Manganese oxide supported cobalt-nickel catalysts for carbon monoxide hydrogenation

Authors

  • R. L. Varma,

    1. Catalysis and Chemical Reaction Engineering Laboratory, Department of Chemical Engineering, University of Saskatchewan, Saskatoon, Saskatchewan, Canada S7N 0W0
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  • Liu Dan-Chu,

    1. Catalysis and Chemical Reaction Engineering Laboratory, Department of Chemical Engineering, University of Saskatchewan, Saskatoon, Saskatchewan, Canada S7N 0W0
    2. Visiting Chinese Scholar, Fu-Dan University, Shanghai
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  • J. F. Mathews,

    1. Catalysis and Chemical Reaction Engineering Laboratory, Department of Chemical Engineering, University of Saskatchewan, Saskatoon, Saskatchewan, Canada S7N 0W0
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  • N. N. Bakhshi

    1. Catalysis and Chemical Reaction Engineering Laboratory, Department of Chemical Engineering, University of Saskatchewan, Saskatoon, Saskatchewan, Canada S7N 0W0
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Abstract

Performances of manganese oxide-supported cobalt, nickel, and their combinations of varying compositions have been investigated for CO hydrogenation to lower hydrocarbons using a fixed bed microreactor at atmospheric pressure and temperatures ranging from 525 to 575 K. While Co/MnO was found to exhibit high selectivity to olefins in the C2–C4 range, the total yield of hydrocarbons was low. Addition of nickel to cobalt gave a stable catalyst having improved hydrocarbon yields while still retaining good olefin selectivity. The effect of operating conditions on product distribution was studied. Lower space times and higher temperatures favored olefin selectivity. A comparison of Ni and Co catalysts on various support materials was made. MnO-supported Co catalyst gave significantly higher olefin/paraffin ratio than that obtained using conventional supports such as SiO2 or Al2O3. It was found that Co/MnO exhibited high water-gas shift activity, and suppressed hydrogen uptake due to strong metal-support interaction which favored olefin formation. This can be explained on the basis of competitive adsorption of water and hydrogen on the same surface sites resulting in low hydrogenation activity but improved olefin selectivity.

Abstract

On a étudié les performances du cobalt et du nickel supportés sur I'oxyde de mangankse, ainsi que leurs combinaisons en différentes compositions, dans I'hydrog%énation du CO en hydrocarbures courts; on a employé un microréacteur à lit fixe, à la pression atmosphérique et à des tempénatures variant entre 525 et 575 K. Bien que Co/MnO ait manifesté une sélectivité élevée en oléfines en C2-C4, le rendement total en hydrocarbures s'est avéré faible. L'addition de nickel au cobalt a fourni un catalyseur stable donnant des rendements améliorés en hydrocarbures, tout en conservant une bonne selectivité en oléfines. On a étudié I'effet des conditions opkratoires sur la distribution des produits. Des temps de passage plus faibles et des températures plus éleviés favorisent la sélectivité en oléfines. On a fait une comparaison entreb les catalyseurs de Ni et Co sur différents supports. Le catalyseur de Co supporté sur MnO a donné un rapport oléfines/paraffines plus élevéque celui obtenu avec les supports classiques tels que Sio2< ou A12O3,. On a constaté que Co/MnO présente une activité élevée dans la réaction du gaz à I'eau et supprime I'hydrogénation par suite d'une forte interaction métal-support, ce qui favorise la formation des oléfines. Ceci peut etre expliqué par une adsorption compétitive de l'eau et de l'hydrogéne sur les memes sites superficiels avec pour resultat, une faible activité d'hydrogénation, et une meilleure selectivitk en oléfines.

Ancillary