Angewandte Chemie

Cover image for Vol. 128 Issue 32

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Chefredakteur: Peter Gölitz, Stellvertreter: Neville Compton, Haymo Ross

Online ISSN: 1521-3757

Associated Title(s): Angewandte Chemie International Edition, Chemistry - A European Journal, Chemistry – An Asian Journal, ChemistryOpen, ChemPlusChem, Zeitschrift für Chemie

  1. Zuschriften

    1. Nitroxyl-Modellkomplexe

      Redox Non-Innocence of Nitrosobenzene at Nickel

      Dr. Subrata Kundu, Prof. Dr. S. Chantal E. Stieber, Dr. Maryline G. Ferrier, Dr. Stosh A. Kozimor, Dr. Jeffery A. Bertke and Prof. Dr. Timothy H. Warren

      Version of Record online: 29 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201605026

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      Die Isolierung und die Charakterisierung zweier ineinander umwandelbarer reduzierter Formen des Nitrosobenzol(PhNO)-Liganden in Bindung an ein NiII-Zentrum zeigen detaillierte Struktur-Reaktivitäts-Beziehungen auf, die an reduzierte Formen von Disauerstoff an einkernigen Zentren erinnern, darunter H-Atomabstraktions-Reaktivität.

    2. Supramolekulare Katalyse

      Reversible Electrochemical Modulation of a Catalytic Nanosystem

      Dr. Flavio della Sala, Dr. Jack L.-Y. Chen, Simona Ranallo, Dr. Denis Badocco, Prof. Dr. Paolo Pastore, Prof. Dr. Francesco Ricci and Prof. Dr. Leonard J. Prins

      Version of Record online: 29 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201605309

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      Reversibel von einer Elektrode freigesetzte Metallionen steuern die Aktivität eines Gold-Nanopartikelkatalysators (siehe Bild). Das System katalysiert die Spaltung von 2-Hydroxypropyl-p-nitrophenylphosphat, bei der die Bildung von p-Nitrophenolat UV/Vis-spektroskopisch verfolgt werden kann.

    3. Trägerfixierte Katalysatoren

      Co3O4 Nanoparticles Supported on Mesoporous Carbon for Selective Transfer Hydrogenation of α,β-Unsaturated Aldehydes

      Dr. Guang-Hui Wang, Xiaohui Deng, Dr. Dong Gu, Dr. Kun Chen, Dr. Harun Tüysüz, Bernd Spliethoff, Hans-Josef Bongard, Dr. Claudia Weidenthaler, Dr. Wolfgang Schmidt and Prof. Dr. Ferdi Schüth

      Version of Record online: 28 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201604673

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      Ein besonders guter Transfer: Fein auf mesoporösem Kohlenstoff verteilte Co3O4-Nanopartikel (ca. 3 nm) wurden mit einer einfachen und skalierbaren Methode hergestellt. Das Produkt zeigt eine exzellente katalytische Leistung bei der Transferhydrierung Furan-basierter α,β-ungesättigter Aldehyde zu ungesättigten Alkoholen mit einer Selektivität >95 % bei vollem Umsatz.

    4. Hybridkomposite

      Engineering of CH3NH3PbI3 Perovskite Crystals by Alloying Large Organic Cations for Enhanced Thermal Stability and Transport Properties

      Wei Peng, Dr. Xiaohe Miao, Valerio Adinolfi, Dr. Erkki Alarousu, Dr. Omar El Tall, Dr. Abdul-Hamid Emwas, Dr. Chao Zhao, Grant Walters, Jiakai Liu, Olivier Ouellette, Dr. Jun Pan, Dr. Banavoth Murali, Prof. Edward H. Sargent, Prof. Omar F. Mohammed and Prof. Osman M. Bakr

      Version of Record online: 28 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201604880

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      Trotz seines großen Ionenradius lässt sich Ethylammonium in den ausführlich untersuchten 3D-Hybridperowskiten CH3NH3PbI3 teilweise gegen Methylammonium austauschen. Das resultierende Material hat eine höhere Kristallsymmetrie und es ist stabiler. Zudem ist die Lebensdauer der Photoladungsträger in den Legierungsperowskiten deutlich verlängert.

