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Abstract

A computational study is reported of the behaviour of three catalytic reaction models containing conventional adsorption, desorption, and surface reaction steps under conditions of forced composition cycling in a mixed reactor. The models contained varying degrees of non-linearity. With long cycle periods, the time-average rate of reaction asymptotically approached the quasi-steady state. Time-average rate behaviour was found to be bounded by the asymptotes of quasi-steady state rate under slow cycling, and the relaxed steady state under rapid cycling. It is concluded that the approach used until now to model catalytic reactions is very likely inadequate to describe the dynamics of forced cyclic operation observed in a number of experimental systems

On présente une étude numérique, sur le comportement de trois modèles de réactions catalytiques appliquant les étapes classiques d'adsorption, de désorption et de réactions superficielles, dans les conditions d'un cyclage forcé des compositions dans un réacteur agité; les modèles comportaient différents degrés de non linéarité. Dans le cas de longues périodes de cyclage, la vitesse de réaction moyenne dans le temps, approche de manière asymptotique du régime quasi stationnaire. On a constaté que le comportement de la vitesse moyenne était délimité par les asymptotes de la vitesse en régime quasi stationnaire, dans le cas d'un cyclage lent, et par la relaxation au régime stationnaire, en cyclage rapide. On conclut que l'approche employée jusqu'ici pour représenter des réactions catalytiques est très probablement inadéquate pour décrire la dynamique du cyclage forcé observée dans un certain nombre de systèmes expérimentaux.