Angewandte Chemie

Cover image for Vol. 128 Issue 50

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Chefredakteur: Peter Gölitz, Stellvertreter: Neville Compton, Haymo Ross

Online ISSN: 1521-3757

Associated Title(s): Angewandte Chemie International Edition, Chemistry - A European Journal, Chemistry – An Asian Journal, ChemistryOpen, ChemPhotoChem, ChemPlusChem, Zeitschrift für Chemie

  1. Nachrichten

  2. Zuschriften

    1. Aggregationsinduzierte Emission

      AIEgen with Fluorescence–Phosphorescence Dual Mechanoluminescence at Room Temperature

      Jie Yang, Zichun Ren, Zongliang Xie, Yingjie Liu, Can Wang, Yujun Xie, Prof. Qian Peng, Prof. Bin Xu, Prof. Wenjing Tian, Prof. Fan Zhang, Prof. Zhenguo Chi, Prof. Qianqian Li and Prof. Zhen Li

      Version of Record online: 9 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201610453

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      Zum Strahlen gebracht: Ein AIEgen (DPP-BO), das mit dualer Fluoreszenz und Phosphoreszenz auf mechanische Stimulation reagiert, wurde entwickelt. Experimentelle und theoretische Ergebnisse zeigen, dass effiziente intermolekulare Wechselwirkungen den ISC-Übergang begünstigen und zur Mechanophosphoreszenz beitragen können.

    2. Elektrochemie | Hot Paper

      Amidinyl Radical Formation through Anodic N−H Bond Cleavage and Its Application in Aromatic C−H Bond Functionalization

      Huai-Bo Zhao, Zhong-Wei Hou, Zhan-Jiang Liu, Ze-Feng Zhou, Dr. Jinshuai Song and Prof. Dr. Hai-Chao Xu

      Version of Record online: 9 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201610715

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      Unter Strom: Amidinyl-Radikale werden durch anodische Spaltung von N-H-Bindungen erzeugt. Das Verfahren wurde für C-H-Funktionalisierungen unter Bildung von Benzimidazolen und Pyridoimidazolen verwendet. Dieser metall- und reagensfreie Ansatz ist chemoselektiv und hat eine große Anwendungsbreite.

    3. Wirkstofftransport | Very Important Paper

      Glucose-Responsive Sequential Generation of Hydrogen Peroxide and Nitric Oxide for Synergistic Cancer Starving-Like/Gas Therapy

      Dr. Wenpei Fan, Nan Lu, Prof. Peng Huang, Dr. Yi Liu, Zhen Yang, Dr. Sheng Wang, Dr. Guocan Yu, Dr. Yijing Liu, Dr. Junkai Hu, Dr. Qianjun He, Prof. Junle Qu, Prof. Tianfu Wang and Prof. Xiaoyuan Chen

      Version of Record online: 9 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201610682

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      Synergetische Therapie: Ein biokompatibles und biologisch abbaubares Nanotransportsystem aus hohlen, mesoporösen und mit Glukoseoxidase/l-Arginin beladenen Organosilika-Nanopartikeln wandelt intratumorale Glukose in hohe Konzentrationen von toxischem H2O2 und NO um. Eine endogene synergetische Krebstherapie zur effizienten Eradikation von Tumoren wurde entwickelt.

    4. Metallhydride

      Synthesis, Characterization, and Computational Analysis of the Dialanate Dianion, [H3Al-AlH3]2−: A Valence Isoelectronic Analogue of Ethane:

      Dr. Simon J. Bonyhady, Dr. Nicole Holzmann, Prof. Gernot Frenking, Dr. Andreas Stasch and Prof. Cameron Jones

      Version of Record online: 9 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201610601

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      Ihr könnt HAl zu mir sagen: Ein definiertes binäres Hydrid mit Aluminium in einer niedrigen Oxidationsstufe, das bei Raumtemperatur stabil ist, wurde synthetisiert (siehe Bild). Theoretische Studien zeigen, dass die Beständigkeit des Aluminium(II)-Hydrid-Dianions auf der Komplexierung mit zwei sperrigen Dimagnesiumhydrid-Kationen beruht.

    5. Azoverbindungen

      Dehydrogenation of the NH−NH Bond Triggered by Potassium tert-Butoxide in Liquid Ammonia

      Dr. Lei Wang, Akiko Ishida, Prof. Dr. Yasuyuki Hashidoko and Dr. Makoto Hashimoto

      Version of Record online: 9 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201610371

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      In flüssigem NH3 und unter Luft vermittelt Kalium-tert-butoxid die Dehydrierung von NH-NH-Einfachbindungen zu N-N-Doppelbindungen. Dieser Prozess ermöglicht die hoch effiziente Synthese von Azoverbindungen sowie die Dehydrazinierung von Phenylhydrazin. Außerdem wird eine neuartige bequeme Eintopfsynthese für aliphatische Diazirine vorgestellt, die für die chemische Biologie interessant sein könnte.

    6. Festkörper-NMR-Spektroskopie

      Knight Shift in 13C NMR Resonances Confirms the Coordination of N-Heterocyclic Carbene Ligands to Water-Soluble Palladium Nanoparticles

      M. Sc. Juan M. Asensio, Dr. Simon Tricard, Dr. Yannick Coppel, Dr. Román Andrés, Prof. Dr. Bruno Chaudret and Prof. Dr. Ernesto de Jesús

      Version of Record online: 9 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201610251

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      On the (K)nightshift: Die Koordination N-heterocyclischer Carben(NHC)-Liganden an die Oberfläche von Palladium-Nanopartikeln (PdNPs) kann durch die Beobachtung einer Knight-Verschiebung (KS) in der 13C-Resonanz des carbenischen Kohlenstoffs eindeutig nachgewiesen werden. Der Effekt tritt nur bei Partikeln jenseits einer kritischen Größe von etwa 2 nm auf.

  3. Aufsätze

    1. Organoborchemie

      Synthese und Reaktivität von Verbindungen mit elektronenpräzisen B-B-Einfach- und B-B-Mehrfachbindungen

      Dr. Merle Arrowsmith, Prof. Dr. Holger Braunschweig and Dr. Tom E. Stennett

      Version of Record online: 9 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201610072

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      Aus dem Werkzeugkasten der Borchemie: Die Chemie niedermolekularer Moleküle mit elektronenpräzisen Bor-Bor-Bindungen hat sich in den vergangenen Jahren rasant entwickelt. Dieser Aufsatz gibt einen Überblick über historische Hintergründe, die immer vielfältigeren und selektiveren Methoden zum Aufbau von B-B-Einfach- und B-B-Mehrfachbindungen sowie die stetig wachsende Bandbreite an Reaktivitäten.

  4. Zuschriften

    1. Katalytische Alkoholkonvertierung

      Synthese meta-funktionalisierter Pyridine über selektive dehydrierende Heterokondensation von β- und γ-Aminoalkoholen

      M. Sc. Toni Hille, Dr. Torsten Irrgang and Prof. Dr. Rhett Kempe

      Version of Record online: 9 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201610071

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      Diole und Amine werden bei einer Ir-PN5P-katalysierten 3-Aminopyridinsynthese nach dem Borrowing-Hydrogen(BH)- oder Hydrogen-Autotransfer(HA)-Konzept zu β-Aminoalkoholen verknüpft, die danach eine selektive dehydrierende Heterokondensation mit γ-Aminoalkoholen eingehen (akzeptorlose dehydrierende Kondensation, ADC). Mit der Methode lassen sich Aryl- und Alkylreste an verschiedenen Positionen des 3-Aminopyridingerüstes einführen.

    2. Heterocyclen

      Highly Site Selective Formal [5+2] and [4+2] Annulations of Isoxazoles with Heterosubstituted Alkynes by Platinum Catalysis: Rapid Access to Functionalized 1,3-Oxazepines and 2,5-Dihydropyridines

      Wen-Bo Shen, Xin-Yu Xiao, Qing Sun, Bo Zhou, Xin-Qi Zhu, Juan-Zhu Yan, Prof. Dr. Xin Lu and Prof. Dr. Long-Wu Ye

      Version of Record online: 9 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201610042

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      Abweichendes Verhalten: Platin-katalysierte formale [5+2]- und [4+2]-Anellierungen von Isoxazolen und heterosubstituierten Alkinen ergaben wertvolle 1,3-Oxazepine und 2,5-Dihydropyridine (siehe Schema). Diese Reaktivität weicht drastisch von derjenigen der Goldkatalyse ab und umfasst die Erzeugung eines α-Iminoplatincarbens. Eine Computerstudie bestätigt den postulierten Mechanismus dieser ungewöhnlichen Tandemsequenz.

    3. Proteindynamik

      Confinement Alters the Structure and Function of Calmodulin

      Dr. Guohua Xu, Kai Cheng, Qiong Wu, Prof. Dr. Maili Liu and Prof. Dr. Conggang Li

      Version of Record online: 9 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201609639

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      Platzfrage: Das Multidomänenprotein Calmodulin (CaM) ist an vielen calciumvermittelten Signalwegen beteiligt. In Wasser bildet es eine gestreckte Struktur, wohingegen es in inversen Mizellen zum Knäuel wird. Der verfügbare Raum ändert also deutlich die CaM-Struktur.

    4. Dendralene

      Synthesis of Functionalized [3], [4], [5] and [6]Dendralenes through Palladium-Catalyzed Cross-Couplings of Substituted Allenoates

      Daniel J. Lippincott, Roscoe T. H. Linstadt, Michael R. Maser and Prof. Bruce H. Lipshutz

      Version of Record online: 9 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201609636

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      Alles aus Allenen: Ein neuer Ansatz zur Synthese von funktionalisierten, symmetrischen und unsymmetrischen [3]- bis [6]Dendralenen wird beschrieben. Die Kombination von micellaren Reaktionsbedingungen, niedrigen Katalysatorbeladungen und breitem Substratbereich unterstreicht den schonenden und robusten Charakter der Methode.

    5. Synthesemethoden

      Efficient Synthesis of Trifluoromethyl Amines through a Formal Umpolung Strategy from the Bench-Stable Precursor (Me4N)SCF3

      Thomas Scattolin, Kristina Deckers and Prof. Dr. Franziska Schoenebeck

      Version of Record online: 9 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201609480

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      Ohne Umwege zum Ziel: Die schnelle, einfache und hoch selektive Eintopfsynthese von trifluormethylierten Aminen bei Raumtemperatur gelingt mithilfe des stabilen (Me4N)SCF3-Reagens und AgF. Die Synthese verläuft über eine formale Umpolungsreaktion von (Me4N)SCF3 mit dem Amin, die in Minuten zur quantitativen Bildung von Thiocarbamoylfluorid-Zwischenstufen führt, die sich leicht zu den N-CF3-Produkten umsetzen lassen.

