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Keywords:

  • graphene;
  • carbon nanotubes;
  • electronic band structure;
  • electron transfer
  • Graphen;
  • Kohlenstoffnanoröhren;
  • Bandstruktur;
  • Elektronentransfer

Abstract

The role of band structure in heterogeneous electron transfer kinetics at graphene and carbon nanotube electrodes is discussed within Gerischer-Marcus model. Raman spectroscopy was used to estimate the averaged density of defects in anodized epitaxial graphene, single-walled carbon nanotube mats, and multi-walled carbon nanotube carpets. Comparison of the density of defects with cyclic voltammetry data reveals correlation between the defect induced electronic states near the Fermi level and electrochemical efficiency. Electron transfer at low dimensional carbon electrodes is additionally enhanced by layer curvature and doping. Results show that defect induced states are responsible for large dispersion of heterogeneous electron transfer rate constant at different graphitic nanocarbon electrodes.

Die Rolle der Bandstruktur in der heterogenen Elektronentransferkinetik an Graphen und Kohlenstoffnanoröhren wird mittels des Gerischer-Marcus-Modells besprochen. Eloxiertes epitaktisches Graphen (Ano-G), Matten aus einwandigen Kohlenstoffnanoröhren (SWCNTs) und mehrwandigen Kohlenstoffnanoröhren, wurden mittels Raman-Spektroskopie untersucht, um die mittlere Störstellendichte abzuschätzen. Der Vergleich der Werte der Störstellendichte mit Daten aus der Zyklovoltammetrie macht die Korrelation zwischen den durch die Defekte in der Nähe des Fermi-Niveaus induzierten Zuständen und dem elektrochemischen Wirkungsgrad deutlich. Der Elektronentransfer an den niedrigdimensionalen Kohlenstoffelektroden wird zusätzlich durch Krümmung der Schicht und Dotierung erhöht. Die Ergebnisse zeigen, dass die durch die Defekte induzierten Zustände für die große Streuung der Werte der Geschwindigkeitskonstanten des heterogenen Elektronentransfers in verschiedenen Graphitkohlenstoffen verantwortlich sind.