Modeling of surface intermediates under forced periodic conditions applied to CO2 methanation

Authors

  • Michel Marwood,

    1. Institut de Génie Chimique, Swiss Federal Institute of Technology, CH-1015 Lausanne, Switzerland
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  • Ralf Doepper,

    1. Institut de Génie Chimique, Swiss Federal Institute of Technology, CH-1015 Lausanne, Switzerland
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  • Albert Renken

    Corresponding author
    1. Institut de Génie Chimique, Swiss Federal Institute of Technology, CH-1015 Lausanne, Switzerland
    • Institut de Génie Chimique, Swiss Federal Institute of Technology, CH-1015 Lausanne, Switzerland
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Abstract

Forced oscillations of the carbon dioxide concentration in a hydrogen feed were applied to the carbon dioxide methanation reaction with simultaneous gas phase and surface analysis. The response of the gas phase and surface species to these repeated dynamic conditions show a time shift following the sequence CO2 → formate → CO → methane, but can be modeled by a simple model involving one single adsorbed surface intermediate and a reservoir in equilibrium with this intermediate. The dynamic behavior of this intermediate is very close to the variation of the IR absorption band associated with formate and carbonate species.

Abstract

Des oscillations forcées de la concentration en gaz carbonique dans une alimentation d'hydrogène ont été appliquées à la réaction de méthanation du gaz carbonique tout en effectuant une analyse simultanée de la phase gazeuse et de la surface. La réponse des espèces de la phase gazeuse et de la surface à ces conditions dynamiques répétées more un décalage temporel qui suit la séquence CO2 → formate → CO → méthane, mais celle-ci peut ětre modélisée par un modèle par un modèle simple impliquant un intermédiaire de surface adsorbé unique et un réservoir en équilibre avec cet intermédiaire. Le comportement dynamique de l'intermédiaire est très proche de celui de la bande d'adsorption IR associée aux espèces de formate et de carbone.

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