Pulse experiments over catalyst beds: A window of measurable reaction rate coefficients

Authors

  • J. P. Huinink,

    1. Eindhoven University of Technology, Laboratorium voor Chemische technologie, P.O. Box 513, 5600 MB Eindhoven, The Netherlands
    Current affiliation:
    1. Shell Internationale Petroleum Maatschappij B.V., P.O. Box 162, 2501 AN Den Haag, The Netherlands
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  • J. H. B. J. Hoebink,

    1. Eindhoven University of Technology, Laboratorium voor Chemische technologie, P.O. Box 513, 5600 MB Eindhoven, The Netherlands
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  • G. B. Marin

    1. Eindhoven University of Technology, Laboratorium voor Chemische technologie, P.O. Box 513, 5600 MB Eindhoven, The Netherlands
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Abstract

The elimination of concentration profiles in porous catalyst pellets is not straightforward for transient kinetic experiments since profiles may arise from limited diffusion rates, but also from accumulation in the pellets. For TAP pulse experiments, dominated by Knudsen diffusion on the reactor scale, intrapellet diffusion is typically instantaneous for industrial catalysts. The Knudsen diffusivity for beds of porous pellets can be calculated from its value for non-porous pellets by accounting for the intrapellet porosity. The window of measurable rate coefficients is governed by a Damköhler number of the first type. A criterion is derived for experimental conditions, that allow intrinsic kinetic measurements with porous catalysts. The size of the admitted pulse should be sufficiently large to avoid pulse depletion by adsorption.

Abstract

L'élimination des profils de concentration dans des pastilles de catalyseur poreux n'est pas simple dans les expériences de cinétique transitoire du fait que les profils peuvent venir de vitesses de diffusion limitées, mais également de l'accumulation dans les pastilles. Pour les expériences d'impulsion TAP, dominées par la diffusion de Knudsen à l'échelle du réacteur, la diffusion à l'intérieur des pastilles est typiquement instantanée avec les catalyseurs industriels. La diffusivité de Knudsen dans les lits de pastilles poreuses peut ětre calculée à partir de la valeur de diffusivité des pastilles non poreuses en tenant compte de la porosité à l'intérieur des pastilles. La fenětre des coefficients de vitesse mesurables est fonction du nombre de Damköhler du premier type. Un critère est calculé pour les conditions expérimentales qui permet des mesures cinétiques intrinsèques avec des catalyseurs poreux. La taille de l'impulsion admise devrait ětre assez grande pour éviter l'atténuation de l'impulsion par adsorption.

Ancillary