Characterization and methanation activity of supported nickel catalysts

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Abstract

The methanation of carbon monoxide was studied over various supported nickel catalysts in a fixed bed reactor in the temperature range of 250 to 400°C. The hydrogen to carbon monoxide ratio was kept higher than stoichiometric in order to avoid carbon formation. The catalyst particles had an average diameter of 80 pm and nickel contents ranging from 5 to 42 wt %. The performance of laboratory prepared catalysts was compared with commercial ones. The catalysts were characterized by BET surface area, pore volume and carbon monoxide chemisorption. Specific activities for the methanation reaction were obtained and were found to vary with nickel concentration and with crystallite size. There exists a crystallite size range in which the maximum activity was observed. Metal support interactions may also contribute to the vdation in specific activity. The activation energy was found to vary from 58.2 MJ/kmol to 119.4 MJ/kmol. It appears that the methanation reaction over Ni/aIumina catalysts is a structure sensitive reaction. A compensation effect was observed for this reaction.

Abstract

On a étudié la méthanisation de l'oxyde de carbone, sur des catalyseurs de nickel supportés, dam un réacteur à lit fixe et SUT une gamme de températures de 250°C à 400°C. On a maintenu le rapport entre l'hydrogène et l'oxyde de carbone à un niveau plus élevé que le rapport stoechiométrique, afin d'éviter la formation de carbone. Les particules des catalyseurs avaient un diamètre moyen de 80 μm et leur tenenr en nickel variait entre 5% et 42% en poids. On a comparé la performance des catalyseu IS prépaés au laboratoire avec celle des catalyseurs commerciaux; les différents catalyseurs ont été caractérisés par la surface spécifique (déterminée par la méthode BET), le volume des pores et la chimisorption de l'oxyde de carbone. On a déterminé les activités spéifiques pour la réaction de méthnisation et I'on a constate qa'elles variaient avec la tenevr en nickel et avec les dimensions des cristallites; on a observé qu'il y avait une plage de dimenions de ceux-ci pour laquelle on obtieut une activité maximale. Les interactions entre le métal et son support peuvent aussi contribuer à la variation de l'activité spécifique. On a trouvé clue l'énergie d'activation variait entre 58.2 méajoules par kilomole et 119.4 mégajoules par kilomole. Il semble que la réaction de méthanisatiou sur des catalyseurs de nickel supportés par le l'alumine soit sensible à la structure. On a observé un effet de compensation dans le cas de cette réaction.

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