    6. Biomimetische Materialien

      Copper(II)–Thymine Coordination Polymer Nanoribbons as Potential Oligonucleotide Nanocarriers

      Verónica G. Vegas, Dr. Romina Lorca, Ana Latorre, Dr. Khaled Hassanein, Prof. Carlos J. Gómez-García, Dr. Oscar Castillo, Dr. Álvaro Somoza, Dr. Félix Zamora and Dr. Pilar Amo-Ochoa

      Version of Record online: 9 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201609031

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      Kristalline Nanobänder eines Kupfer-Thymin-Koordinationspolymers binden bevorzugt an Adenin-haltige Oligonukleotide und sind nur schwach zytotoxisch. Die Nanostrukturen eignen sich für den Transport von Oligonukleotiden in Zellen.

    7. Gold-Nanopartikel

      Au108S24(PPh3)16: Bestätigung des allgemeinen Konzeptes metalloider Cluster durch einen hochsymmetrischen nanoskaligen Goldcluster

      Sebastian Kenzler, Claudio Schrenk and Prof. Dr. Andreas Schnepf

      Version of Record online: 9 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201609000

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      Nano-Goldnugget: Die Reduktion von (Ph3P)AuCl mit NaBH4 in Gegenwart von HSC(SiMe3)3 führt zum mehrschaligen metalloiden Goldcluster Au108S24(PPh3)16 (1), in dem für metalloide Goldcluster neuartige Strukturmotive verwirklicht sind, die aber teils typisch für Metallatome in metalloiden Clustern sind: MnRm (n>m).

    8. Batterien

      Hybrid Polymer/Garnet Electrolyte with a Small Interfacial Resistance for Lithium-Ion Batteries

      Dr. Yutao Li, Dr. Biyi Xu, Dr. Henghui Xu, Dr. Huanan Duan, Dr. Xujie Lü, Dr. Sen Xin, Dr. Weidong Zhou, Dr. Leigang Xue, Dr. Gengtao Fu, Prof. Arumugam Manthiram and Prof. John B. Goodenough

      Version of Record online: 9 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201608924

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      Ein LiF-modifizierter Granat, LLZT-2LiF, hat weniger Li2CO3 auf der Oberfläche als die unbehandelte Verbindung und zeigt einen niedrigen Grenzflächenwiderstand mit Li-Metall, einem festen Polymerelektrolyten und organischen flüssigen Elektrolyten. Eine Li/Polymer/LLZT-2LiF/LiFePO4-Festkörperbatterie zeichnet sich durch eine hohe Coulomb-Effizienz und lange Zyklenlebensdauer aus.

    9. Kontinuierliche Flussverfahren

      Continuous Flow Synthesis and Purification of Aryldiazomethanes through Hydrazone Fragmentation

      Éric Lévesque, Simon T. Laporte and Prof. André B. Charette

      Version of Record online: 9 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201608444

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      Risiken minimieren: Ein kontinuierliches Flussverfahren für die Herstellung von sauberen Aryldiazomethan-Lösungen wurde entwickelt. Die Reagentien werden durch Fragmentierung von einfach erhältlichen, stabilen Mesitylsulfonylhydrazonen erzeugt und im Mikroreaktor gereinigt. Eine Bandbreite von elektronenreichen und -armen Aryldiazomethanen wurde hergestellt. Die Qualität der produzierten Strömungen wurde an drei metallkatalysierten Reaktionen demonstriert.

    10. Molekulare Elektronik

      A Unique Blend of 2-Fluorenyl-2-anthracene and 2-Anthryl-2-anthracence Showing White Emission and High Charge Mobility

      Mengyun Chen, Yang Zhao, Lijia Yan, Shuai Yang, Yanan Zhu, Imran Murtaza, Dr. Gufeng He, Prof. Dr. Hong Meng and Prof. Dr. Wei Huang

      Version of Record online: 9 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201608131

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      Helles weißes Licht: Ein 1:9-Gemisch von 2-Fluorenyl-2-anthracen (FlAnt) und 2-Anthryl-2-anthracen (2A) zeigt eine reinweiße Emission mit den CIE-Koordinaten (0.33, 0.34) bei 10 V in OLEDs sowie eine hohe Lochmobilität von 1.56 cm2 V−1 s−1 in organischen Dünnfilmtransistoren (OTFTs; siehe Bild). Die Kombination aus Weißlichtemission und hoher Mobilität ebnet den Weg für die Entwicklung selbstbetriebener OLED-Beleuchtung und -Displays.

    11. Elektrochemie

      Single Fusion Events at Polarized Liquid–Liquid Interfaces

      Dr. Eduardo Laborda, Prof. Dr. Angela Molina, Vanesa Fernández Espín, Prof. Dr. Francisco Martínez-Ortiz, Prof. Dr. José García de la Torre and Prof. Dr. Richard G. Compton

      Version of Record online: 9 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201610185

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      Zusammenstoß und Verschmelzen einzelner Flüssigkeitsmikropartikel mit polarisierten Flüssig-flüssig-Grenzflächen wurden in elektrochemischen Stoßexperimenten mit ionischen Sonden detektiert und analysiert. Die Methode ermöglicht das Verfolgen von Mikro- und Nanoobjekten in Lösung und liefert Informationen über ihre Wechselwirkungen mit weichen biomimetischen Grenzflächen sowie zur Kinetik und zum Mechanismen des Ionentransfers an Grenzflächen.

    12. Bioorganische Chemie

      On the Reactions of Thiols, Sulfenic Acids, and Sulfinic Acids with Hydrogen Peroxide

      Jean-Philippe R. Chauvin and Prof. Dr. Derek A. Pratt

      Version of Record online: 9 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201610402

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      Als erste Produkte der Reaktion von Thiolen mit H2O2 werden Sulfensäuren angenommen. Diese zu beobachten und kinetisch und mechanistisch zu charakterisieren, ist allerdings ebenso schwierig wie ihre weiteren Reaktionen zu verfolgen. Ein 9-Fluortriptycen-Substituent ermöglicht die 19F-NMR-spektroskopische direkte Analyse der Reaktion eines Thiols mit H2O2 zu einer Sulfensäure sowie der anschließenden Oxidationen zu Sulfin- und Sulfonsäuren.

    13. Photoredoxkatalyse

      Room-Temperature Arylation of Thiols: Breakthrough with Aryl Chlorides

      Min Jiang, Dr. Haifang Li, Dr. Haijun Yang and Prof. Dr. Hua Fu

      Version of Record online: 9 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201610414

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      Alles klar mit Chloriden: In einer allgemeinen und effizienten Photoredoxarylierung von Thiolen mit Arylhalogeniden bei Raumtemperatur fungierten auch verschiedene Arylchloride als effektive Arylierungsreagentien (siehe Schema). Die erfolgreiche Verwendung dieser leicht verfügbaren, preiswerten Substrate könnte als Vorbild für die Entwicklung ähnlicher Strategien für andere wertvolle chemische Umwandlungen dienen.

  5. Titelbilder

    1. A Dynamic and Responsive Host in Action: Light-Controlled Molecular Encapsulation

      Dr. Seán T. J. Ryan, Dr. Jesús del Barrio, Dr. Reynier Suardíaz, Dr. Daniel F. Ryan, Dr. Edina Rosta and Prof. Dr. Oren A. Scherman

      Version of Record online: 9 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201611808

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      Lichtgetriebene Konformationsänderungen in einem makrocyclischen Wirt ermöglichen die kontrollierte Verkapselung und Freisetzung von Gastspezies. J. del Barrio, O. A. Scherman und Mitarbeiter beschreiben in ihrer Zuschrift (DOI: 10.1002/ange.201607693) die gezielte Entwicklung und Synthese eines photoresponsiven Makrocyclus, der bemerkenswerte Bindungsaffinitäten für einen Satz von Gastmolekülen, einschließlich N-Oxiden und Carboxylaten, zeigt. Durch Bestrahlen des Komplexes mit UV-Licht werden die Gastmoleküle aus der makrocyclischen Kavität freigesetzt.

  6. Zuschriften

    1. Koordinationschemie

      Anisotropic Change in the Magnetic Susceptibility of a Dynamic Single Crystal of a Cobalt(II) Complex

      Dr. Zi-Shuo Yao, Shu-Qi Wu, Dr. Yasutaka Kitagawa, Dr. Sheng-Qun Su, Dr. You-Gui Huang, Guo-Ling Li, Prof. Dr. Zhong-Hai Ni, Prof. Dr. Hiroyuki Nojiri, Dr. Yoshihito Shiota, Prof. Dr. Kazunari Yoshizawa, Dr. Soonchul Kang, Dr. Shinji Kanegawa and Prof. Dr. Osamu Sato

      Version of Record online: 9 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201606165

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      Magnetisches Schalten: Ein Cobalt(II)-Komplex zeigt atypisch anisotrope und große Änderungen der magnetischen Suszeptibilität einhergehend mit einer Änderung der Kristallform nahe bei Raumtemperatur. Die Kristallformänderung resultiert aus der thermisch kontrollierten 90°-Rotation eines Oxalat-Gegenions innerhalb eines symmetriebrechenden ferroelastischen Phasenübergangs.

    2. Zeolithfilme | Very Important Paper

      Nanoscale Control of Homoepitaxial Growth on a Two-Dimensional Zeolite

      Meera Shete, Manjesh Kumar, Dr. Donghun Kim, Neel Rangnekar, Dandan Xu, Prof. Berna Topuz, Dr. Kumar Varoon Agrawal, Evguenia Karapetrova, Prof. Benjamin Stottrup, Prof. Shaeel Al-Thabaiti, Prof. Sulaiman Basahel, Dr. Katabathini Narasimharao, Prof. Jeffrey D. Rimer and Prof. Michael Tsapatsis

      Version of Record online: 9 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201607063

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      Wachstumskontrolle: Zweidimensionale Zeolithe wurden durch anisotropes epitaktisches Wachstum nanometergenau erzeugt. Die Methode ermöglicht Studien der nanoskaligen Kristallwachstumsphänomene, die mit der lateralen Größe und Oberflächenkrümmung von 2D-Zeolithen zusammenhängen sind, sowie die Manipulation der Mikrostruktur dünner Filme und hierarchischer Katalysatoren auf Elementarzellebene.

  7. Highlights

    1. Wirkstoffentwicklung

      Was genau machen reaktive Fragmente eigentlich in Zellen?

