Performance of combined cobalt—nickel—zirconia and HZSM-5 catalyst systems for carbon monoxide hydrogenation

Authors


Abstract

The synthesis of hydrocarbons via hydrogenation of carbon monoxide was investigated over cobalt—nickel—zirconia catalysts of various compositions in combination with zeolite HZSM-5 in “mixed bed” and “follow bed” arrangements. These combinations resulted in the formation of aromatics in amounts as high as 30-35 wt% under relatively mild operating conditions (1 atm, 250–280°C). Although the olefinicity of C2 and C3 fractions in the product stream was higher in the mixed bed compared to the follow bed arrangement, the selectivities to aromatics were comparable in the two bed arrangements. The aromatic selectivity was found to be sensitive to operating conditions. The formation of aromatics was favored at high HZSM-5/metal catalyst ratios, low space velocities and high reaction temperatures. The product distributions obtained using various metal/zeolite bifunctional catalysts have been discussed.

Abstract

On a étudié la synthèse d'hydrocarbures par hydrogénation du monoxyde de carbone sur des catalyseurs cobalt—nickel—oxyde de zirconium de diverses compositions, associés avec la zéolite HZSM-5, dans des arrangements de lits mélangés ou de lits successifs. Ces combinaisons out conduit à la formation de produits aromatiques, en quantités allant jusqu'à 30–35% en poids dans des conditions opératoires relativement modérées (1 atmosphére, 250-280°C). Bien que la teneur en oléfines des fractions en C2 et C3 dans les produits soit plus élevée dans l'arrangment des lits mélangés que dans celui des lits successifs, les sélectivités en aromatiques se sont avérées comparables dans les deux arrangements. On a trouvé que la sélectivité en aromatiques était sensible aux conditions opératoires. Des proportions élevées en zéolite ZSM-5 par rapport aux catalyseurs métalliques, des temps de contact élevés et des températures de réactions élevées favorisent la formation des aromatiques. On discute les distributions des produits obtenus en employant divers catalyseurs bi-fonctionnels métal/zéolite.

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