    5. Mesoporöse Materialien

      A Mesoporous Superlattice Consisting of Alternately Stacking Interstitial Nanospace within Binary Silica Colloidal Crystals

      Dr. Yoshiyuki Kuroda, Yosuke Shimbo, Prof. Yasuhiro Sakamoto, Prof. Hiroaki Wada and Prof. Kazuyuki Kuroda

      Version of Record online: 28 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201605027

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      Poröse Filme: Die Zusammenlagerung verschieden großer Siliciumdioxid-Nanokügelchen zu binären Kolloidkristallen ergibt ein nanoskaliges Übergitter. Die binären Kolloidkristalle vom CrB-Typ enthalten interstitielle Mesoporen unterschiedlicher Größe, die entlang der Stapelrichtung räumlich getrennt sind. Ein Siliciumsubstrat wurde mit einem ausgerichteten dünnen Film aus diesem Übergitter versehen.

    6. Photokatalyse | Very Important Paper

      Graphitic Carbon Nitride/Nitrogen-Rich Carbon Nanofibers: Highly Efficient Photocatalytic Hydrogen Evolution without Cocatalysts

      Qing Han, Bing Wang, Jian Gao and Prof. Liangti Qu

      Version of Record online: 28 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201605591

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      Vernetzte Fasern: Ein Netzwerk aus mesoporösen Nanofasern von graphitischem C3N4 (g-C3N4) mit in situ eingefügtem, N-reichem Kohlenstoff zeigt eine hohe photokatalytische Aktivität für die Wasserstoffentwicklung unter Bestrahlung mit sichtbarem Licht ohne Kokatalysatoren. Seine Aktivität ist viel höher als die der meisten zuvor berichteten g-C3N4-Photokatalysatoren, selbst in Gegenwart von Pt-Kokatalysatoren.

    7. Cycloisomerisierungen

      Construction of Hexahydrophenanthrenes By Rhodium(I)-Catalyzed Cycloisomerization of Benzylallene-Substituted Internal Alkynes through C−H Activation

      Yasuaki Kawaguchi, Dr. Shigeo Yasuda and Prof. Dr. Chisato Mukai

      Version of Record online: 28 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201605640

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      Hexahydrophenanthrene wurden durch eine Cycloisomerisierung mittels C(sp2)-H-Aktivierung ausgehend von internen Alkinen mit einem Benzylallen-Substituenten erhalten. Die Reaktion verläuft wahrscheinlich über die Bildung eines Rhodabicyclo[4.3.0]-Intermediats, σ-Bindungsmetathese zwischen einer C(sp2)-H-Bindung am Benzolring und der C(sp2)-RhIII-Bindung und Isomerisierung zwischen drei σ-, π- und σ-Allylrhodium(III)-Intermediaten.

    8. Asymmetrische Katalyse

      Copper-Catalyzed Enantioselective Allyl–Allyl Coupling between Allylic Boronates and Phosphates with a Phenol/N-Heterocyclic Carbene Chiral Ligand

      Yuto Yasuda, Prof. Dr. Hirohisa Ohmiya and Prof. Dr. Masaya Sawamura

      Version of Record online: 28 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201605125

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      Neues NHC: Die Kupfer-katalysierte enantioselektive Allyl-Allyl-Kupplung zwischen Allylboronaten und Z-acyclischen oder cyclischen Phosphaten gelingt mithilfe eines neuen chiralen N-heterocyclischen Carbenliganden mit einer phenolischen Hydroxygruppe. Die Reaktion läuft mit außergewöhnlichen SN2′-Regioselektivitäten ab und liefert chirale 1,5-Diene mit einem tertiären stereogenen Zentrum in allylischer/homoallylischer Position.