      Prof. Dr. Oliver Plettenburg

      Version of Record online: 9 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201607914

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      Kovalent bindende Moleküle werden häufig generell als promiskuitiv angesehen. In einer aktuellen Studie wurden die Selektivitäten und die zellulären Target-Proteine einer Vielzahl von reaktiven Fragmenten systematisch in einem proteomweiten Kontext untersucht.

  8. Zuschriften

    1. Organokatalyse | Hot Paper

      Disulfide-Catalyzed Visible-Light-Mediated Oxidative Cleavage of C=C Bonds and Evidence of an Olefin–Disulfide Charge-Transfer Complex

      Yuchao Deng, Xiao-Jing Wei, Prof. Hui Wang, Prof. Yuhan Sun, Prof. Timothy Noël and Prof. Xiao Wang

      Version of Record online: 9 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201607948

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      Mild und metallfrei: Ein photokatalytisches Verfahren für die aerobe oxidative Spaltung von C=C-Bindungen nutzt elektronenreiche aromatische Disulfide als Katalysatoren. Unter Bestrahlung mit sichtbarem Licht werden aromatische Olefine bei Raumtemperatur in Ketone und Aldehyde umgewandelt. Ein Disulfid-Olefin-Ladungstransferkomplex könnte die S-S-Bindungsspaltung ermöglichen.

    2. Aptamere

      Multiparameter Particle Display (MPPD): A Quantitative Screening Method for the Discovery of Highly Specific Aptamers

      Dr. Jinpeng Wang, Jingwen Yu, Dr. Qin Yang, John McDermott, Alexander Scott, Matthew Vukovich, Remy Lagrois, Dr. Qiang Gong, Prof. William Greenleaf, Dr. Michael Eisenstein, Dr. B. Scott Ferguson and Prof. H. Tom Soh

      Version of Record online: 9 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201608880

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      Alles auf einmal: Ein Aptamer-Suchverfahren ermöglicht ein simultanes Hochdurchsatz-Screening auf Affinität und Spezifität. DNA-Aptamere für drei verschiedene Zielproteine wurden identifiziert, die ausgezeichnete Spezifitäten und pikomolare bis niedrige nanomolare Affinitäten in Humanserum aufweisen.

    3. Aktivitätsbasierte Sonden

      Development of Chemical Tools to Monitor and Control Isoaspartyl Peptide Methyltransferase Activity

      Yusuke Kimura, Dr. Toru Komatsu, Kouichi Yanagi, Dr. Kenjiro Hanaoka, Dr. Tasuku Ueno, Dr. Takuya Terai, Prof. Dr. Hirotatsu Kojima, Prof. Dr. Takayoshi Okabe, Prof. Dr. Tetsuo Nagano and Prof. Dr. Yasuteru Urano

      Version of Record online: 9 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201608677

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      PIMT geht ein Licht auf: Ein gekoppeltes Assay für Protein-l-Isoaspartyl-Methyltransferase (PIMT), ein wichtiges Enzym im Stoffwechsel von Isoaspartylpeptiden und -proteinen, wurde entwickelt. Das System nutzt ein fluorogenes PIMT-Substratpeptid, das von Caspase-3 nach dem PIMT-katalysierten Methyltransfer gespalten wird und zu fluoreszieren beginnt. Ein Hochdurchsatz-Screening mit dem System identifizierte mehrere PIMT-Inhibitoren.

    4. Künstliche Photosynthese | Very Important Paper

      Dark Photocatalysis: Storage of Solar Energy in Carbon Nitride for Time-Delayed Hydrogen Generation

      Dr. Vincent Wing-hei Lau, Dr. Daniel Klose, Hatice Kasap, Filip Podjaski, Marie-Claire Pignié, Dr. Erwin Reisner, Prof. Gunnar Jeschke and Prof. Bettina V. Lotsch

      Version of Record online: 8 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201608553

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      Eingefangener Sonnenschein: Ein Cyanamid-funktionalisiertes Kohlenstoffnitrid bildet unter Bestrahlung mit Sonnenlicht in Gegenwart eines Elektronendonors extrem langlebige Radikale. Dank dieser langen Lebensdauer lassen sich die beiden Halbreaktionen der photoredoxbasierten Wasserstofferzeugung so zeitlich entkoppeln.

    5. Nanofabrikationsverfahren

      Surfactant-free Fabrication of Fullerene C60 Nanotubules Under Shear

      Kasturi Vimalanathan, Dr. Rekha Goswami Shrestha, Dr. Zhi Zhang, Prof. Dr. Jin Zou, Prof. Dr. Tomonobu Nakayama and Prof. Dr. Colin L. Raston

      Version of Record online: 8 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201608673

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      Scherspannung in einem Vortex-Fluidiksystem (VFD) steuert die Selbstorganisation von C60-Molekülen zu Nanoröhren in Abwesenheit von Stabilisatoren. Dabei resultierten Nanoröhren in der fcc-Phase mit einheitlichen Poren an der Oberfläche. Das Material verstärkte das Ansprechverhalten auf niedermolekulare Analyte.

    6. Wirkstofftransport

      You have full text access to this OnlineOpen article
      Vinyl Ether/Tetrazine Pair for the Traceless Release of Alcohols in Cells

      Dr. Ester Jiménez-Moreno, Zijian Guo, Dr. Bruno L. Oliveira, Inês S. Albuquerque, Annabel Kitowski, Ana Guerreiro, Dr. Omar Boutureira, Dr. Tiago Rodrigues, Dr. Gonzalo Jiménez-Osés and Dr. Gonçalo J. L. Bernardes

      Version of Record online: 8 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201609607

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      Die räumlich und zeitlich gesteuerte Freisetzung chemischer Substanzen unter biokompatiblen Bedingungen ist und bleibt eine Herausforderung. Hier wird eine Technik für die Demaskierung von Alkoholfunktionen in Zellen vorgestellt. Die Freisetzung eines Fluorophors und eines stark zytotoxischen Wirkstoffs werden anhand von Beispielen demonstriert.

    7. Kristall-Engineering

      Self-Healing Behavior in a Thermo-Mechanically Responsive Cocrystal during a Reversible Phase Transition

      Dr. Guangfeng Liu, Jie Liu, Xin Ye, Lina Nie, Dr. Peiyang Gu, Prof. Dr. Xutang Tao and Prof. Dr. Qichun Zhang

      Version of Record online: 8 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201609667

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      Selbstheilung und thermomechanisches Verhalten sind bei reversiblen Einkristall-Einkristall(SCSC)-Phasenübergängen von Coronen-TCNB-Kokristalle zu beobachten. Laut kristallographischen Analysen sollte die globale Ähnlichkeit der Packungsmuster für beide Phasen bei lokalen Abweichungen, z. B. in der Stapelfolge und Orientierung der Moleküle, der Selbstheilungsfähigkeit zugrundeliegen.

    8. Anorganische Radikalkationen

      Elusive Antimony-Centered Radical Cations: Isolation, Characterization, Crystal Structures, and Reactivity Studies

      Tao Li, Houjia Wei, Yong Fang, Lei Wang, Sheng Chen, Dr. Zaichao Zhang, Dr. Yue Zhao, Dr. Gengwen Tan and Prof. Dr. Xinping Wang

      Version of Record online: 8 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201610334

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      Radikal plus: Zwei stabile Stibin-Radikalkationen wurden durch Ein-Elektronen-Oxidation der entsprechenden Stibine erzeugt. Ihre Molekül- und Elektronenstrukturen wurden durch Einkristall-Röntgenbeugung, EPR- und UV/Vis-Spektroskopie charakterisiert und mit DFT-Rechnungen untersucht.

    9. Hierarchisch poröse MOFs

      A Modulator-Induced Defect-Formation Strategy to Hierarchically Porous Metal–Organic Frameworks with High Stability

      Guorui Cai and Prof. Dr. Hai-Long Jiang

      Version of Record online: 8 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201610914

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      Gewollt fehlerhaft: Größere Poren und stabilere Strukturen werden kaum jemals gleichzeitig in Metall-organischen Gerüsten (MOFs) realisiert. Die modulatorinduzierte Defektbildung liefert nun hierarchisch poröse MOFs (HP-MOFs), die hoch stabil sind und über einstellbare Porencharakteristika verfügen. Damit ist eine wichtige Plattform für Anwendungen in der Katalyse geschaffen.

  9. Buchbesprechungen

    1. The Nature of the Mechanical Bond. From Molecules to Machines Von Carson J. Bruns und J. Fraser Stoddart.

      Jonathan R. Nitschke

      Version of Record online: 8 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201611682

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      John Wiley and Sons, Hoboken 2016. 786 S., geb., 202.00 €.—ISBN 978-1119044000

  10. Zuschriften

    1. Mesoporöse Materialien

      Regenerative Electroless Etching of Silicon

      Prof. Kurt W. Kolasinski, Nathan J. Gimbar, Haibo Yu, Prof. Mark Aindow, Ermei Mäkilä and Dr. Jarno Salonen

      Version of Record online: 7 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201610162

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      Oxidatives Ätzen: H2O2 bringt V in die Oxidationsstufe +V und löst dadurch eine Ätzprozess aus, der pulverförmiges poröses Si mit komplett geätzten Partikeln liefert.

  11. Titelbilder

    1. You have free access to this content
      Untersuchung der Struktur und Dynamik des B13+ mithilfe der Infrarot-Photodissoziationsspektroskopie

      Matias R. Fagiani, Dr. Xiaowei Song, Dr. Petko Petkov, Sreekanta Debnath, Sandy Gewinner, Dr. Wieland Schöllkopf, Prof. Thomas Heine, Dr. André Fielicke and Prof. Knut R. Asmis

      Version of Record online: 7 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201610954

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      Für den „magischen” Borcluster B13+, früher als „molekularer Wankel-Motor” charakterisiert, wurde eine außergewöhnliche Fluxionalität bereits bei tiefen Temperaturen vorhergesagt. In ihrer Zuschrift (DOI: 10.1002/ange.201609766) bestätigen K. R. Asmis et al. die Strukturzuordnung einer planaren Bor-Doppelradspezies und präsentieren den ersten experimentellen Nachweis der Quasirotation des inneren B3-Rings durch Schwingungsspektroskopie an kryogenen B13+-Ionen in Verbindung mit Dichtefunktionalrechnungen und Born-Oppenheimer-Moleküldynamiksimulationen.

  12. Zuschriften

    1. Photoredoxkatalyse

      Markovnikov-Selective Radical Addition of S-Nucleophiles to Terminal Alkynes through a Photoredox Process

      Huamin Wang, Dr. Qingquan Lu, Chien-Wei Chiang, Yi Luo, Jiufu Zhou, Guangyu Wang and Prof. Aiwen Lei

      Version of Record online: 7 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201610000

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      Eine übergangsmetallfreie, durch sichtbares Licht vermittelte radikalische Markownikoff-Addition ermöglicht die regioselektive Synthese von α-substituierten Vinylsulfonen über eine Radikal-Radikal-Kreuzkupplung. Die Reaktion ist gut skalierbar und toleriert zahlreiche funktionelle Gruppen.

