, die ein ideales Reservoir von Mo-Atomlagen darstellt. Wird diese Legierung weiter mit H2S umgesetzt, so resultieren Atomlagen von MoS2 auf Au, die durch Ätzen isoliert werden können.

    5. Farbstoffaggregate in Wasser

      Hierarchical Growth of Fluorescent Dye Aggregates in Water by Fusion of Segmented Nanostructures (pages 1294–1298)

      Dr. Xin Zhang, Daniel Görl, Dr. Vladimir Stepanenko and Prof. Dr. Frank Würthner

      Article first published online: 18 DEC 2013 | DOI: 10.1002/ange.201308963

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      Bis ins Detail erkennbar: Eine Untersuchung mit Transmissionselektronenmikroskopie zeigt die Selbstorganisation amphiphiler Perylenbisimid-Aggregate von kleinen Nanostäben hin zu großen Nanobändern in Wasser mit molekularer Auflösung. Die Fluoreszenzeigenschaften der Farbstoffaggregate werden durch die Bildung höher geordneter Nanostrukturen verbessert.

    6. Kohlenhydrate

      Identification of Living Legionella pneumophila Using Species-Specific Metabolic Lipopolysaccharide Labeling (pages 1299–1302)

      Dr. Jordi Mas Pons, Dr. Audrey Dumont, Grégory Sautejeau, Dr. Emilie Fugier, Dr. Aurélie Baron, Dr. Sam Dukan and Dr. Boris Vauzeilles

      Article first published online: 20 JAN 2014 | DOI: 10.1002/ange.201309072

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      Mörderjagd: Auch fast 40 Jahre nach dem ersten nachweislichen Ausbruch in Philadelphia ist Legionella pneumophila noch immer schwer zu identifizieren. Die Lipopolysaccharid-Metabolitmarkierung mit einem spezifischen Monosaccharid macht nun die Erkennung und Identifizierung lebender Vertreter dieses gefährlichen Pathogens möglich, ohne dass andere Legionella-Spezies markiert werden.

    7. Synthesemethoden

      Through-Bond/Through-Space Anion Relay Chemistry Exploiting Vinylepoxides as Bifunctional Linchpins (pages 1303–1306)

      Dr. Ming Z. Chen, Dr. Osvaldo Gutierrez and Dr. Amos B. Smith III

      Article first published online: 16 DEC 2013 | DOI: 10.1002/ange.201309270

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      Anionen-Relais-Chemie: Drei Vinylepoxid-Reagentien wurden für Anionen-Relais-Prozesse mit Through-Bond- und Through-Space-Wechselwirkungen entwickelt. Für den Transfer negativer Ladung verwenden diese difunktionellen Reagentien zuerst Through-Bond-Wechselwirkungen in einer SN2′-Reaktion, auf die eine 1,4-Brook-Umlagerung folgt, die auf Through-Space-Wechselwirkungen basiert (HMPA=Hexamethylphosphoramid, TMS=Trimethylsilyl).

    8. Konformationsanalyse

      CH–π and CF–π Interactions Lead to Structural Changes of N-Heterocyclic Carbene Palladium Complexes (pages 1307–1311)

      Xiangya Xu, Benjamin Pooi, Prof. Dr. Hajime Hirao and Prof. Dr. Soon Hyeok Hong

      Article first published online: 13 JAN 2014 | DOI: 10.1002/ange.201309371

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      Verdreht: Während CH-π-Wechselwirkungen in den Titelkomplexen mit 1-Aryl-3-isopropylimidazol-2-yliden-Liganden zu den cis-anti-Isomeren führten, entstand infolge von CF-π-Wechselwirkungen ausschließlich das cis-syn-Isomer von Diiodbis(3-isopropyl-1-pentafluorphenylimidazol-2-yliden)palladium(II). C grau, N hellblau, Pd türkis, F gelb, I violett.

    9. B6-Ringe

      Hexagonal Bipyramidal [Ta2B6]−/0 Clusters: B6 Rings as Structural Motifs (pages 1312–1316)

      Wei-Li Li, Lu Xie, Tian Jian, Dr. Constantin Romanescu, Prof. Dr. Xin Huang and Prof. Dr. Lai-Sheng Wang

      Article first published online: 18 DEC 2013 | DOI: 10.1002/ange.201309469

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      B-hilfliche Studien: Laut Photoelektronenspektroskopie und theoretischen Studien weisen die [Ta2B6]−/0-Cluster pyramidale Strukturen mit einem planaren B6-Ring und zwei überkappenden Ta-Atomen auf (siehe Bild, Ta blau, B orange). Diese Gasphasenstrukturen findet man in ähnlicher Form auch in festen Materialien, was darauf hinweist, dass Untersuchungen von Boridclustern zu neuen Strukturmotiven des Bors führen könnten.

