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Keywords:

  • periodic operation;
  • composition modulation;
  • heterogeneously catalyzed CO oxidation;
  • periodically operated chemical reactors

Abstract

A growing literature demonstrates resonance of the rate of CO oxidation with frequency of composition switching and that a global increase in rate under composition modulation is possible. Differences are found for the various metal catalysts used: CO oxidation is stimulated at frequencies between 0.1 and 1.0 Hz over noble metals, whereas stimulation occurs at frequencies below 0.05 Hz with oxide catalysts. Multiple resonances with an apparent harmonic relationship, “wrong-way” response, or very slow relaxation to reproducible cycles have been observed. These differences suggest mechanisms through which rate improvements arise are not the same for all catalysts.

Des articles de plus en plus nombreux montrent que la vitesse d'oxydation du CO entre en résonance avec la fréquence du changement de composition et qu'il est possible d'obtenir une augmentation globale de la vitesse en modulant la composition. On a trouvé des différences en fonction des catalyseurs métalliques utilisés: l'oxydation du CO est stimulée à des fréquences comprises entre 0,1 et 1,0 Hz sur des métaux nobles, alors que l'on constate une stimulation à des fréquences inférieures à 0,05 Hz avec des catalyseurs à base d'oxyde. On a observé des résonances multiples avec une relation harmonique apparente, une réponse “wrong-way”, ou une relaxation très lente aux cycles reproductibles. Ces différences suggèrent que les mécanismes par lesquels ces augmentations de vitesse se produisent, ne sont pas les měmes pour tous les catalyseurs.