    9. Eisenkomplexe

      A Bispidine Iron(IV)–Oxo Complex in the Entatic State

      Prof. Dr. Peter Comba, Prof. Dr. Shunichi Fukuzumi, Carsten Koke, Dr. Bodo Martin, Dr. Anna-Maria Löhr and Johannes Straub

      Version of Record online: 28 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201605099

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      FeIV=O-Komplexe mit vier- und fünfzähnigen Bispidinliganden wurden im Hinblick auf eine Korrelation des Redoxpotentials mit der Aktivität in Alkanhydroxylierung und Alkenepoxidierung sowie Thioetheroxygenierung untersucht. Die Redoxpotentiale umfassen einen Bereich von 350 mV, und die Reaktionsgeschwindigkeiten erstrecken sich über 8 Größenordnungen. Der Reaktivitätsunterschied zweier isomerer fünfzähniger Bispidinsysteme beruht auf der Destabilisierung des S=1-Grundzustands eines Ferrylisomers.

    10. Therapeutische Peptide

      A Cyclized Helix-Loop-Helix Peptide as a Molecular Scaffold for the Design of Inhibitors of Intracellular Protein–Protein Interactions by Epitope and Arginine Grafting

      Dr. Daisuke Fujiwara, Hidekazu Kitada, Masahiro Oguri, Toshio Nishihara, Dr. Masataka Michigami, Dr. Kazunori Shiraishi, Dr. Eiji Yuba, Dr. Ikuhiko Nakase, Haeri Im, Sunhee Cho, Dr. Jong Young Joung, Prof. Seiji Kodama, Prof. Kenji Kono, Prof. Sihyun Ham and Prof. Ikuo Fujii

      Version of Record online: 28 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201603230

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      Zwei Ansatzpunkte: Ein cyclisches Helix-Schleife-Helix-Peptid (cyan) dient als Gerüst beim Aufbau von PPI-Inhibitoren durch Epitopmodifizierung (hinsichtlich der Bindungsaktivität) und Argininmodifizierung (für erhöhte Zellgängigkeit). Zur Hemmung von p53-HDM2-Wechselwirkungen wurden das p53-Epitop an die C-terminale Helix und sechs Arg-Reste an die andere Helix angesetzt. Daraus resultierte ein Peptid, das die Zellmembran durchdringt und intrazelluläre PPIs stark inhibiert.

    11. Proteinstrukturen

      Didehydroaspartate Modification in Methyl-Coenzyme M Reductase Catalyzing Methane Formation

      Dr. Tristan Wagner, Jörg Kahnt, Dr. Ulrich Ermler and Dr. Seigo Shima

      Version of Record online: 28 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201603882

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      Neuer Nachbar: Methyl-Coenzym-M-Reduktase katalysiert die reversible Reduktion von Methyl-Coenzym M zu Methan. Nahe dem aktiven Zentrum enthält sie modifizierte Aminosäurereste in Form eines Thioglycins und vier methylierter Aminosäurereste. Die Gegenwart einer neuartigen, posttranslational modifizierten Aminosäure, Didehydroaspartat, in Nachbarschaft zum Thioglycin wurde durch Massenspektrometrie und hochauflösende Röntgenkristallographie nachgewiesen.

    12. Peptidmimetika

      An α-Helix-Mimicking 12,13-Helix: Designed α/β/γ-Foldamers as Selective Inhibitors of Protein–Protein Interactions

      Dr. Claire M. Grison, Dr. Jennifer A. Miles, Dr. Sylvie Robin, Prof. Andrew J. Wilson and Prof. David J. Aitken

      Version of Record online: 28 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201604517

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      α-Helix-Mimetika: α/β/γ-Peptide mit trans-2-Aminocyclobutancarbonsäure (tACBC) als „strukturgebender” β-Aminosäure-Komponente nehmen eine 12,13-helicale Konformation an und können sich als selektive Inhibitoren der p53/hDM2-Wechselwirkung verhalten.