    10. Klasse-III-Delokalisation

      Class III Delocalization in a Cyanide-Bridged Trimetallic Mixed-Valence Complex (pages 1317–1320)

      German E. Pieslinger, Dr. Pablo Alborés, Dr. Leonardo D. Slep and Dr. Luis M. Baraldo

      Article first published online: 27 DEC 2013 | DOI: 10.1002/ange.201307025

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      Eine Klasse weiter: Nach den IR- und NIR-Spektren zu urteilen, verleiht ein Satz von 4-Dimethylaminopyrin(dmap)-Liganden dem linearen gemischtvalenten Komplex trans-[Ru(dmap)4{(μ-CN)Ru(py)4Cl}2]3+ (py=Pyridin) einen symmetrischen Grundzustand mit Klasse-III-Delokalisation. Durch (TD)DFT-Rechnungen vorhergesagte Spektren sind in guter Übereinstimmung mit den experimentellen Daten.

    11. Vektorielle Versetzung

      Translocation of Platinum Anticancer Drugs by Human Copper ATPases ATP7A and ATP7B (pages 1321–1325)

      Dr. Francesco Tadini-Buoninsegni, Dr. Gianluca Bartolommei, Prof. Maria Rosa Moncelli, Prof. Giuseppe Inesi, Angela Galliani, Dr. Marilù Sinisi, Dr. Maurizio Losacco, Prof. Giovanni Natile and Prof. Fabio Arnesano

      Article first published online: 27 DEC 2013 | DOI: 10.1002/ange.201307718

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      In Gegenwart von Cisplatin oder Oxaliplatin wird an COS-1-Mikrosomen, die mit Cu-ATPasen angereichert sind, bei der Zugabe von ATP die vektorielle Versetzung einer geladenen Pt-Spezies gemessen. Die gleichzeitige Zugabe eines Pt-Wirkstoffs und von Cu inhibiert die Ladungstranslokation. ESI-MS- und NMR-Experimente belegen die Bildung einzähniger Pt-Wirkstoff-Addukte, die sich mit CXXC-Motiven zu stabilen und unreaktiven Chelataddukten entwickeln.

    12. Fluoreszenzsonden

      Sensing Acetylcholine and Anticholinesterase Compounds (pages 1326–1329)

      Alberto Schena and Prof. Kai Johnsson

      Article first published online: 23 JAN 2014 | DOI: 10.1002/ange.201307754

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      Die semisynthetische Fluoreszenz-basierte Sonde ACh-SNIFIT kann Acetylcholin und Anticholinesterase-Verbindungen, wie Wirkstoffe und Nervengifte, direkt und in Echtzeit nachweisen. Sie hat eine gute Empfindlichkeit, ihr Detektionsbereich ist einstellbar, und sie kann selektiv an die Zelloberfläche gebunden werden. Diese Eigenschaften machen sie attraktiv für Anwendungen in der analytischen Chemie und quantitativen Biologie.

    13. Proteinligation

      An Atypical Naturally Split Intein Engineered for Highly Efficient Protein Labeling (pages 1330–1334)

      M. Sc. Ilka V. Thiel, Dr. Gerrit Volkmann, Prof. Shmuel Pietrokovski and Prof. Henning D. Mootz

      Article first published online: 13 JAN 2014 | DOI: 10.1002/ange.201307969

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      Das erste natürlich vorkommende, atypisch gespaltene Intein wurde identifiziert und charakterisiert. Das kurze N-terminale Fragment des AceL-TerL-Inteins besteht aus nur 25 Aminosäuren und konnte so chemisch synthetisiert werden. Mutanten mit bis zu 50-fach höheren Spleißgeschwindigkeiten wurden durch gerichtete Protein-Evolution erhalten; sie eigneten sich hervorragend für die Markierung von Proteinen durch semisynthetisches Protein-trans-Spleißen.

    14. Plasmamembran-Organisation

      High-Fidelity Protein Targeting into Membrane Lipid Microdomains in Living Cells (pages 1335–1339)

      Oliver Beutel, Dr. Jörg Nikolaus, Oliver Birkholz, Dr. Changjiang You, Prof. Dr. Thomas Schmidt, Prof. Dr. Andreas Herrmann and Prof. Dr. Jacob Piehler

      Article first published online: 18 DEC 2013 | DOI: 10.1002/ange.201306328

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      Schnell in Mikrodomänen: Lipidanaloga mit multivalenten Chelatorkopfgruppen ermöglichen das Anbinden von Proteinen an flüssig-geordnete und flüssig-ungeordnete Membranlipidphasen. His-markierte Proteine können so stabil und spezifisch in Lipidmikrodomänen in der Plasmamembran lebender Zellen gebracht werden.