    2. Polymerisation | Very Important Paper

      Synthesis of Discrete Oligomers by Sequential PET-RAFT Single-Unit Monomer Insertion

      Dr. Jiangtao Xu, Dr. Changkui Fu, Sivaprakash Shanmugam, Prof. Craig J. Hawker, Dr. Graeme Moad and Prof. Cyrille Boyer

      Version of Record online: 7 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201610223

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      Einer nach dem anderen: Eine modulare Strategie auf der Grundlage eines durch sichtbares Licht vermittelten Radikalkettenprozesses in der Gegenwart von Photoredoxkatalysatoren und RAFT-Reagentien liefert einheitliche Oligomere. Eine Vielzahl von kurzen Oligomeren (Trimeren) wurde durch sequenzielle Monomeraddition in hohen Ausbeuten unter milden Reaktionsbedingungen synthetisiert.

  13. Aufsätze

    1. Heterogene Katalyse

      Carbokatalyse in Flüssigphasenreaktionen

      Prof. Dr. Dang Sheng Su, Dr. Guodong Wen, Dr. Shuchang Wu, Prof. Dr. Feng Peng and Prof. Dr. Robert Schlögl

      Version of Record online: 7 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201600906

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      Katalyse mit Kohlenstoff: Die Carbokatalyse von Flüssigphasenreaktionen, eine speziell für die organische Synthese neue Forschungsrichtung, hat in den vergangenen Jahren eine schnelle Entwicklung durchlaufen. Dieser Aufsatz analysiert den aktuellen Stand auf diesem Gebiet, wobei der Fokus auf den möglichen Reaktionsmechanismen sowie Vorteilen und Grenzen liegt.

  14. Zuschriften

    1. Carbokatalysatoren

      Hydrothermal Carbon Enriched with Oxygenated Groups from Biomass Glucose as an Efficient Carbocatalyst

      Dr. Guodong Wen, Bolun Wang, Dr. Congxin Wang, Jia Wang, Prof. Dr. Zhijian Tian, Prof. Dr. Robert Schlögl and Prof. Dr. Dang Sheng Su

      Version of Record online: 7 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201609047

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      Carbokatalysatoren unterschiedlicher Größe und Morphologie mit Sauerstoff-Funktionalisierung wurden durch hydrothermale Verkohlung von Glukose hergestellt. Hydrothermaler Kohlenstoff (HTC) mit Hydroxy- und Carbonylgruppen katalysiert die Reduktion von Nitrobenzol, wobei kleinere Kügelchen größere Umsätze lieferten. HTC mit Carboxygruppen diente als schwach Brønsted-saurer Katalysator der Beckmann-Umlagerung.

    2. Nanostrukturen

      Oberflächenfacettierung und Rekonstruktion von Ceroxid- Nanopartikeln

      Dr. Chengwu Yang, Xiaojuan Yu, Stefan Heißler, Dr. Alexei Nefedov, Dr. Sara Colussi, Prof. Dr. Jordi Llorca, Prof. Dr. Alessandro Trovarelli, Dr. Yuemin Wang and Prof. Dr. Christof Wöll

      Version of Record online: 7 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201609179

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      Oberflächen-Nanofacettierung: Eine Betrachtung der komplexen Strukturbildung an der Oberfläche von Ceroxid-Einkristallen ermöglicht ein genaues Verständnis der Oberflächenchemie von Ceroxid-Nanostäben, die sich erheblich umstrukturieren und (111)-Nanofacetten bilden. Die Ergebnisse haben wichtige Folgen für eine vorausbestimmte Auslegung von Katalysatoren auf Ceroxid-Basis im Nanomaßstab.

  15. Autoren-Profile

    1. Authors Profile

      Version of Record online: 7 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201610514

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  16. Zuschriften

    1. Spinübergangsverbindungen

      A Hydrogen-Bonded Cyanide-Bridged [Co2Fe2] Square Complex Exhibiting a Three-Step Spin Transition

      Prof. Dr. Masayuki Nihei, Yuta Yanai, Dr. I.-Jui Hsu, Dr. Yoshihiro Sekine and Prof. Dr. Hiroki Oshio

      Version of Record online: 7 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201610268

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      Wasserstoffbrücken-Walzer: Ein dreistufiger Spinübergang wurde in einem Wasserstoffbrücken-Donor-Akzeptor-System beobachtet, das einen quadratischen [Co2Fe2]-Komplex enthält. Die Stabilisierung der Zwischenphasen beruht auf einem dynamischen Wechsel der Wasserstoffbrücken, gekoppelt mit dem Spinübergangsverhalten.

    2. Elektrokatalyse

      Hierarchical Mesoporous SnO2 Nanosheets on Carbon Cloth: A Robust and Flexible Electrocatalyst for CO2 Reduction with High Efficiency and Selectivity

      Fengwang Li, Lu Chen, Dr. Gregory P. Knowles, Prof. Douglas R. MacFarlane and Dr. Jie Zhang

      Version of Record online: 7 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201608279

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      Mesoporöse SnO2-Nanoschichten, die in situ auf Kohlenstoff wachsen, bilden eine robuste und flexible Elektrode für die hoch effiziente und selektive elektrochemische Reduktion von CO2 zu Formiat. Die hervorragende Leistung beruht auf der hierarchischen Struktur, die eine große Oberfläche erzeugt, einen schnellen Ladungs- und Stofftransport sicherstellt und Widerstandsfähigkeit verleiht. Die Elektrode ist vielversprechend für Anwendungen in der künstlichen Photosynthese.

    3. Nanomotoren

      Catalysis-Driven Self-Thermophoresis of Janus Plasmonic Nanomotors

      Weiwei Qin, Tianhuan Peng, Yanjing Gao, Fei Wang, Xiaocai Hu, Dr. Kun Wang, Prof. Jiye Shi, Prof. Di Li, Prof. Jicun Ren and Prof. Chunhai Fan

      Version of Record online: 6 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201609121

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      Thermophorese liegt dem Bewegungsmechanimus eines auf einer chemischen Reaktion basierenden, selbstangetriebenen plasmonischen Janus-Nanomotors zugrunde. Ein stochastisches Modell wurde entwickelt, um die Beziehung zwischen den Diffusionskoeffizienten der selbstthermophoretischen Bewegung und der Geschwindigkeit der chemischen Reaktion zu beschreiben.

    4. Hochdurchsatz-Screening

      Small Molecule Microarray Based Discovery of PARP14 Inhibitors

      Bo Peng, Ann-Gerd Thorsell, Dr. Tobias Karlberg, Dr. Herwig Schüler and Prof. Dr. Shao Q. Yao

      Version of Record online: 5 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201609655

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      Auf dem Punkt genau: Ein Mikroarray ermöglicht die miniaturisierte Synthese und Screening von über 1000 niedermolekularen Verbindungen als potenzielle zweizähnige Inhibitoren von Poly(ADP-Ribose)-Polymerasen (PARPs) auf einem Chip. So wurde ein wirksamer PARP14-Inhibitor (IC50=0.49 μm) mit >20-facher Selektivität gegenüber PARP1 entdeckt.

    5. Mehrkomponentenkupplung

      Nickel-Catalyzed CO2 Rearrangement of Enol Metal Carbonates for the Efficient Synthesis of β-Ketocarboxylic Acids

      Ryo Ninokata, Tatsuya Yamahira, Dr. Gen Onodera and Prof. Dr. Masanari Kimura

      Version of Record online: 5 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201609338

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      Ausschneiden und einfügen: Die oxidative Addition eines 4-Methylen-1,3-dioxolan-2-ons an einen Ni0-Katalysator in Gegenwart von Me2Al(OMe) und die anschließende Kupplungsreaktion mit Alkinen liefert δ,ϵ-ungesättigte β-Ketocarbonsäuren mit hoher Regio- und Stereoselektivität (siehe Schema). Die Reaktion verläuft über eine [1,3]-Umlagerung eines Enolmetallcarbonats und die formale Reinsertion von CO2.

    6. Peptidische Wirkstoffe | Hot Paper

      Development of Cell-Permeable, Non-Helical Constrained Peptides to Target a Key Protein–Protein Interaction in Ovarian Cancer

      Mareike M. Wiedmann, Dr. Yaw Sing Tan, Yuteng Wu, Dr. Shintaro Aibara, Dr. Wenshu Xu, Dr. Hannah F. Sore, Dr. Chandra S. Verma, Dr. Laura Itzhaki, Dr. Murray Stewart, Dr. James D. Brenton and Prof. David R. Spring

      Version of Record online: 5 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201609427

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      Einfuhrstopp: Der Transkriptionsfaktor HNF1β wird in bestimmten Eierstock-Karzinomzellen überexprimiert. Röntgen-kristallographische Daten und Moleküldynamiksimulationen führten zu zellgängigen nichthelikalen Proteomimetika (orange), welche die Protein-Protein-Wechselwirkung zwischen HNF1β und Importin α stören und dadurch den Transport von HNF1β in den Zellkern verhindern. Dieser allgemeine Ansatz ließ sich auf andere Transkriptionsfaktoren übertragen.

    7. Polymernetzwerke

      Star PolyMOCs with Diverse Structures, Dynamics, and Functions by Three-Component Assembly

      Dr. Yufeng Wang, Yuwei Gu, Eric G. Keeler, Jiwon V. Park, Prof. Dr. Robert G. Griffin and Prof. Dr. Jeremiah A. Johnson

      Version of Record online: 5 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201609261

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      Netzworking: Eine Dreikomponentensynthese wird beschrieben, welche die Herstellung einer vielseitigen Klasse von polymeren Metall-organischen Käfigen (PolyMOCs) mit maßgeschneiderten Mikrostrukturen, mechanischen Eigenschaften, Funktionalitäten und Netzwerkdynamiken ermöglicht (siehe Bild; SML=niedermolekularer Ligand, PL=polymergebundener Ligand).

    8. Molekulare Photochemie

      Luminescent Tungsten(VI) Complexes: Photophysics and Applicability to Organic Light-Emitting Diodes and Photocatalysis

      Dr. Kwan-Ting Yeung, Dr. Wai-Pong To, Chenyue Sun, Dr. Gang Cheng, Prof. Dr. Chensheng Ma, Dr. Glenna So Ming Tong, Chen Yang and Prof. Dr. Chi-Ming Che

      Version of Record online: 5 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201608240

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      Lumineszierende Wolframkomplexe mit mehrzähnigen Liganden verfügen über interessante photophysikalische und photokatalytische Eigenschaften wie intensive Phosphoreszenz bei Raumtemperatur und duale Fluoreszenz-Phosphoreszenz über das gesamte Spektrum. Die Komplexe eignen sich als phosphoreszierende Dotierstoffe für organische Leuchtdioden.

