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Keywords:

  • shrinking-core model;
  • gas-solid reactions;
  • effective diffusivity;
  • limestones;
  • sulfation.

Abstract

A variable diffusivity shrinking-core model that allows for temporal and spatial variation of the effective diffusivity in the solid product layer was developed in this study. The model was used to analyze a set of experimental data for the direct sulfation of three limestones (that is, their reaction with SO2 under noncalcining conditions), and a parameter estimation procedure was formulated for extracting the effective diffusivity as a distributed parameter from the experimental conversion vs. time curves. Very strong effects of temperature, concentration, and depth in the product layer on the effective diffusivity were revealed by the analysis. On the basis of the obtained results, it was concluded that despite being essentially nonporous, uncalcined limestones can react with SO, under noncalcining conditions at rates comparable to those of calcined samples because they present much lower resistance for diffusion of SO2 through the product layer than the latter.

On a mis au point dans cette ètude un modèle de retrècissement du noyau à diffusivitè variable qui permet une variation temporelle et spatiale de la diffusivit.5 effective dans la couche des solides. On a utilisè ce modèle pour analyser une sèrie de donnèes exprimentales pour la sulfatation directe de trois calcaires (c'est-à-dire leur rèaction avec le SO, dans des conditions de non-calcination), et une procèdure d'estimation des paramètres a ètè formulèe pour extraire la diffusivitè effective comme paramètre distribuè de la conversion expèrimentale en fonction des courbes de temps. L'analyse montre que la tempèrature, la concentration et la profondeur de la couche de produits influent fortement sur la diffusivitè effective. À partir des résultats obtenus, on a conch que bien qu'ils soient essentiellement non poreux, les calcaires non calcinés peuvent réagir au SO2 dans des conditions de non-calcination à des vitesses comparables & celles des échantillons calcinés, car ils présentent une résistance beaucoup plus faible à la diffusion du SO, dans la couche de produits que les échantillons calcinés.