    15. DNA-Nanotechnologie

      Crystallization of DNA-Capped Gold Nanoparticles in High-Concentration, Divalent Salt Environments (pages 1340–1343)

      Dr. Shawn J. Tan, Jason S. Kahn, Thomas L. Derrien, Dr. Michael J. Campolongo, Mervin Zhao, Dr. Detlef-M. Smilgies and Prof. Dan Luo

      Article first published online: 20 DEC 2013 | DOI: 10.1002/ange.201307113

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      DNA-Hybridisierung: Mit paralleler Kleinwinkelröntgenstreuung (parSAXS; DLS=dynamische Lichtstreuung) wird gezeigt, dass ein nicht-basenpaarender DNA-Modell-Ligand zweidimensionale DNA-Goldnanopartikel-Kristalle in hochkonzentrierten Salzlösungen bilden kann. Die Abstände zwischen den Partikeln können über die Ligandenlänge und Ionenstärke gezielt eingestellt werden.

    16. Geschmolzene Globuli

      The RING Domain of the Scaffold Protein Ste5 Adopts a Molten Globular Character with High Thermal and Chemical Stability (pages 1344–1347)

      Michal J. Walczak, Dr. Brighton Samatanga, Dr. Frank van Drogen, Prof. Dr. Matthias Peter, Dr. Ilian Jelesarov and Prof. Dr. Gerhard Wider

      Article first published online: 16 DEC 2013 | DOI: 10.1002/ange.201306702

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      Zähe geschmolzene Globuli: Die RING-H2-Domänen des Hefe-Proteins Ste5 bilden geschmolzene Globuli mit sehr hoher Stabilität. Das Binden des physiologischen Gβ/γ-Liganden führt zu einer genauer definierten globulären Struktur der Domänen, die neuartige Einblicke in den Mechanismus der Suche nach Bindungspartnern liefert, der möglicherweise auch bei anderen RING-Domänen eine Rolle spielt.

    17. Elektrochemie

      High-Power Electrochemical Energy Storage System Employing Stable Radical Pseudocapacitors (pages 1348–1352)

      Hitoshi Maruyama, Dr. Hideyuki Nakano, Dr. Masaaki Nakamoto and Prof. Dr. Akira Sekiguchi

      Article first published online: 18 DEC 2013 | DOI: 10.1002/ange.201308302

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      Radikalbatterien: Ein Lithium-freier Energiespeicher mit einer Anode aus stabilen Radikalen der schweren Elemente der 14. Gruppe und einer Graphitkathode wurde entwickelt (siehe Bild). Das System zeigt eine größere Energiedichte als eine reine Kohlenstoffzelle oder ein elektrochemischer Kondensator und hat eine bemerkenswerte Zyklenstabilität.

    18. Solarzellen

      Sb2Se3-Sensitized Inorganic–Organic Heterojunction Solar Cells Fabricated Using a Single-Source Precursor (pages 1353–1357)

      Dr. Yong Chan Choi, Dr. Tarak Nath Mandal, Woon Seok Yang, Dr. Yong Hui Lee, Prof. Sang Hyuk Im, Dr. Jun Hong Noh and Prof. Sang Il Seok

      Article first published online: 11 DEC 2013 | DOI: 10.1002/ange.201308331

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      Sb2Se3 als Sensibilisator: Sb2Se3 wurde auf mesoporösem TiO2 (mp-TiO2) mit einer einfachen Lösungsmethode abgeschieden. Eine Solarzelle, die auf Sb2Se3 als Lichtsensibilisator basiert, zeigte hervorragende Lichtabsorption im Nahinfrarot-Bereich mit einer Energieumwandlungseffizienz (PCE) von 3.2 % (IPCE=Quantenwirkungsgrad).

    19. Naturstoffreinigung

      Use of a Phosphonate Methyltransferase in the Identification of the Fosfazinomycin Biosynthetic Gene Cluster (pages 1358–1361)

      Dr. Jiangtao Gao, Dr. Kou-San Ju, Xiaomin Yu, Dr. Juan E. Velásquez, Subha Mukherjee, Dr. Jaeheon Lee, Dr. Changming Zhao, Dr. Bradley S. Evans, Dr. James R. Doroghazi, Prof. William W. Metcalf and Prof. Wilfred A. van der Donk

      Article first published online: 27 DEC 2013 | DOI: 10.1002/ange.201308363

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      So fängt man Fosfazinomycin: Die Phosphonat-Methyltransferase DhpI wurde mit einer Mischung aus markiertem und nicht markiertem S-Adenosylmethionin (SAM) zur Reinigung von Phosphonaten aus rohem verbrauchtem Medium genutzt. Zudem wird ihre Eignung zur Lokalisierung des Fosfazinomycin-Biosynthese-Genclusters demonstriert.