    9. Protein-NMR-Spektroskopie | Hot Paper

      Untersuchung von intrinsisch unstrukturierten Proteinen mithilfe des Austausches mit hyperpolarisiertem Wasser

      Dr. Dennis Kurzbach, Estel Canet, Andrea G. Flamm, Aditya Jhajharia, Emmanuelle M. M. Weber, Prof. Robert Konrat and Prof. Geoffrey Bodenhausen

      Version of Record online: 5 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201608903

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      Geliehene Protonen: Die Untersuchung intrinsisch unstrukturierter Proteine unter physiologischen Bedingungen wird häufig durch schwache und überlappende NMR-Signale erschwert. Hier wird anhand des selektiven Austausches von hyperpolarisiertem Wasser mit exponierten Aminosäuren in Osteopontin und seinem Heparinkomplex demonstriert, wie dieses Problem mithilfe von dynamischer Kernpolarisation überwunden werden kann.

    10. EPR-Spektroskopie

      Versatile Trityl Spin Labels for Nanometer Distance Measurements on Biomolecules In Vitro and within Cells

      Dipl.-Chem. J. Jacques Jassoy, Dipl.-Chem. Andreas Berndhäuser, B. Sc. Fraser Duthie, B. Sc. Sebastian P. Kühn, Dr. Gregor Hagelueken and Prof. Dr. Olav Schiemann

      Version of Record online: 5 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201609085

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      Abstandsmessungen: Vier neue Triarylmethyl(Trityl)-Sonden für die ortsspezifische Spinmarkierung von Proteinen und Oligonukleotiden wurden synthetisiert. Ihre Anwendung in EPR-Abstandsmessungen wird für das CYP101-Protein unter In-vivo-Bedingungen gezeigt.

    11. High-Spin/Low-Spin-Übergang

      A Redox-Induced Spin-State Cascade in a Mixed-Valent Fe33-O) Triangle

      Dr. Evgen V. Govor, Karrar Al-Ameed, Dr. Indranil Chakraborty, Carla S. Coste, Olena Govor, Dr. Yiannis Sanakis, Prof. Dr. John E. McGrady and Prof. Dr. Raphael G. Raptis

      Version of Record online: 5 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201610534

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      Ein-Elektronen-Reduktion wandelt alle drei High-Spin-Eisenzentren in einem dreikernigen Fe3+-Komplex in Low-Spin-Fe2.66+ um. Dies ist das erste Beispiel für einen Ein-Elektronen-Prozess, der eine konzertierte Spinänderung in mehreren Eisenzentren verursacht.

    12. Thermochromie

      Conductance Switch of a Bromoplumbate Bistable Semiconductor by Electron-Transfer Thermochromism

      Cai Sun, Prof. Dr. Ming-Sheng Wang, Pei-Xin Li and Prof. Dr. Guo-Cong Guo

      Version of Record online: 5 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201610180

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      Leitwertschalter: Elektronentransfer(Redox)-Thermochromie wurde erfolgreich eingesetzt, um den Leitwert von Halbleitern zu schalten (siehe Bild). Der Effekt könnte zur Entwicklung von Übertemperatur-Farbindikatoren oder zum Überlastschutz für Stromkreise genutzt werden.

    13. MOF-Katalysatoren

      Anodized Aluminum Oxide-Templated Synthesis of Metal–Organic Frameworks Used as Membrane Reactors

      Dr. Yifu Yu, Dr. Xue-Jun Wu, Dr. Meiting Zhao, Qinglang Ma, Junze Chen, Bo Chen, Dr. Melinda Sindoro, Jian Yang, Dr. Shikui Han, Dr. Qipeng Lu and Prof. Hua Zhang

      Version of Record online: 5 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201610291

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      Ein MOF-Reaktor: Ein allgemeiner, einfacher und robuster Ansatz zur Herstellung von MOF-basierten Kompositmembranen wird vorgestellt, der die In-situ-Bildung von MOF-Plättchen in den Kanälen anodisierter Aluminiumoxidmembranen einschließt. Die Membranen wurden als Membrankatalysereaktoren eingesetzt und zeigten exzellente katalytische Eigenschaften und Stabilität in der Knoevenagel-Kondensation.

    14. Oxidative Kupplung

      Iron-Catalyzed Oxidative C−C and N−N Coupling of Diarylamines and Synthesis of Spiroacridines

      Raphael F. Fritsche, Gabriele Theumer, Dr. Olga Kataeva and Prof. Dr. Hans-Joachim Knölker

      Version of Record online: 5 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201610168

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      Wohin die Wege führen: Katalyse durch Eisenhexadecafluorphthalocyanin ermöglichte die aerobe Kupplung von Diarylaminen zur Bildung von entweder 2,2′-Bis(arylamino)biarylen, Tetraarylhydrazinen oder 5,6-Dihydrobenzo[c]cinnolinen. Die Chemoselektivität dieser Umwandlungen wurde durch Säure- oder Baseadditive gesteuert (siehe Bild).

    15. Borcluster

      Untersuchung der Struktur und Dynamik des B13+ mithilfe der Infrarot-Photodissoziationsspektroskopie

      Matias R. Fagiani, Dr. Xiaowei Song, Dr. Petko Petkov, Sreekanta Debnath, Sandy Gewinner, Dr. Wieland Schöllkopf, Prof. Thomas Heine, Dr. André Fielicke and Prof. Knut R. Asmis

      Version of Record online: 5 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201609766

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      Molekulares Kugellager: Der erste spektroskopische Nachweis der außergewöhnlichen Fluxionalität des „magischen” Borclusters B13+ wird vorgelegt. Anhand des gemessenen Schwingungsspektrums des D2-komplexierten 11B13+ wird, basierend auf einem Vergleich mit Ergebnissen aus DFT-Rechnungen, eine planare Doppelrad-Struktur zugeordnet. Darauf aufbauend erlauben Molekulardynamik-Simulationen, den spektralen Fingerabdruck der Quasirotation des internen B3-Rings zu charakterisieren.

    16. Organofluorverbindungen

      Azidoperfluoroalkanes: Synthesis and Application in Copper(I)-Catalyzed Azide–Alkyne Cycloaddition

      Zsófia E. Blastik, Dr. Svatava Voltrová, Dr. Václav Matoušek, Bronislav Jurásek, Dr. David W. Manley, Dr. Blanka Klepetářová and Dr. Petr Beier

      Version of Record online: 5 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201609715

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      Nicht länger Kuriositäten: Azidoperfluoralkane wurden auf einfache Weise aus Perfluoralkylcarbanionen und elektrophilen Azidreagentien hergestellt. Die Azidoperfluoralkane reagieren bereitwillig mit terminalen Alkinen in der Kupfer(I)-katalysierten Azid-Alkin-Cycloaddition (CuAAC) und bieten damit Zugang zu seltenen und stabilen N-Perfluoralkyltriazolen.

    17. Wirkstofftransportsysteme

      Photo-Modulated Therapeutic Protein Release from a Hydrogel Depot Using Visible Light

      Dr. Johan S. Basuki, Dr. Fengxiang Qie, Dr. Xavier Mulet, Dr. Randy Suryadinata, Aditya V. Vashi, Yong Y. Peng, Dr. Lingli Li, Dr. Xiaojuan Hao, Prof. Dr. Tianwei Tan and Dr. Timothy C. Hughes

      Version of Record online: 5 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201610618

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      Ein lichtgesteuertes Wirkstofftransportsystem wurde entwickelt, das auf der photothermischen Wechselwirkung von polymerbeschichteten Gold-Nanopartikeln (AuNPs) in einem Agarose-Hydrogel basiert. Ein durch sichtbares Licht bewirkter, lokalisierter Temperaturanstieg führt zur reversiblen Erweichung der Hydrogelmatrix und Freisetzung des Therapeutikums.Die biologische Aktivität des freigesetzten biomolekularen Wirkstoffs blieb weitgehend erhalten.

    18. Ringöffnung

      Synthesis of Chiral Vicinal Diamines by Silver(I)-Catalyzed Enantioselective Aminolysis of N-Tosylaziridines

      Prof. Dr. Zhuo Chai, Pei-Jun Yang, Hu Zhang, Prof. Dr. Shaowu Wang and Prof. Dr. Gaosheng Yang

      Version of Record online: 5 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201610693

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      Die nukleophile Ringöffnung von N-Tosylaziridinen durch verschiedene primäre und sekundäre aromatische und aliphatische Amine unter kinetischer Racematspaltung gelingt mit dem Silber(I)-Komplex eines chiralen Diphosphans. Die Methode liefert eine Vielzahl nützlicher chiraler vicinaler Diamine.

    19. Naturstoffe

      Total Syntheses of Sarcandrolide J and Shizukaol D: Lindenane Sesquiterpenoid [4+2] Dimers

      Changchun Yuan, Biao Du, Heping Deng, Yi Man and Prof. Dr. Bo Liu

      Version of Record online: 2 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201610484

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      Nach dem Vorbild der Natur: Die Titelverbindungen wurden mithilfe eines modifizierten Biosynthesepfads über ein in situ erzeugtes konjugiertes Furanyldien hergestellt. Eine Kaskade aus Furanbildung, Doppelbindungsisomerisierung und Diels-Alder-Cycloaddition ermöglichte den Aufbau des polycyclischen Naturstoffgerüsts.

    20. Wirt-Gast-Systeme

      A Large π-Extended Carbon Nanoring Based on Nanographene Units: Bottom-Up Synthesis, Photophysical Properties, and Selective Complexation with Fullerene C70

      Dapeng Lu, Prof. Guilin Zhuang, Haotian Wu, Song Wang, Prof. Shangfeng Yang and Prof. Pingwu Du

      Version of Record online: 2 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201608963

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      Ein ordentliches Stück einer Kohlenstoffnanoröhre wurde in Form eines großen Kohlenstoffnanorings aus Hexa-peri-hexabenzocoronen-Bausteinen synthetisiert (siehe Bild). Die photophysikalischen Eigenschaften des Nanorings wurden durch Steady-State- und zeitauflösende Fluoreszenzspektroskopie untersucht, und eine selektive supramolekulare Wirt-Gast-Wechselwirkung mit C70 wurde identifiziert.

