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Abstract

The kinetics of low temperature oxidation in the Athabasca oil sands were investigated over the temperature range 373 K to 459 K. Oxidation experiments, in which the sand-free bitumen was vigorously stirred to obtain a homogeneous oxygen concentration throughout the bitumen, were carried out. It was concluded that the oxidation reaction is governed by three different kinetic expressions depending on temperature and past oxidation history. These are: (i) a high rate first order regime which is obeyed at low extents of oxidation and at temperatures below approximately 423 K; (ii) a second order regime, obeyed at low extents of oxidation and at temperatures greater than 423 K; and (iii) a low rate first order regime, obeyed for extents of oxidation greater than 1.7 moles O2/kg bitumen over the entire temperature range investigated.

The partial molar enthalpy of low temperature oxidation was also evaluated, and was found to be constant over the range of oxidation extents studied.

On a étudié, sur une gamme de température comprise entre 373 K et 459 K, la cinétique d'oxydation à basse température des sables bitumineux de l'Athabasca. Dans les expériences d'oxydation, on a agité vigoureusement le bitume exempt de sable pour obtenir une concentration homogène d'oxygène dans tout le bitume. On a conclu que la réaction d'oxydation était régie par trois expressions différentes, selon les températures et les antécédents d'oxydation. Il s'agit de: (i) un régime de premier ordre à vitesse élevée, qui est suivi aux conversions d'oxydation faibles et aux températures inférieures à 423 K approximativement; (ii) un régime de second ordre suivi aux conversions d'oxydation faibles et aux températures excédant 423 K; (iii) un régime de premier ordre à faible vitesse, suivi à des conversions d'oxydation excédant 1.7 moles O2/kg de bitume pour toute la gamme de température étudiée.

On a aussi estimé l'enthalpie molaire d'oxydation à basse température et l'on a trouvé qu'elle était constante sur la gamme de conversion étudiée.