    20. Ionische Hydride

      Well-Defined, Nanometer-Sized LiH Cluster Compounds Stabilized by Pyrazolate Ligands (pages 1362–1365)

      Dr. Andreas Stasch

      Article first published online: 23 JAN 2014 | DOI: 10.1002/ange.201308935

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      Meisterwerke des Kubismus: Eine Reihe von Pyrazolat-stabilisierten LiH-Clustern wurde durch einen Bottom-Up-Ansatz in Kohlenwasserstoff-Lösung hergestellt und strukturell charakterisiert. Die Cluster basieren auf den kubischen Gitterstrukturen A and B (siehe Bild), bestehen aus bis zu 37 Li+-Ionen und 26 H-Liganden und können deutlich mehr Hydrid- als Pyrazolat-Liganden enthalten.

    21. Heterogene Katalyse

      Size-Dependent Phase Transformation of Catalytically Active Nanoparticles Captured In Situ (pages 1366–1369)

      Dr. Nico Fischer, Brett Clapham, Dr. Theresa Feltes, Prof. Dr. Eric van Steen and Prof. Dr. Michael Claeys

      Article first published online: 21 JAN 2014 | DOI: 10.1002/ange.201306899

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      Auf die Größe kommt es an: In eigens neu entwickelten Reaktionskammern (siehe Schema) konnte mittels Magnetometrie und Röntgenbeugung die größenabhängige Oxidation für einen Cobalt-Katalysator am Beispiel des industriellen Fischer-Tropsch-Verfahrens unter Arbeitsbedingungen verfolgt werden.

    22. Fluorophor-Design

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      Rational Perturbation of the Fluorescence Quantum Yield in Emission-Tunable and Predictable Fluorophores (Seoul-Fluors) by a Facile Synthetic Method Involving C[BOND]H Activation (pages 1370–1374)

      Eun Joung Choi, Dr. Eunha Kim, Youngjun Lee, Ala Jo and Prof. Seung Bum Park

      Article first published online: 20 JAN 2014 | DOI: 10.1002/ange.201308826

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      Neuartige Seoul-Fluorophore, einschließlich eines Fluoreszenzsensors für reaktive Sauerstoffspezies, wurden durch eine Münzmetall-katalysierte intramolekulare 1,3-dipolare Cycloaddition mit anschließender Palladium-vermittelter C-H-Aktivierung synthetisiert (siehe Schema). Die Quantenausbeute der Produkte konnte über die elektronischen Eigenschaften der Substituenten systematisch abgestimmt werden.

    23. Magnetische Module

      [ReF6]2−: A Robust Module for the Design of Molecule-Based Magnetic Materials (pages 1375–1378)

      Kasper S. Pedersen, Marc Sigrist, Mikkel A. Sørensen, Dr. Anne-Laure Barra, Dr. Thomas Weyhermüller, Dr. Stergios Piligkos, Dr. Christian Aa. Thuesen, Morten G. Vinum, Hannu Mutka, Dr. Høgni Weihe, Dr. Rodolphe Clérac and Prof. Dr. Jesper Bendix

      Article first published online: 21 JAN 2014 | DOI: 10.1002/ange.201309981

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      Eine axiale Störung verleiht dem oktaedrischen Ion [ReF6]2− eine starke magnetische Anisotropie und eine langsame Relaxation der Magnetisierung. Das robuste [ReF6]2− kann als strukturdirigierender magnetischer Baustein in ausgedehnten Systemen eingesetzt werden, z. B. in den eindimensionalen Koordinationspolymeren [M(viz)4(ReF6)] (viz=1-Vinylimidazol; M=Zn, Ni), die ausgeprägte magnetische Wechselwirkungen über die Fluoridbrücken aufweisen.

    24. Zeolithe

      Post-Synthesis Treatment gives Highly Stable Siliceous Zeolites through the Isomorphous Substitution of Silicon for Germanium in Germanosilicates (pages 1379–1383)

      Hao Xu, Jin-gang Jiang, Boting Yang, Lin Zhang, Prof. Mingyuan He and Prof. Peng Wu

      Article first published online: 27 DEC 2013 | DOI: 10.1002/ange.201306527

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      Passender Ersatz: Die Poren und Kristallstrukturen von Germanosilicaten können durch Behandlung mit Säure nach der Synthese stabilisiert werden. Die dabei auftretende Substitution von Ge gegen Si ergibt zu den Germanosilicaten analoge Silicat-Zeolithe, die sehr stabil gegen Säurebehandlung und Kalzinierung sind.