    21. Hauptgruppenelemente

      Diverse Activation Modes in the Hydroboration of Aldehydes and Ketones with Germanium, Tin, and Lead Lewis Pairs

      Julia Schneider, Dr. Christian P. Sindlinger, Dr. Sarah M. Freitag, Dr. Hartmut Schubert and Prof. Dr. Lars Wesemann

      Version of Record online: 2 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201609155

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      Unterschiedliche Reaktivität: Intramolekulare Germylen-, Stannylen- und Plumbylen-Lewis-Paare wurden mit Hexanal umgesetzt, aber nur die Germanium- und Zinn-Reagentien lieferten die cyclischen Additionsprodukte. Zudem wurde die katalytische Aktivität dieser intramolekularen Lewis-Paare in der Hydroborierung von Aldehyden und Ketonen untersucht.

    22. Polyedrische Borane

      Catalyst-Free Polyhydroboration of Dodecaborate Yields Highly Photoluminescent Ionic Polyarylated Clusters

      Prof. Mark W. Lee Jr.

      Version of Record online: 2 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201608249

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      Lumineszierende Dodecaborat-Ionen: Bei nur leicht erhöhten Temperaturen und in Abwesenheit eines Katalysators reagiert das Dodecaborat-Ion in Lösung quantitativ mit einer großen Anzahl mono- und polycyclischer aromatischer Kohlenwasserstoffe. Die Polyarylboranprodukte sind in Lösung stark lumineszierend.

    23. Oberflächenchemie

      Isopropanol Dehydration on Amorphous Silica–Alumina: Synergy of Brønsted and Lewis Acidities at Pseudo-Bridging Silanols

      Dr. Kim Larmier, Dr. Céline Chizallet, Dr. Sylvie Maury, Dr. Nicolas Cadran, Johnny Abboud, Dr. Anne-Félicie Lamic-Humblot, Dr. Eric Marceau and Prof. Hélène Lauron-Pernot

      Version of Record online: 2 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201609494

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      Zusammenspiel zweier Arten von Säure: Periodische Ab-initio-Rechnungen und kinetische Messungen wurden kombiniert, um die katalytisch aktiven Zentren bei der Dehydratisierung von Isopropylalkohol über amorphem SiO2/Al2O3 zu bestimmen. Pseudo-verbrückende Silanole, die Lewis- und Brønsted-acide sind, spielen in dieser Reaktion eine entscheidende Rolle.

    24. Naturstoffe

      Stereocontrolled Total Syntheses of (−)-Rotenone and (−)-Dalpanol by 1,2-Rearrangement and SNAr Oxycyclizations

      Dr. Kayo Nakamura, Prof. Dr. Ken Ohmori and Prof. Dr. Keisuke Suzuki

      Version of Record online: 2 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201609253

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      Oxacyclen im Dreierpack: Ein Ansatz zur Synthese von Rotenoiden wurde entwickelt, der auf der stereospezifischen 1,2-Verschiebung eines Epoxyalkohols und anschließenden SNAr-Oxycyclisierungen basiert. Die Methode wurde zur Synthese der natürlichen Rotenoide (−)-Rotenon und (−)-Dalpanol genutzt.

    25. Chemische Neurowissenschaften | Hot Paper

      Cloaked Caged Compounds: Chemical Probes for Two-Photon Optoneurobiology

      Dr. Matthew T. Richers, Dr. Joseph M. Amatrudo, Dr. Jeremy P. Olson and Prof. Graham C. R. Ellis-Davies

      Version of Record online: 2 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201609269

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      Maskierte Neurotransmitter wirken antagonistisch gegen den GABA-A-Rezeptor. Die Konjugation von photoaktivierbarem DEAC450-GABA an ein Polyester-Dendrimer senkt dessen antagonistische Wirkung deutlich. Die chemische Sonde war in den Konzentrationen für effektive Zwei-Photonen-Photolyse in lebenden Zellen ohne biologische Wirkung.

    26. Kreuzkupplungen

      Regioselective Hydrohydroxyalkylation of Styrene with Primary Alcohols or Aldehydes via Ruthenium-Catalyzed C−C Bond Forming Transfer Hydrogenation

      Hongde Xiao, Gang Wang and Prof. Michael J. Krische

      Version of Record online: 2 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201609056

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      Von Rohstoffen zu Bausteinen: Die hydrierende Transferkupplung von Styrol mit primären Alkoholen mit dem durch AgOTf oder HBF4 modifizierten Präkatalysator HClRu(CO)(PCy3)2 liefert verzweigte oder lineare Addukte ausgehend von benzylischen bzw. aliphatischen Alkoholen. Verwandte, durch 2-Propanol vermittelte reduktive Kupplungen werden ebenfalls beschrieben.

    27. Ringverengung

      Stereospecific Construction of Contiguous Quaternary All-Carbon Centers by Oxidative Ring Contraction

      Xin Yu, Jiadong Hu, Zhigao Shen, Prof. Dr. Hui Zhang, Prof. Dr. Jin-Ming Gao and Prof. Dr. Weiqing Xie

      Version of Record online: 2 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201609975

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      Zusammenrücken: Durch H2O2-vermittelte Ringverengung cyclischer α-Formylketone gelingt die stereospezifische Einführung benachbarter ausschließlich kohlenstoffsubstituierter quartärer Zentren. Asymmetrische Synthesen von (+)-Cuparen und (+)-Tochuinylacetat demonstrieren die Anwendung des neuartigen Verfahrens.

    28. Photochemische Synthese

      C-H-Sulfinylierung von Heteroaromaten beschleunigt durch sichtbares Licht

      M. Sc. Andreas Uwe Meyer, M. Sc. Alexander Wimmer and Prof. Dr. Burkhard König

      Version of Record online: 2 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201610210

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      Sulfoxide sehen das Licht und werden mittels einer elektrophilen aromatischen Substitution von Sulfinamiden, elektronenreichen Heteroaromaten und Peroxodisulfat hergestellt.

    29. Difunktionelle Elektrokatalysatoren

      Atomically Dispersed Iron–Nitrogen Species as Electrocatalysts for Bifunctional Oxygen Evolution and Reduction Reactions

      Pengzuo Chen, Tianpei Zhou, Lili Xing, Dr. Kun Xu, Yun Tong, Hui Xie, Dr. Lidong Zhang, Dr. Wensheng Yan, Dr. Wangsheng Chu, Prof. Changzheng Wu and Prof. Yi Xie

      Version of Record online: 2 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201610119

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      Isoliert effizient: Isolierte Eisen-Stickstoff-Zentren auf hierarchischen, stickstoff- und schwefeldotierten Kohlenstoffnanoröhren vermitteln sehr effektiv die elektrokatalytische Sauerstoffentwicklung und -reduktion. Das Hybridmaterial ist in alkalischen Lösungen stabil und daher als Luft-Kathode in einer wiederaufladbaren Zink-Luft-Batterie einsetzbar.

    30. Proteinmodifizierung

      A Genetically Encoded Allysine for the Synthesis of Proteins with Site-Specific Lysine Dimethylation

      Zhipeng A. Wang, Dr. Yu Zeng, Dr. Yadagiri Kurra, Dr. Xin Wang, Jeffery M. Tharp, Erol C. Vatansever, Willie W. Hsu, Prof. Dr. Susie Dai, Prof. Dr. Xinqiang Fang and Prof. Dr. Wenshe R. Liu

      Version of Record online: 2 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201609452

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      Zielführende Proteinsynthese: Eine Allysinvorstufe, Nϵ-(4-Azidobenzoxycarbonyl)-δ,ϵ-dehydrolysin, wurde in E. coli genetisch eincodiert. Ihre Proteinkonjugation, anschließende Staudinger-Reduktion und reduktive Aminierung ermöglichten die Synthese von Proteinen mit ortsspezifischer Lysin-Dimethylierung.

    31. Homogene Katalyse

      A Stable Manganese Pincer Catalyst for the Selective Dehydrogenation of Methanol

      María Andérez-Fernández, Lydia K. Vogt, Steffen Fischer, Wei Zhou, Haijun Jiao, Marcel Garbe, Saravanakumar Elangovan, Dr. Kathrin Junge, Dr. Henrik Junge, Prof. Dr. Ralf Ludwig and Prof. Dr. Matthias Beller

      Version of Record online: 2 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201610182

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      In die Zange genommen: Ein bemerkenswert stabiler molekularer Komplex des nichttoxischen Elements Mangan mit einem PNP-Liganden dehydriert Methanol selektiv unter Bildung von Wasserstoff und Kohlendioxid. Bei niedrigen Temperaturen werden hervorragende Umsatzzahlen (TON) über 20 000 erzielt, und der Katalysator war auch nach einem Monat noch aktiv.

    32. Methanaktivierung

      Ursachen der unterschiedlichen Reaktivität von [AlCeOx]+ (x=24) gegenüber Methan in Abhängigkeit vom Sauerstoffgehalt

      Dr. Shaodong Zhou, Prof. Dr. Jilai Li, Dr. Maria Schlangen and Prof. Dr. Helmut Schwarz

      Version of Record online: 2 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201610424

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      Bei der thermischen Reaktion der geschlossenschaligen heteronuklearen Cluster [AlCeOx]+ (x=2–4) mit Methan ist nur [AlCeO3]+ reaktiv und bildet [AlCeO3H].+ und CH3. (siehe Schema). Die Ursachen hierfür wurden mit FT-ICR-Massenspektrometrie und quantenchemischen Rechnungen untersucht.

  17. Titelbilder

    1. You have free access to this content
      Superacid-Catalyzed Trifluoromethylthiolation of Aromatic Amines

      Longin Justin Clair Bonazaba Milandou, Dr. Hélène Carreyre, Dr. Sébastien Alazet, Gino Greco, Dr. Agnès Martin-Mingot, Dr. Célestine Nkounkou Loumpangou, Prof. Jean-Maurille Ouamba, Dr. Fodil Bouazza, Dr. Thierry Billard and Dr. Sébastien Thibaudeau

      Version of Record online: 1 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201611312

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      Supersäuren aktivieren N-SCF3-Sulfenamide unter Bildung superelektrophiler diprotonierter Spezies für die Trifluormethylthiolierung aromatischer Amine. In ihrer Zuschrift (DOI: 10.1002/ange.201609574) zeigen T. Billard, S. Thibaudeau et al., wie diese Methode für die Funktionalisierung komplexer Biomoleküle, wie z. B. Alkaloide und Steroide, verwendet werden kann.

