Influence of forced feed composition cycling on the rate of ammonia synthesis over an industrial iron catalyst part I — Effect of cycling parameters and mean composition

Authors

  • A. K. Jain,

    1. Department of Chemical Engineering, University of Waterloo, Waterloo, Ontario, Canada N2J 3L2
    Current affiliation:
    1. Petro-Canada Engineering & Development, Don Mill, Ontario M3B 3J5
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  • R. R. Hudgins,

    1. Department of Chemical Engineering, University of Waterloo, Waterloo, Ontario, Canada N2J 3L2
    Current affiliation:
    1. Petro-Canada Engineering & Development, Don Mill, Ontario M3B 3J5
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  • P. L. Silveston

    1. Department of Chemical Engineering, University of Waterloo, Waterloo, Ontario, Canada N2J 3L2
    Current affiliation:
    1. Petro-Canada Engineering & Development, Don Mill, Ontario M3B 3J5
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Abstract

Studies have been carried out at 2.38 MPa total pressure and at 360 and 400°C of the synthesis of ammonia over a triply-promoted iron catalyst (United Catalysts Inc.). Runs were carried out using a gradientless reactor in steady-state and periodic modes, the latter employing forced composition cycling. The catalyst had a particle diameter of 0.30 mm; the resulting reaction rates were free from transport intrusions. The range of mean compositions for steady-state measurements was from 0.1 to 0.9 mole fraction of hydrogen and for periodic operation from 0.5 to 0.9. The cycle-split ratio (used to describe non-uniform cycling) varied from 0.2 to 0.85. Effects of cycle period, mean composition, cycle-split, and temperature were investigated. Instantaneous rate variations within the cycle are reported.

Results showed that the cycling mode of operation results in an improvement in the time-average rate of ammonia formation of up to 30%, depending upon the choice of operating parameters. Some implications for the mechanism of ammonia synthesis under periodic operation are presented.

Abstract

On a étudié la synthèse de l'ammoniac sur un catalyseur industriel au fer (United Catalysts Inc.). On a fait ce travail sous une pression totale de 2.38 MPa et à des températures de 360°C et 400°C. Les essais ont été faits dans un réacteur sans gradient en régime stationnaire ou en mode cyclique de fonctionnement, dans ce dernier cas en imposant une variation cyclique de la composition. Le diamètre des particules a été de 0.30 mm; les vitesses de réaction résultantes ne sont pas affectées par les phénomènes de transfert. La gamme des compositions moyennes pour les mesures en régime stationnaire a varié de 0.1 à 0.9 fraction molaire d'hydrogène et, dans le cas du fonctionnement cyclique, de 0.5 à 0.9. Le rapport entre cycles (un paramètre employé pour décrire un cyclage non uniforme) a varié entre 0.2 et 0.85. On a étudié les effets de la période des cycles, la composition moyenne, le rapport entre cycles et la température. On présente des variations instantanées des vitesses à l'intérieur d'un měme cycle.

Les résultats montrent que le mode de fonctionnement cyclique permet d'améliorer la vitesse moyenne dans le temps de formation de l'ammoniac et que cette amélioration peut atteindre 30%, selon le choix des paramètres de fonctionnement. On présente certaines implications relatives au mécanisme de la synthèse de l'ammoniac au cours du fonctionnement cyclique.

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