    25. Quasi All-Silica Zeolite Obtained by Isomorphous Degermanation of an As-Made Germanium-Containing Precursor (pages 1384–1387)

      Laurence Burel, Dr. Nataliia Kasian and Dr. Alain Tuel

      Article first published online: 27 DEC 2013 | DOI: 10.1002/ange.201306744

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      Ge' fort: Durch Behandeln von ITQ-22-Vorstufen mit konzentrierter HCl werden Templatmoleküle aus den Poren und der größte Teil des Germaniums aus dem Gerüst entfernt. Diese Entgermanierung ändert aber nichts an der Gerüsttopologie: Das resultierende Ge-freie [Si]-ITQ-22 ist hoch mesoporös, stabil und durch die Möglichkeit, Aluminium einzubauen, potenziell für Säurekatalysen interessant.

    26. Synthesemethoden

      Rhodium(III)-Catalyzed ortho Alkenylation of N-Phenoxyacetamides with N-Tosylhydrazones or Diazoesters through C[BOND]H Activation (pages 1388–1391)

      Fangdong Hu, Ying Xia, Fei Ye, Zhenxing Liu, Prof. Dr. Chen Ma, Prof. Dr. Yan Zhang and Prof. Dr. Jianbo Wang

      Article first published online: 18 DEC 2013 | DOI: 10.1002/ange.201309650

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      Die Kupplung von N-Phenoxyacetamiden mit N-Tosylhydrazonen oder Diazoestern verläuft über eine RhIII-katalysierte C-H-Aktivierung. ortho-Alkenylphenole wurden so in guten Ausbeuten und mit exzellenter Regio- und Stereoselektivität erhalten.

    27. Nickel(III)-Komplexe

      A Tetracoordinated Phosphasalen Nickel(III) Complex (pages 1392–1396)

      Dr. Thi-Phuong-Anh Cao, Dr. Grégory Nocton, Dr. Louis Ricard, Dr. Xavier F. Le Goff and Dr. Audrey Auffrant

      Article first published online: 16 DEC 2013 | DOI: 10.1002/ange.201309222

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      P[DOUBLE BOND]N ist nicht gleich C[DOUBLE BOND]N: Ein seltener tetrakoordinierter NiIII-Komplex entsteht bei der Einelektronenoxidation eines Nickel(II)-Komplexes mit einem neuartigen Phosphasalen-Liganden. Dass die Oxidation am Metallzentrum und nicht wie bei Nickel-Salen-Komplexen am Liganden abläuft, wurde unter anderem durch Röntgenbeugung, EPR-Spektroskopie und DFT-Rechnungen gezeigt (siehe Bild).

    28. Helicale Strukturen

      Inversion of Supramolecular Helicity in Oligo-p-phenylene-Based Supramolecular Polymers: Influence of Molecular Atropisomerism (pages 1397–1401)

      Fátima Aparicio, Belén Nieto-Ortega, Francisco Nájera, Francisco J. Ramírez, Juan T. López Navarrete, Juan Casado and Luis Sánchez

      Article first published online: 18 DEC 2013 | DOI: 10.1002/ange.201309172

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      Gute Drehbedingungen: Die helicale Organisation von Oligo-p-phenylen(OPP)-basierten Organogelbildnern wurde spektroskopisch untersucht. Während sich die OPPs 2 und 3 zu linkshändigen Helices anordnen, erfolgt bei 1 wegen der Atropisomerie der zentralen Biphenyleinheit je nach Bildungsbedingungen eine Inversion der supramolekularen Helizität.

    29. Wasserstoffproduktion

      Highly Efficient Platinum Group Metal Free Based Membrane-Electrode Assembly for Anion Exchange Membrane Water Electrolysis (pages 1402–1405)

      Dr. Claudiu C. Pavel, Franco Cecconi, Dr. Chiara Emiliani, Serena Santiccioli, Dr. Adriana Scaffidi, Stefano Catanorchi and Dr. Massimiliano Comotti

      Article first published online: 23 JAN 2014 | DOI: 10.1002/ange.201308099

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      Es geht auch ohne: Ein Alkalimembran-Wasserelektrolysesystem mit preiswerten Übergangsmetallkatalysatoren und einer Anionenaustauschmembran hat in K2CO3 ein Zellpotential von 1.81 V bei 470 mA cm−2 und 328 K, das dem mit Platinmetallkatalysatoren ähnelt. Dieses System ist langlebig und sehr effizient und ermöglicht die Erzeugung von Wasserstoff aus erneuerbaren Quellen.