  2. Kurzaufsätze

    1. Trifluormethoxylierung

      Ansätze zur Synthese Trifluormethoxy-substituierter Verbindungen

      Dr. Anis Tlili, Dr. Fabien Toulgoat and Dr. Thierry Billard

      Version of Record online: 28 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201603697

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      1×O, 3×F: Die Trifluormethoxygruppe hat interessante Eigenschaften, jedoch gibt es derzeit nur wenige Methoden für ihre Einführung in organische Verbindungen. In diesem Kurzaufsatz werden einige aktuelle, innovative Strategien für eine solche Einführung beleuchtet. Es sind allerdings noch weitere Entwicklungen erforderlich, um ein umfassendes Repertoire an Trifluormethoxylierungen zur Verfügung stellen zu können.

  3. Zuschriften

    1. Posttranslationale Modifikationen

      Synthesis and Macrodomain Binding of Mono-ADP-Ribosylated Peptides

      Hans A. V. Kistemaker, Dr. Aurelio Pio Nardozza, Prof. Dr. Herman S. Overkleeft, Prof. Dr. Gijs A. van der Marel, Prof. Dr. Andreas G. Ladurner and Dr. Dmitri V. Filippov

      Version of Record online: 28 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201604058

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      Das Drumherum ist wichtig: Eine Reihe mono-ADP-ribosylierter Peptide wurde synthetisiert. Bindungsstudien für diese Peptide mit verschiedenen Makrodomänen zeigten, dass das Peptidfragment um die ADPr-Modifikation herum die Bindungseigenschaften beeinflusst.

    2. Clusterchemie

      Controlling the Adsorption of Carbon Monoxide on Platinum Clusters by Dopant-Induced Electronic Structure Modification

      Piero Ferrari, Prof. Dr. Luis M. Molina, Dr. Vladimir E. Kaydashev, Prof. Dr. Julio A. Alonso, Prof. Dr. Peter Lievens and Prof. Dr. Ewald Janssens

      Version of Record online: 28 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201604269

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      Gasphasenreaktionen: Der Einfluss dotierender Atome auf die Kohlenmonoxidadsorption an kleinen Platinclustern wurde mittels Massenspektrometrie (siehe Bild) und Dichtefunktionalrechnungen untersucht. Die Ergebnisse zeigen eine Korrelation der Dotierstoffkoordination und des vom Dotierstoff abhängigen Ladungstransfers mit der CO-Adsorptionsenergie.

    3. Protonenleitung

      Hydrogen-Bonded Organic Frameworks (HOFs): A New Class of Porous Crystalline Proton-Conducting Materials

      Avishek Karmakar, Rajith Illathvalappil, Bihag Anothumakkool, Arunabha Sen, Partha Samanta, Aamod V. Desai, Dr. Sreekumar Kurungot and Dr. Sujit K. Ghosh

      Version of Record online: 28 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201604534

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      H+-Leitung: Zwei poröse wasserstoffverbrückte organische Gerüstverbindungen (HOFs) bestehend aus Sulfonat- und Guanidiniumgruppen zeigen sehr hohe Protonenleitfähigkeiten (σ) 0.75×10−2 S cm−1 und 1.8×10−2 S cm−1 unter feuchten Bedingungen. Sie weisen außerdem sehr niedrige Aktivierungsenergien auf, und ihre Protonenleitfähigkeit bei Umgebungsbedingungen übertrifft die von anderen porösen kristallinen Materialien wie MOFs und COFs.

