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Keywords:

  • capillary condensation;
  • hydrodesulfurization;
  • hysteresis;
  • Kelvin equation

Abstract

The influence of capillary condensation of reagents in porous catalysts for hydrodesulfurization at temperatures below 195°C and at pressures around 0.95 MPa was investigated experimentally and by modelling. The rate of reaction of thiophene in a solution of n-heptane was studied in steady and dynamic modes over two Ni-Mo/γ-Al2O3 mesoporous catalysts with mean pore diameters differing by 2.6-fold. Pronounced rate hysteresis was observed under thermal cycling for the narrow-pore catalyst, but less so for the wide-pore catalyst. The process was modelled for a mixed-flow reactor under steady and dynamic conditions by means of the Kelvin equation and introducing two kinetic models for liquid and vapour phase to estimate the concentration of reactant in both phases. The model exhibited good agreement with hysteresis results.

On a étudié de manière expérimental et par la modération l'influence de la condensation capillaire de réactifs dans des catalyseurs poreux sur l'hydrodé-sulfuration à des températures inférieures à 195°C et à des pressions d'environ 0,95 MPa. La vitesse de réaction du thiophène dans une solution de n-heptane a été étudiée en mode stationnaire et dynamique sur deux catalyseurs mésoporeux Ni-Mo/γ-Al2O3 dont les diamètres de pores moyens diffèrent dun facteur de 2,6. Une hystérésis dans la vitesse de réaction prononcée a été observée en cyclage thermique pour le catalyseur à pores étroits, mais beaucoup moins pour le catalyseur à pores larges. Le procédé a été modélisé pour un réacteur à écoulement mixte dans des conditions stationnaires et dynamiques au moyen de l'équation de Kelvin et par l'introduction de deux modèles cinétiques pour la phase liquide et vapeur, afin d'estimer la concentration de réactif dans les deux phases. Le modèle montre un bon accord avec les résultats d'hystérésis.