    30. Alzheimer-Krankheit

      Attenuation of the Aggregation and Neurotoxicity of Amyloid-β Peptides by Catalytic Photooxygenation (pages 1406–1409)

      Dr. Atsuhiko Taniguchi, Dr. Daisuke Sasaki, Azusa Shiohara, Prof. Takeshi Iwatsubo, Dr. Taisuke Tomita, Dr. Youhei Sohma and Prof. Motomu Kanai

      Article first published online: 11 DEC 2013 | DOI: 10.1002/ange.201308001

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      Licht führt auf den rechten Weg: Die Riboflavin-katalysierte Photooxygenierung der Amyloid-β(Aβ)-Sequenz 1–42 erfolgt unter physiologischen Bedingungen in definierten Positionen. Die selektive zellkompatible Photooxygenierung von Aβ1–42 durch einen Flavinkatalysator, der an ein Aβ-bindendes Peptid angebunden ist, drängte die Aggregation von Aβ zurück und senkte die Neurotoxizität. Natives Aβ konnte sogar vom Pathogen in einen Aggregationshemmer umgewandelt werden.

    31. Chiroptische Effekte

      Large Solvation Effect in the Optical Rotatory Dispersion of Norbornenone (pages 1410–1413)

      Priyanka Lahiri, Prof. Kenneth B. Wiberg, Prof. Patrick H. Vaccaro, Dr. Marco Caricato and Prof. T. Daniel Crawford

      Article first published online: 16 DEC 2013 | DOI: 10.1002/ange.201306339

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      Solvatation und dispersive optische Aktivität: Die ungewöhnlich große optische Drehung von (1R,4R)-Norbornenon wurde im solvatisierten Zustand und in der Gasphase untersucht. Es wurde gefunden, dass die Solvensfreiheitsgrade einen ausgeprägten Einfluss auf die intrinsischen chiroptischen Eigenschaften haben.

    32. Iridiumkatalyse

      Selective Catalytic Transfer Dehydrogenation of Alkanes and Heterocycles by an Iridium Pincer Complex (pages 1414–1418)

      Wubing Yao, Yuxuan Zhang, Xiangqing Jia and Prof. Dr. Zheng Huang

      Article first published online: 13 JAN 2014 | DOI: 10.1002/ange.201306559

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      Nur ein Quäntchen Iridium: Ein neuer PSCOP-Ir-Pinzettenkomplex ist in der katalytischen Transferdehydrierung von cyclischen und linearen Alkanen beispiellos aktiv. Mit ihm gelingt die regioselektive Dehydrierung von linearen Alkanen zu α-Olefinen unter milden Bedingungen ebenso wie die selektive katalytische Dehydrierung vieler O- und N-Heterocyclen.

    33. Naturstoffsynthese

      Stereocontrolled Syntheses of Tetralone- and Naphthyl-Type Lignans by a One-Pot Oxidative [3,3] Rearrangement/Friedel–Crafts Arylation (pages 1419–1422)

      Jordan C. T. Reddel, Kelly E. Lutz, Abdallah B. Diagne and Prof. Regan J. Thomson

      Article first published online: 16 DEC 2013 | DOI: 10.1002/ange.201307659

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      Kaskadenprozess: Eine zweistufige Dreikomponenten-Kaskadenreaktion, die aus einer oxidativen [3,3]-sigmatropen Umlagerung und einer Friedel-Crafts-Arylierung besteht, wurde entwickelt. Diese stereoselektive Sequenz führt zu Benzhydryl-artigen Produkten, die nützliche Intermediate für die Synthese von Lignan-Naturstoffen darstellen. Tf=Trifluormethylsulfonyl, TFA=Trifluoressigsäure.

    34. Asymmetrische Katalyse

      Catalytic Enantioselective Amination of Alcohols by the Use of Borrowing Hydrogen Methodology: Cooperative Catalysis by Iridium and a Chiral Phosphoric Acid (pages 1423–1427)

      Dr. Yao Zhang, Ching-Si Lim, Derek Sui Boon Sim, Hui-Jie Pan and Prof. Yu Zhao

      Article first published online: 20 DEC 2013 | DOI: 10.1002/ange.201307789

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      Kurz ausgeborgt: Die katalytische Aminierung von Alkoholen lieferte eine Bandbreite von chiralen Aminen in hohen Ausbeuten und mit guten Enantioselektivitäten. Der Alkohol wirkt selbst als H2-Donor, sodass kein externes Reduktionsmittel eingesetzt werden muss (siehe Schema). Als entscheidend für die hohe Reaktivität und Selektivität dieses Systems erwiesen sich die kooperative Katalyse durch einen Ir-Komplex und eine chirale Phosphorsäure.

