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Keywords:

  • functional emergence;
  • metallosupramolecular grids;
  • self-assembly;
  • spin transition;
  • supramolecular chemistry

Abstract

Hierarchical self-assembly of complex supramolecular architectures allows for the emergence of novel properties at each level of complexity. The reaction of the ligand components A and B with FeII cations generates the [2×2] grid-type functional building modules 1 and 2, presenting spin-transition properties and preorganizing an array of coordination sites that sets the stage for a second assembly step. Indeed, binding of LaIII ions to 1 and of AgI ions to 2 leads to a 1D columnar superstructure 3 and to a wall-like 2D layer 4, respectively, with concomitant modulation of the magnetic properties of 1 and 2. Thus, to each of the two levels of structural complexity generated by the two sequential self-assembly steps corresponds the emergence of novel functional features.

L'autoassemblage hiérarchisé d'architectures supramoléculaires conduit à l'émergence de nouvelles propriétés à chaque niveau de complexité. La réaction des ligands A et B avec des cations FeIIgénère des modules fonctionnels de type grille [2×2], 1 et 2, qui présentent des propriétés de transition de spin, et prédisposent un ensemble de sites de coordination pour une deuxième étape d'assemblage. En effet, la complexation d'ions LaIIIpar 1 et d'ions AgIpar 2 conduit respectivement à une superstructure colonnaire 3 1D et à un arrangement en feuillet 2D, avec une modulation concomittante des propriétés magnétiques de 1 et 2. Ainsi, à chaque niveau de complexité structurale généré par les deux étapes d'autoassemblage séquentiel, correspond l'émergence de nouvelles propriétés fonctionnelles.