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Keywords:

  • Claus reaction furnace;
  • waste heat boiler;
  • sulfur emissions;
  • reaction kinetics;
  • methane;
  • carbonyl sulfide;
  • carbon disulfide

Abstract

Experimental kinetic data are reported for key side reactions occurring in the front end [i. e. the reaction furnace (RF) and the waste heat boiler (WHB)] of modified Claus plants used for sulfur recovery from the sour gases evolved in the treatment of natural gas. An extensive experimental study was conducted in a high temperature tubular reactor system for two important homogenous gas-phase reactions. Firstly, experiments were carried out to study the oxidation of hydrogen sulfide and methane mixtures in the presence of oxygen. Secondly, the reaction between methane and sulfur dioxide was investigated experimentally. These results showed that methane was much less competitive for oxygen than hydrogen sulfide. Hence, in a partially oxidizing environment of a RF, data showed that methane reacted significantly with other major sulfur containing species, as secondary reactions, to form COS and especially CS2. This is highly problematic from an environmental point of view.

Des données cinétiques expérimentales sont présentées pour les principales réactions secondaires survenant dans la partie frontale [c.-à-d. le four de réaction (RF) et la chaudière de récupération des chaleurs perdues (WHB)] d'usines Claus modifiées pour la récupération du soufre à partir des gaz acides produits dans le traitement du gaz naturel. Une étude expérimental approfondie a été menée dans un réacteur tubulaire à températures élevées pour deux réactions en phase gazeuse homogènes. On a d'abord mené des expériences afin d'étudier l'oxydation des mélanges d'hydrogène sulfuré et de méthane en présence d'oxygène. On a ensuite étudié expérimentalement la réaction entre le méthane et le dioxyde de soufre. Les résultats montrent que le méthane est beaucoup moins compétitif pour l'oxygène que pour l'hydrogène sulfuré. En conséquence, dans un environnement partiellement oxydant d'un RF, les données montrent que le méthane réagit de manière importante avec les autres espèces principales contenant du soufre, comme réactions secondaires, pour former du COS et particulièrement du CS2.Ceciest hautement problematique d'un point de vue environnemental.