  18. Zuschriften

    1. Oberflächenchemie

      Achiral Inorganic Gypsum Acts as an Origin of Chirality through Its Enantiotopic Surface in Conjunction with Asymmetric Autocatalysis

      Dr. Arimasa Matsumoto, Yoshiyasu Kaimori, Mizuki Uchida, Haruna Omori, Prof. Dr. Tsuneomi Kawasaki and Prof. Dr. Kenso Soai

      Version of Record online: 1 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201610099

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      Gips (CaSO4⋅2 H2O) löst auf seinen zweidimensionalen Oberflächen eine asymmetrische Autokatalyse mit einem Pyrimidylalkanol aus, welche die hoch enantiomerenangereicherten Alkanole ergibt, deren Absolutkonfigurationen denen der enantiotopen Oberfläche entsprechen. Somit gelang erstmals eine hoch enantioselektive Synthese an den enantiotopen Oberflächen eines achiralen Minerals.

  19. Titelbilder

    1. You have free access to this content
      Initial Carbon–Carbon Bond Formation during the Early Stages of the Methanol-to-Olefin Process Proven by Zeolite-Trapped Acetate and Methyl Acetate

      Dr. Abhishek Dutta Chowdhury, Dr. Klaartje Houben, Dr. Gareth T. Whiting, Dr. Mohamed Mokhtar, Prof. Dr. Abdullah M. Asiri, Prof. Dr. Shaeel A. Al-Thabaiti, Prof. Dr. Suliman N. Basahel, Prof. Dr. Marc Baldus and Prof. Dr. Bert M. Weckhuysen

      Version of Record online: 1 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201611310

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      Der Reaktionsmechanismus der industriell wichtigen Methanol-zu-Olefin-Reaktion über Zeolithkatalysatoren wurde durch kombinierte Festkörper-NMR-Spektroskopie und Operando-UV/Vis-Spektroskopie untersucht. In ihrer Zuschrift (DOI: 10.1002/ange.201608643) beschreiben M. Baldus, B. M. Weckhuysen et al., wie mithilfe dieser Methode Hinweise für einen direkten Mechanismus bei der Bildung der ersten Kohlenstoff-Kohlenstoff-Bindung in der Anfangsphase der Reaktion gefunden wurden.

  20. Zuschriften

    1. Festkörperemission

      Solid-State Emission of the Anthracene-o-Carborane Dyad from the Twisted-Intramolecular Charge Transfer in the Crystalline State

      Hirofumi Naito, Kenta Nishino, Yasuhiro Morisaki, Kazuo Tanaka and Yoshiki Chujo

      Version of Record online: 1 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201609656

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      Der Emissionsprozess der o-Carboran-Anthracen-Dyade, der sich aus dem gewundenen intramolekularen Ladungstransferzustand (TICT) im kristallinen Zustand entwickelt, wird beschrieben. Die Dyade zeigt aggregations- und kristallisationsinduzierte Emissionsverstärkung, die über den TICT zustande kommt. Interessanterweise kann sogar im kondensierten Zustand Rotation auftreten.

  21. Titelbilder

    1. You have free access to this content
      Das Tris(pentafluorethyl)silanid-Anion

      Nico Schwarze, Dr. Simon Steinhauer, Beate Neumann, Dr. Hans-Georg Stammler and Prof. Dr. Berthold Hoge

      Version of Record online: 1 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201611311

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      Während Tris(trifluormethyl)silane bei Raumtemperatur zur explosionsartigen Zersetzung neigen, erweisen sich entsprechende Pentafluorethyl-Derivate als thermisch äußerst robust. Durch den präparativen Zugang zu Li[Si(C2F5)3] ist es nun möglich, die elektronenziehende Si(C2F5)3-Einheit nukleophil auf Hauptgruppen- und Übergangsmetall-Verbindungen sowie auf organische Gerüste zu übertragen, wie B. Hoge et al. in zwei Zuschriften (DOIs: 10.1002/ange.201609096 und 10.1002/ange.201609575) zeigen.

  22. Zuschriften

    1. Sauerstoffaktivierung

      A New Domain of Reactivity for High-Valent Dinuclear [M(μ-O)2M′] Complexes in Oxidation Reactions

      M. Sc. Xenia Engelmann, Dr. Shenglai Yao, Dr. Erik R. Farquhar, Dr. Tibor Szilvási, Dr. Uwe Kuhlmann, Prof. Dr. Peter Hildebrandt, Prof. Dr. Matthias Driess and Prof. Dr. Kallol Ray

      Version of Record online: 1 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201607611

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      Vereint im Unterschied: Der entscheidende Einfluss des zweiten Metallions (M) auf die elektronische Struktur und Reaktivität (von nukleophil zu elektrophil) einer Serie von [Ni(μ-O)2M]2+-Komplexen in Oxidationsreaktionen wird beschrieben. Die Beobachtungen unterstreichen die Bedeutung feiner elektronischer Unterschiede in der Reaktivität biologisch relevanter Metall-Sauerstoff-Zwischenstufen.

  23. Titelbilder

    1. You have free access to this content
      Verbesserte Erweiterung des eukaryotischen genetischen Codes für seitenspezifische, hochauflösende Click-PAINT-Mikroskopie

      Dr. Ivana Nikić, Gemma Estrada Girona, Jun Hee Kang, Giulia Paci, Sofya Mikhaleva, Christine Koehler, Dr. Nataliia V. Shymanska, Camilla Ventura Santos, Daniel Spitz and Dr. Edward A. Lemke

      Version of Record online: 1 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201611395

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      Eine zytoplasmische Modifizierung der Pyrrolysin-basierten Maschinerie zur Erweiterung des genetischen Codes mithilfe eines Kernexportsignals (NES) erhöht den positionsspezifischen Einbau von zu Klick-Reaktionen befähigten Aminosäuren (grün) in Proteine von Säugerzellen, wie E. A. Lemke und Mitarbeiter in ihrer Zuschrift (DOI: 10.1002/ange.201608284) zeigen. Für die Untersuchung mit kontraststarker Click-PAINT-Superauflösungsmikroskopie lassen sich die Aminosäuren anschließend mit Bindesequenzen für kleine DNA-Stränge (rot) versehen.

    2. You have free access to this content
      Von Chlorophyll abstammende gelbe Phyllobiline höherer Pflanzen als umgebungsgesteuerte, chirale Photoschalter

      Dr. Chengjie Li, Dr. Klaus Wurst, Dr. Steffen Jockusch, Prof. Karl Gruber, Dr. Maren Podewitz, Prof. Klaus R. Liedl and Prof. Bernhard Kräutler

      Version of Record online: 1 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201611033

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      Die schönen Herbstfarben entstehen, wenn Chlorophyll abgebaut wird, wodurch zumeist farblose Phyllobiline erzeugt werden. In ihrer Zuschrift (DOI: 10.1002/ange.201609481) berichten B. Kräutler et al. über gelbe Phyllobiline, die „rechtshändig” strukturiert natürlich in Herbstblättern vorkommen und außergewöhnliche vierstufige Photoschalter sind. Ihre ungewöhnlichen photochemischen Eigenschaften legen noch unbekannte Rollen solcher Phyllobiline in den Blättern nahe, womöglich im Zusammenhang mit der Photoregulation.

  24. Buchbesprechungen

    1. Sustainable Catalysis. Without Metals or Other Endangered Elements, Part 1 and 2 Herausgegeben von Michael North.

      Olga García Mancheño

      Version of Record online: 1 DEC 2016 | DOI: 10.1002/ange.201611225

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      RSC Publishing, 2016. 480+284 S., geb., 300.00 £.—ISBN 978-1782620570

  25. Zuschriften

    1. Silanide

      Nukleophile Übertragungsreaktionen der [Si(C2F5)3]-Einheit

      Nico Schwarze, Dr. Simon Steinhauer, Beate Neumann, Dr. Hans-Georg Stammler and Prof. Dr. Berthold Hoge

      Version of Record online: 30 NOV 2016 | DOI: 10.1002/ange.201609575

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      Leicht übertragbar: Das Tris(pentafluorethyl)silanid-Anion ist ist durch Deprotonierung von Si(C2F5)3H bei tiefen Temperaturen zugänglich. Anschließendes Abfangen mit geeigneten Elektrophilen führt zu einer Fülle an Tris(pentafluorethyl)silan-Derivaten und unterstreicht die Vielseitigkeit von Li[Si(C2F5)3] als potentes nukleophiles Übertragungsreagens der [Si(C2F5)3]-Einheit.

  26. Essays

    1. Wissenschaftsgeschichte

      Die Entdeckung der elektrokinetischen Phänomene: Was ist wirklich geschehen?

      Dr. Christian J. C. Biscombe

      Version of Record online: 30 NOV 2016 | DOI: 10.1002/ange.201608536

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      Elektroosmose und Elektrophorese wurden 1807 von F. F. Reuss in Moskau entdeckt – so oder ähnlich lautet die Geschichte. Dieser Essay beleuchtet die Beiträge von drei Wissenschaftlern bei der Entdeckung der elektrokinetischen Phänomene. Ziemlich sicher ist, dass Reuss tatsächlich die Elektroosmose entdeckt hat, wobei deren Name (indirekt) aus den Arbeiten von Porrett stammt. Entgegen dem derzeitigen Konsens stammt die früheste Beobachtung der Elektrophorese von Gautherot.

  27. Zuschriften

    1. Silanide | Very Important Paper

      Das Tris(pentafluorethyl)silanid-Anion

      Nico Schwarze, Dr. Simon Steinhauer, Beate Neumann, Dr. Hans-Georg Stammler and Prof. Dr. Berthold Hoge

      Version of Record online: 30 NOV 2016 | DOI: 10.1002/ange.201609096

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      Tris(pentafluorethyl)silan wurde für Hydrosilylierungen eingesetzt. Sperrige Basen wie Lithiumdiisopropylamid ermöglichen die Deprotonierung von Si(C2F5)3H bei niedriger Temperatur unter Bildung des Silanid-Ions. Dessen Versetzen mit Kronenethern oder Kryptanden erlaubt die Isolierung und Charakterisierung des salzartigen Tris(pentafluorethyl)silanids bei Raumtemperatur, und sein Abfangen mit PtIICl2 liefert einen Silylplatinkomplex (siehe Struktur).

    2. Zellfreisetzung

      Supramolecular Nanofibrillar Thermoreversible Hydrogel for Growth and Release of Cancer Spheroids

      Dr. Yunfeng Li, Nancy Khuu, Albert Gevorkian, Sharon Sarjinsky, Dr. Heloise Therien-Aubin, Yihe Wang, Dr. Sangho Cho and Prof. Eugenia Kumacheva

      Version of Record online: 30 NOV 2016 | DOI: 10.1002/ange.201610353

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      Zellulose-Nanokristalle wurden mit Poly(N-isopropylacrylamid) modifiziert, um ein supramolekulares nanofibrilläres thermoreversibles Hydrogel zu bilden. Das Hydrogel unterstützt das dreidimensionale Wachstum von Tumorsphäroiden und bewirkt deren Freisetzung beim Abkühlen.

