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The hydrogenolysis of n-butane on a nickel on silica catalyst: I A Kinetic model

Authors


Abstract

The catalytic hydrogenolysis of n-butane was investigated in an integral packed bed reactor (0.70 cm. ID by 25 cm. long). The catalyst was 10% nickel on silica gel. A block factorial set of experiments was performed at hydrogen-to-butane feed ratios of 4. to 9., temperatures of 240° to 282°C and feed flowrates of 1.0 to 1.8 ml/sec. The predominant reaction appeared to be the remad of terminal methyl groups.

Kinetic rate expressions were developed to predict the product distribution, taking into account a five-fold change in catalytic activity. A parameter estimation strategy, applying non-linear regression theory, was used to obtain the ten kinetic parameters. Error analysis of the parameters was performed using likelihood ratios. Models were developed to describe the catalyst activity changes observed during experinrentation. The kinetic model predicts the experimental observations very accurately over all conversions and shows some deviation only at the combination of high temperature and low feed ratio.

Abstract

On a étudié l'hydrogénolyse du batane normal dans un réacteur integral à lit garni (dont le diamètre intérieur était 0.70 centimètre et la longueur 25 centimètres); le catalpseur consistait en 10% de nickel sur du gel de silice. On a fait une série factorielle d'expèriences pour des rapports d'alimentation de 4 à 9 entre l'hydrogène et le butane à des températures de 240 à 282°C et des débits d'alimentation de 1.0 à 1.8 millilitre à la seconde. La réaction prédominante a semblé l'élimination des groupes terminaux de méthyle. On a mis au point des équations de vitesse cinétique pour prédire la distribution du produit, en tenant compte d'un changenient quintuple dans l'activitxye catalytique. On s'est servi de l'évaluation des paramètres, en appliquant une théorie de regression non-linéaire, pour déterminer les dix paramètres cinétiques. On a employé la méthode d'analyse d'erreurs dam le cas des paramètres en utilisant des rapports semblables. On a mis au point des modèles pour décrire les changenients dans l'activité catalytique qu'on avait observés lors des expériences. Le modèle cinétique permet de prédire avec beaucoup d'exactitude les observations expérimentales pour toutes les transforniations et n'indique aucun écart, excepté lorsqu'une température élevée coincide avec un rapport faible d'alimentation.

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