Bifurcation Analysis on Pt and Ir for the Reduction of NO by CO

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Abstract

Due to the importance of the NO-CO reaction in current catalytic converters, reduction of NO by CO on Pt group catalysts is important to study. Various reaction mechanisms have been proposed for the NO-CO reaction on Pt(100), which shows bifurcations, kinetic oscillations and multiple steady states under ultra high vacuum (UHV) conditions due to complex surface dynamics. Some experiments on supported Pt group catalysts reported in literature show oscillations and bistability under atmospheric conditions as well. Industrially relevant conditions require the modelling and detailed analysis of the system at atmospheric pressure. We have proposed a reaction mechanism for the NO-CO system on Pt group catalysts and coupled it with an isothermal PSR model to obtain solutions at atmospheric conditions with the continuation software CONTENT 1.5, at different operating conditions. Simulation results suggest that Pt(111) shows bifurcations at certain operating conditions while Ir(111) shows stable solutions at all the operating conditions studied here.

Abstract

En raison de l'importance de la réaction entre NO et CO dans les convertisseurs catalytiques habituels, il est important d'étudier la réduction de NO par le CO sur des catalyseurs du groupe Pt. Divers mécanismes de réaction ont été proposés pour la réaction de NO-CO sur Pt(100), qui montre des bifurcations, des oscillations cinétiques et de multiples états permanents dans des conditions de vide extrême en raison de la dynamique de surface complexe. Certaines expériences dans la littérature scientifique sur des catalyseurs de groupe Pt supportés montrent en outre des oscillations et une bi-stabilité dans des conditions atmosphériques. Des conditions industrielles pertinentes requièrent la modélisation et l'analyse détaillée du système à la pression atmosphérique. On a proposé un mécanisme de réaction pour le système de NO-CO sur des catalyseurs de groupe Pt et on l'a couplé avec un modèle PSR isotherme afin d'obtenir des solutions dans des conditions atmosphériques avec le logiciel de continuation CONTENT 1.5, dans différentes conditions opératoires. Les résultats des simulations suggèrent que Pt(111) montre des bifurcations à certaines conditions opératoires, tandis que l'Ir(111) montre des solutions stables à toutes les conditions opératoires étudiées ici.

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