    3. Asymmetrische Katalyse

      Regio- and Enantioselective Cobalt-Catalyzed Sequential Hydrosilylation/Hydrogenation of Terminal Alkynes

      Jun Guo, Xuzhong Shen and Prof. Zhan Lu

      Version of Record online: 30 NOV 2016 | DOI: 10.1002/ange.201610121

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      Als atomökonomischer Eintopfprozess überführt die Titelreaktion leicht zugängliche Ausgangsmaterialien in chirale Silane. Durch Funktionalisierung der Produkte sind diverse siliciumhaltige chirale Verbindungen erreichbar.

    4. Nanobiotechnologie

      Biomimicry Promotes the Efficiency of a 10-Step Sequential Enzymatic Reaction on Nanoparticles, Converting Glucose to Lactate

      Dr. Chinatsu Mukai, Dr. Lizeng Gao, Jacquelyn L. Nelson, Dr. James P. Lata, Dr. Roy Cohen, Lauren Wu, Meleana M. Hinchman, Dr. Magnus Bergkvist, Robert W. Sherwood, Dr. Sheng Zhang and Dr. Alexander J. Travis

      Version of Record online: 30 NOV 2016 | DOI: 10.1002/ange.201609495

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      Nach dem Vorbild eines Spermiums wurden 10 glykolytische Enzyme über Linkermoleküle in orientierter Weise an Nanopartikel immobilisiert. Sequenzielle Reaktionen zur Umsetzung von Glukose zu Lactat waren an den immobilisierten Enzymen deutlich effizienter als mit Enzymen in Lösung. Die Ergebnisse sind ein prinzipieller Beleg, dass komplexe biologische Reaktionswege in hybriden organisch-anorganischen Systemen reproduziert werden können.

    5. Kofaktoren

      Spontaneous Emergence of S-Adenosylmethionine and the Evolution of Methylation

      Paola Laurino and Prof. Dr. Dan S. Tawfik

      Version of Record online: 30 NOV 2016 | DOI: 10.1002/ange.201609615

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      Aus so einfachem Anfang: S-Adenosylmethionin (SAM), ein essenzieller Enzymkofaktor, und die Enzyme, die ihn nutzen, sind seit 3.7 Milliarden Jahren bekannt. Die spontane Erzeugung von SAM aus seinen heute üblichen Vorstufen – Methionin und ATP – sowie aus Methionin und Adenosin wird beschrieben. Dabei zeigt sich, wie Stoffwechselwege ursprünglich zufällig entstanden sein könnten, sodass das erste Enzym im Ablauf (SAM-Synthase) in Wirklichkeit als letztes evolvierte.

    6. Heterogene Katalyse | Very Important Paper

      Bottom-up trifft auf Top-down: Patch-artig strukturierte Hybridfasermatten als effiziente Katalyseplattform

      Judith Schöbel, Matthias Burgard, Christian Hils, Dr. Roland Dersch, Dr. Martin Dulle, Kirsten Volk, Prof. Dr. Matthias Karg, Prof. Dr. Andreas Greiner and Dr. Holger Schmalz

      Version of Record online: 30 NOV 2016 | DOI: 10.1002/ange.201609819

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      Patch-artige Träger: Durch Kombination von Top-down- (Elektrospinnen) und Bottom-up-Methoden (kristallisationsinduzierte Selbstassemblierung) wurden Fasermatten mit einer Patch-artig nanostrukturierten Oberfläche hergestellt, die eine effiziente Anbindung und Stabilisierung von katalytisch aktiven Nanopartikeln ermöglichen. Die Hybridfasermatten erweisen sich als überaus effiziente und wiederverwendbare Katalyseplattform in der Alkoholyse von Dimethylphenylsilan.

    7. Hyperkonjugation

      Low-Frequency CH Stretch Vibrations of Free Alkoxide Ions

      Prof. Dr. Jos Oomens, Dr. Giel Berden and Prof. Thomas Hellman Morton

      Version of Record online: 30 NOV 2016 | DOI: 10.1002/ange.201609437

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      Alkoxide hyperkonjugieren: Die α-CH-Streckschwingung isolierter Alkoxidionen in der Gasphase ist im Vergleich zu derjenigen der entsprechenden Alkohole um mehrere hundert Wellenzahlen rotverschoben. Dieses Ergebnis belegt, dass Wasserstoff in hyperkonjugierten Anionen als Elektronensenke wirken kann.

    8. Lithiumionenbatterien

      Lithium-Ion-Transfer Kinetics of Single LiMn2O4 Particles

      Dr. Giorgia Zampardi, Dr. Christopher Batchelor-McAuley, Dr. Enno Kätelhön and Prof. Dr. Richard G. Compton

      Version of Record online: 30 NOV 2016 | DOI: 10.1002/ange.201610485

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      Transfer durch die Grenzfläche: Die intrinsische Antwort des aktiven Materials in Lithiumionenbatterien lässt sich mit gängigen Verbundelektroden, die Bindemittel und leitende Additive enthalten, kaum ermitteln. Dagegen ermöglicht die Nanoimpact-Methode, angewendet auf individuelle LiMn2O4-Nanopartikel, Einblicke in den intrinsischen Prozess der Li+-(De)Insertion, bei dem sich der Transfer durch die Grenzfläche als geschwindigkeitsbestimmend erwies.

    9. Geklammerte Peptide | Hot Paper

      Stapled Peptides by Late-Stage C(sp3)−H Activation

      Dr. Anaïs F. M. Noisier, Dr. Jesús García, Dr. Ioana A. Ionuţ and Prof. Dr. Fernando Albericio

      Version of Record online: 30 NOV 2016 | DOI: 10.1002/ange.201608648

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      „Heftklammer”-Modifikationen von Peptiden durch Palladium-katalysierte C(sp3)-H-Aktivierung ermöglichen die Synthese von Peptiden mit einer strukturell neuartigen Kohlenwasserstoff-Querverbindung zwischen einem Ala- und einem Phe-Rest. Eine Reihe von (i,i+3)- und (i,i+4)-geklammerten Peptiden wurde durch Flüssig- und Festphasensynthese erhalten.

    10. Photocycloaddition

      Enyne [4+4] Cycloaddition/Oxidation: Ring Contraction via Cyclopropanones and Their Anionic Ring-Opening Reactions

      Dr. Svitlana Kulyk, Dr. Buddha B. Khatri and Prof. Dr. Scott McN. Sieburth

      Version of Record online: 30 NOV 2016 | DOI: 10.1002/ange.201608684

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      Addieren, Subtrahieren, Modifizieren: Eine Photocycloaddition höherer Ordnung zwischen einem Enin und einem Dien (in Form eines Pyridons) liefert einen achtgliedrigen Ring mit Alleneinheit. In Gegenwart von Luft verläuft die Reaktion über Photooxidation und Extrusion von CO insgesamt als [4+4−1]-Prozess. Nucleophile addieren an die Siliciumatome neben der Ketogruppe und lösen dadurch eine Ringöffnung des Cyclopropanons zum Enal aus.

    11. Hydroformylierungen | Hot Paper

      Rhodium-Complex-Catalyzed Hydroformylation of Olefins with CO2 and Hydrosilane

      Xinyi Ren, Dr. Zhiyao Zheng, Dr. Lei Zhang, Dr. Zheng Wang, Prof. Dr. Chungu Xia and Prof. Dr. Kuiling Ding

      Version of Record online: 30 NOV 2016 | DOI: 10.1002/ange.201608628

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      Abfallprodukte für Hydroformylierungen: Ein Rhodium-Phosphoramidit-Katalysator ermöglicht die Hydroformylierung von Olefinen zu Aldehyden in Gegenwart von CO2, Hydrosilan und H2. Diese Umsetzung verläuft wahrscheinlich über Polymethylhydrosiloxan(PMHS)-vermittelte CO2-Reduktion zu CO und eine gewöhnliche Rhodium-katalysierte Hydroformylierung mit CO/H2.

    12. Große MOF-Filme | Hot Paper

      Large-Area, Freestanding MOF Films of Planar, Curvilinear, or Micropatterned Topographies

      Dr. Seok Min Yoon, Jun Heuk Park and Prof. Dr. Bartosz A. Grzybowski

      Version of Record online: 30 NOV 2016 | DOI: 10.1002/ange.201607927

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      Nano wird erwachsen: Bis 15 cm dicke robuste MOF-Filme wurden auf verschiedene Trägermaterialien aufgebracht. Insbesondere Kupfer- oder verkupferte Substrate vermitteln das Wachstum von Mikrokristalliten mit einer bevorzugten Orientierung in den MOF-Filmen. Diese Aufbaumerkmale auf der Mikrometerebene beeinflussen die makroskopischen Eigenschaften.

    13. Zellpenetrierende Peptide

      Effect of Preorganized Charge-Display on the Cell-Penetrating Properties of Cationic Peptides

      Dr. Yvonne A. Nagel, Philipp S. Raschle and Prof. Dr. Helma Wennemers

      Version of Record online: 30 NOV 2016 | DOI: 10.1002/ange.201607649

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      Passende Ladungen: Kationische Oligoproline mit Ladungen im lateralen Abstand von 9 Å dringen bei submikromolaren Konzentrationen in Krebszellen ein. Die zelluläre Aufnahme korreliert mit Bindungsaffinitäten an das Zelloberflächenglycan-Analogon Heparin mit vergleichbaren Abständen zwischen den anionischen Sulfatgruppen.

    14. Organisch-anorganische Hybride

      Spontaner Aufbau einer organisch-anorganischen Nukleinsäure-Z-DNA-Doppelhelix-Struktur

      Dr. Vladislav Kulikov, Naomi A. B. Johnson, Dr. Andrew Surman, Dr. Marie Hutin, Dr. Sharon M. Kelly, Dr. Mohammed Hezwani, Dr. De-Liang Long, Prof. Gerd Meyer and Prof. Leroy Cronin

      Version of Record online: 30 NOV 2016 | DOI: 10.1002/ange.201606658

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      Halb und halb: Ein einfaches organisch-anorganisches Hybrid aus einem Polyoxometallat (POM) und Guanosinmonophosphat (links) fügt sich spontan zu einer Struktur zusammen, deren Dimensionen jenen der natürlichen linkshändigen Z-Form der DNA (rechts) verblüffend ähnlich sind. Eine komplexe biochemische Maschinerie ist zur Bildung einer Doppelhelix mit einem hohen Grad an Ähnlichkeit zur Z-DNA also nicht erforderlich.

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