The effect of Pd-catalyst wettability on hydrogenation of nitrate to hydroxylamine

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Abstract

In the HPO process of the DSM, nitrate is reduced to hydroxylamine on Pd/C catalyst in a 5 M salt solution. Pd/C catalyst increases the interfacial area by a coalescence hindering effect. Nevertheless, mass transfer limitation is encountered and Pd/C catalyst in the liquid bulk is not just useless but even catalyses product decomposition. In this study, the more selective Pd/Al2O3 catalyst was silanised with trichloromethyl silane to reduce its wettability and enrich the catalyst at the gas–liquid interface. The silanization did not affect the catalyst activity. In a stirred tank reactor, significantly higher hydrogen absorption rates were achieved for a flat interface but the effect decreased at higher stirring speed.

Abstract

Dans le procédé d'oxime au phosphate d'hydroxylamine (HPO) de DSM, le nitrate est réduit en hydroxylamine dans un catalyseur Pd/C dans une solution saline de 5 M. Le catalyseur Pd/C accroît la zone interfaciale par le biais d'un effet qui entrave la coalescence. Néanmoins, on atteint la limite du transfert de masse et le catalyseur Pd/C dans la solution mère liquide n'est pas seulement inutile, mais il catalyse également la décomposition du produit. Dans cette étude, le catalyseur Pd/Al2O3 plus sélectif a été silanisé avec du trichlorure de méthylsilicium afin de réduire sa mouillabilité et d'enrichir le catalyseur à l'interface gaz-liquide. La silanisation n'a pas eu d'effet sur l'activité du catalyseur. Dans un réacteur agité, on a atteint des taux d'absorption d'hydrogène beaucoup plus élevés pour une interface plate, mais l'effet a diminué à des vitesses d'agitation accrues.

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