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Keywords:

  • kinetics;
  • methane;
  • hydrates;
  • crystallisation;
  • electrolytes

Abstract

Experimental data on the kinetics of methane hydrate formation in aqueous electrolyte solutions are reported. The experiments were carried out in a semi-batch stirred tank reactor in three NaCl and two KCl solutions as well as in a solution containing a mixture of NaCl and KCl at three different nominal temperatures from 270 to 274 K and at pressures ranging from 3.78 to 7.08 MPa. The kinetic model developed by Englezos et al. (1987a) was adapted to predict the growth of hydrates. The model is based on the crystallisation theory coupled with the two-film theory for gas absorption in the liquid phase. The kinetic rate constant which appears in the model was that obtained earlier for methane hydrate formation in pure water. The effect of the electrolytes was taken into account through the computation of the three-phase equilibrium conditions and the corresponding fugacities. Overall, the model predictions match the experimental data very well with the largest prediction error being less than 10%.

Des données expérimentales sont présentées sur la cinétique de la formation d'hydrates de méthane dans des solutions d'électrolytes aqueuses. Les expériences ont été réalisées dans un réacteur agité semi-discontinu dans trois solutions de NaCl et deux solutions de KCl ainsi que dans une solution contenant un mélange de NaCl et de KCI à trois températures nominates différentes comprises entre 270 et 274 K et des pressions variant de 3,78 à 7,08 MPa. On a adapté le modèle cinétique d'Englezos et al. (1987a) pour la prédiction de la croissance des hydrates. Le modèle s'appuie sur la théorie de la cristallisation couplée à la théorie à deux films pour l'absorption du gaz dans la phase liquide. La constante de vitesse cinétique du modèle a été obtenue antérieurement pour la formation d'éhydrates de méthane dans l'eau pure. L'effet des électrolytes a été pris en considération par le calcul des conditions d'équilibre triphasiques et des fugacités correspondantes. Globalement, les prédictions du modèle montrent un très bon accord avec les données expérimentales, l'erreur de prédiction la plus grande étant inférieure à 10%.