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Keywords:

  • hydrogen;
  • membrane reactor;
  • steam methane reforming;
  • staged-separation;
  • autothermal reforming

Abstract

Steam methane reforming with oxygen input is simulated in staged-separation membrane reactors. The configuration retains the advantage of regular membrane reactors for achieving super-equilibrium conversion, but reaction and membrane separation are carried out in two separate units. Equilibrium is assumed in the models given the excess of catalyst. The optimal pure hydrogen yield is obtained with 55% of the total membrane area allocated to the first of two modules. The performance of the process with pure oxygen input is only marginally better than with air. Oxygen must be added in split mode to reach autothermal operation for both reformer modules, and the oxygen input to each module depends on the process conditions. The effects of temperature, steam-to-carbon ratio and pressure of the reformer and the area of the membrane modules are investigated for various conditions. Compared with a traditional reformer with an ex situ membrane purifier downstream, the staged reactor is capable of much better pure hydrogen yield for the same autothermal reforming operating conditions.

Le reformage du méthane à la vapeur avec apport d'oxygène est simulé dans des réacteurs à membranes de séparation étagés. Cette configuration conserve l'avantage des réacteurs à membranes réguliers pour la conversion en sur-équilibre, mais la réaction et la séparation par membranes sont réalisées dans deux unités séparées. L'équilibre est supposé dans les modèles selon l'excès en catalyseur. Le rendement optimal en hydrogène pur est obtenu avec 55% de la surface totale des membranes affectée au premier des deux modules. La performance du procédé avec apport d'oxygène pur n'est que marginalement meilleure par rapport à l'air. De l'oxygène peut être ajouté en mode fractionné pour atteindre un fonctionnement autothermique pour les deux modules reformeurs, et l'apport d'oxygène de chaque module dépend des conditions de procédé. Les effets de la température, du rapport vapeur-carbone et de la pression du reformeur et de la surface des modules membranaires sont étudiés pour diverses conditions. Comparativement au reformeur traditionnel avec, en aval, un purificateur à membranes ex-situ, le réacteur étagé peut donner un bien meilleur rendement en hydrogène pur pour les mêmes conditions opératoires de reformage autothermique.