    35. Graphenkomposite

      Metal Oxide-Coated Three-Dimensional Graphene Prepared by the Use of Metal–Organic Frameworks as Precursors (pages 1428–1433)

      Xiehong Cao, Bing Zheng, Xianhong Rui, Wenhui Shi, Prof. Qingyu Yan and Prof. Hua Zhang

      Article first published online: 20 DEC 2013 | DOI: 10.1002/ange.201308013

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      Flexible Methode, flexible Materialien: In einer einfachen Methode für die Herstellung von Metalloxid-beschichteten 3D-Graphenkompositen wurden Metall-organische Gerüststrukturen auf 3D-Graphen-Netzwerken (3DGNs) synthetisiert und über einen zweistufigen Temperprozess in die Metalloxid/3DGN-Komposite überführt. ZnO/3DGN und Fe2O3/3DGN (siehe Bild) wurden mit Erfolg in einer photokatalytischen Reaktion bzw. als Batteriekomponente getestet.

    36. Synthesemethoden

      Enantioselective Copper-Catalyzed Decarboxylative Propargylic Alkylation of Propargyl β-Ketoesters with a Chiral Ketimine P,N,N-Ligand (pages 1434–1438)

      Fu-Lin Zhu, Yuan Zou, De-Yang Zhang, Ya-Hui Wang, Xin-Hu Hu, Song Chen, Prof. Dr. Jie Xu and Prof. Dr. Xiang-Ping Hu

      Article first published online: 18 DEC 2013 | DOI: 10.1002/ange.201309182

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      Ein in situ erzeugter Katalysator aus [Cu(CH3CN)4BF4] und einem neuen chiralen dreizähnigen P,N,N-Ketiminliganden überführt Propargyl-β-ketoester in guten Ausbeuten und mit hohen Enantioselektivitäten in β-Ethinylketone. Die vorherige Erzeugung von Ketonenolaten ist nicht erforderlich; es handelt sich somit um das erste Beispiel für die im Titel genannte Reaktion.

    37. Elektrodenmaterialien

      Reversible Self-Assembly of Terpyridine-Functionalized Graphene Oxide for Energy Conversion (pages 1439–1443)

      Shungang Song, Dr. Yuhua Xue, Prof. Lianfang Feng, Hany Elbatal, Dr. Pingshan Wang, Dr. Charles N. Moorefield, Prof. George R. Newkome and Prof. Liming Dai

      Article first published online: 11 DEC 2013 | DOI: 10.1002/ange.201309641

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      In Eisen gelegt: Terpyridin-funktionalisiertes Graphenoxid wurde hergestellt und durch Selbstorganisation mit verschiedenen Metallionen in 3D-Architekturen überführt (siehe Bild). Die Organisate zeigen deutlich verbesserte Elektroaktivitäten in der Energieumwandlung und -speicherung, insbesondere als Elektrodenmaterialien für die Sauerstoffreduktionsreaktion (ORR), für Photostromerzeugung und Superkapazität.

    38. Mehrkomponentenreaktionen

      Highly Efficient Four-Component Synthesis of 4(3H)-Quinazolinones: Palladium-Catalyzed Carbonylative Coupling Reactions (pages 1444–1448)

      Dr. Lin He, Haoquan Li, Dr. Helfried Neumann, Prof. Dr. Matthias Beller and Dr. Xiao-Feng Wu

      Article first published online: 21 JAN 2014 | DOI: 10.1002/ange.201308756

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      Vier Freunde sollt ihr sein: Eine palladiumkatalysierte carbonylierende Vierkomponentenkupplung führt schnell, konvergent und hoch selektiv zu den Titelverbindungen (siehe Schema), wobei verschiedene reaktive funktionelle Gruppen toleriert werden. Die Reaktion bewährte sich in der erfolgreichen Synthese einer Vorstufe der biologisch aktiven Verbindung Dihydrorutaempin.

    39. Chirale Alkyllithiumverbindungen

      Diastereoselektive Synthese von offenkettigen sekundären Alkyllithiumverbindungen und Abfangreaktionen mit Elektrophilen (pages 1449–1453)

      Dr. Guillaume Dagousset, Kohei Moriya, Rasmus Mose, Dr. Guillaume Berionni, Prof. Dr. Konstantin Karaghiosoff and Prof. Dr. Paul Knochel

      Article first published online: 20 DEC 2013 | DOI: 10.1002/ange.201308679

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      Stereokontrolle in acyclischen Systemen: Ein praktischer stereoretentiver Iod-Lithium-Austausch ermöglicht erstmals die Synthese von funktionalisierten stereodefinierten acyclischen sekundären nicht-stabilisierten Lithiumreagentien aus den diastereomerenreinen syn- und anti-Alkyliodiden. Abfangreaktionen mit einer Reihe von Elektrophilen bieten Zugang zu acyclischen syn- und anti-Alkylderivaten in exzellenten Diastereoselektivitäten (bis zu d.r.=97:3).

    40. Funktionalisierung von Heterocyclen

      Vollständige Funktionalisierung des Imidazolgerüsts durch selektive Metallierung und Sulfoxid-Magnesium-Austausch (pages 1454–1458)

      Christoph Sämann, Estibaliz Coya and Prof. Dr. Paul Knochel

      Article first published online: 18 DEC 2013 | DOI: 10.1002/ange.201309217

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      Die sukzessive regioselektive Funktionalisierung des Imidazolgerüsts kann durch dirigierte Metallierungen mit TMPMgCl⋅LiCl und TMP2Zn⋅2 MgCl⋅2 LiCl sowie durch einen Sulfoxid-Magnesium-Austausch mit iPrMgCl⋅LiCl realisiert werden. Die entsprechenden Mg- und Zn-Intermediate wurden mit zahlreichen Elektrophilen, beispielsweise Aryl-, Alkenyl- und Allylhalogeniden, Säurechloriden sowie Aldehyden, abgefangen.

    41. Organosuperbasen

      Sehr starke Organosuperbasen durch Verknüpfung von Imidazol- und Guanidinbasen – Synthese, Struktur und Basizität (pages 1459–1462)

      Dr. Katarina Vazdar, Dr. Roman Kunetskiy, M. Sc. Jaan Saame, M. Sc. Karl Kaupmees, Prof. Dr. Ivo Leito and Dr. Ullrich Jahn

      Article first published online: 13 DEC 2013 | DOI: 10.1002/ange.201307212

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      Think BIG: Die wohl stärksten organischen phosphorfreien Superbasen, mit pKα=26.1–29.3 in THF (pKα=geschätzte Basizität des freien Ions), wurden durch Verknüpfung von Imidazol- und Guanidin-Strukturmotiven zu N,N′-Bis(imidazolyl)guanidin-Basen (BIG-Basen) erhalten. Ihre Basizität wurde in Lösung durch UV/Vis-Spektroskopie und in der Gasphase durch Rechnungen bestimmt. Dieser Ansatz eröffnet Möglichkeiten für die breite Anwendung von Organosuperbasen.

    42. Biokatalyse

      Enzymatische Umsetzung von Flavonoiden mit einer bakteriellen Chalconisomerase und einer Enoatreduktase (pages 1463–1466)

      Dipl.-Biol. Mechthild Gall, Dipl.-Biochem. Maren Thomsen, Dipl.-Biochem. Christin Peters, Dr. Ioannis V. Pavlidis, M. Sc. Patrick Jonczyk, M. Sc. Philipp P. Grünert, Dr. Sascha Beutel, Prof. Dr. Thomas Scheper, Egon Gross, Dr. Michael Backes, Dr. Torsten Geißler, Dr. Jakob P. Ley, Dr. Jens-Michael Hilmer, Dr. Gerhard Krammer, Dr. Gottfried J. Palm, Prof. Dr. Winfried Hinrichs and Prof. Dr. Uwe T. Bornscheuer

      Article first published online: 20 DEC 2013 | DOI: 10.1002/ange.201306952

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      Der biokatalytisch-metabolische Weg für die Umsetzung von Flavonoiden aus Eubacterium ramulus wurde identifiziert. Eine Chalconisomerase und eine Enoatreduktase wurden erfolgreich kloniert und in E. coli exprimiert und unter aeroben Bedingungen eingesetzt, obwohl E. ramulus ein strikt anaerobes Bakterium ist. Der beide Enzyme exprimierende E.-coli-Stamm kann für die Umsetzung verschiedener Flavanone eingesetzt werden.

    43. Nanoreaktoren

      Ein Chaperonin als Protein-Nanoreaktor für die radikalische Atomtransferpolymerisation (pages 1467–1472)

      Kasper Renggli, Martin G. Nussbaumer, Raphael Urbani, Prof. Dr. Thomas Pfohl and Prof. Dr. Nico Bruns

      Article first published online: 20 DEC 2013 | DOI: 10.1002/ange.201306798

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      Im Schoße eines Proteins: Das Gruppe-II-Chaperonin Thermosom (THS) des Archaeons Thermoplasma acidophilum wurde als Nanoreaktor für die radikalische Atomtransferpolymerisation (ATRP) verwendet. Dazu wurde ein Kupfer-Katalysator ins Innere des THS eingeschlossen. Der nanoskalige Reaktionsraum im Protein hat einen vorteilhaften Effekt auf die Polymerisation von N-Isopropylacrylamid und Poly(ethylenglycol)methylether-Acrylat.

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