    4. Biologische Bildgebung

      Zelluläre Mikroskopie der Poly(ADP-Ribos)ylierung von Proteinen in Echtzeit

      Annette Buntz, Sarah Wallrodt, Eva Gwosch, Michael Schmalz, Dr. Sascha Beneke, Prof. Dr. Elisa Ferrando-May, Prof. Dr. Andreas Marx and Prof. Dr. Andreas Zumbusch

      Version of Record online: 28 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201605282

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      PARylierung live: Ein fluoreszierendes NAD+-Analogon wurde entwickelt, das die direkte Beobachtung des Poly(ADP-Ribose)-Umsatzes in lebenden Zellen nach DNA-Schädigung durch Mikrobestrahlung ermöglicht. In Kombination mit der FLIM-FRET-Mikroskopie stellt es ein leistungsfähiges Werkzeug zur proteinspezifischen Untersuchung sowohl kovalenter als auch nichtkovalenter Wechselwirkungen mit diesem nukleotidbasierten Biopolymer dar.

  4. Titelbilder

    1. You have free access to this content
      Nickel-Catalyzed Reductive Amidation of Unactivated Alkyl Bromides

      Eloisa Serrano and Prof. Ruben Martin

      Version of Record online: 28 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201606539

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      Der mächtige Drache, hier das Sinnbild eines Nickel-Katalysators, greift die Ausgangsmaterialien (Isocyanate und nichtaktivierte Alkylbromide) mit seinen Klauen und verschmilzt sie durch seinen feurigen Atem zu aliphatischen Amiden. R. Martin und E. Serrano zeigen in ihrer Zuschrift (DOI: 10.1002/ange.201605162), dass diese vielseitige Reaktion schon unter milden Bedingungen hoch chemoselektiv abläuft. Die Ouroboros-Pose des Drachen verweist auf den abgeschlossenen Katalysezyklus und die Regenerierung des Ni-Katalysators.

    2. You have free access to this content
      Trapping Aluminum Hydroxide Clusters with Trisilanols during Speciation in Aluminum(III)–Water Systems: Reproducible, Large Scale Access to Molecular Aluminate Models

      Dr. Kapil Shyam Lokare, Nicolas Frank, Dr. Beatrice Braun-Cula, Dr. Itziar Goikoetxea, Prof. Dr. Joachim Sauer and Prof. Dr. Christian Limberg

      Version of Record online: 28 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201606625

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      Ein Ligand wie ein Dreizack pickt frühe Reaktionsintermediate bei der Hydrolyse von AliBu2H heraus. In ihrer Zuschrift (DOI: 10.1002/ange.201604305) nutzen C. Limberg und Mitautoren tripodale Trisilanole, um Aluminiumhydroxid-Aggregate zu stabilisieren, deren Größe mit der Menge an zugesetztem Wasser variiert. Als Bildhintergrund wurde der Berliner Neptunbrunnen gewählt, der ein ähnliches Zusammenspiel von Wasser und Neptuns Dreizack als Allegorie des Liganden zeigt (Bildentwurf: Kapil S. Kalore und Gerd Wallner).

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      Selektive Synthese teilgeschützter unsymmetrischer Biphenole durch reagens- und metallfreie anodische Kreuzkupplung

      Anton Wiebe, Dr. Dieter Schollmeyer, Dr. Katrin M. Dyballa, Prof. Dr. Robert Franke and Prof. Dr. Siegfried R. Waldvogel

      Version of Record online: 28 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201606627

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      Die Verdrillung der Biarylachse wie bei einem Wagenrad führt zu höheren Ausbeuten und Selektivitäten bei der elektrochemischen Kreuzkupplung zu teilweise geschützten 2,2′-Biphenolen. In ihrer Zuschrift (DOI: 10.1002/ange.201604321) berichten S. R. Waldvogel und Mitarbeiter über die erste direkte Synthese von teilweise geschützten unsymmetrischen Biphenolen durch oxidative Kreuzkupplung. Die Kombination der sperrigen Triisopropylsilyl(TIPS)-Gruppe mit 1,1,1,3,3,3-Hexafluorpropan-2-ol als Lösungsmittel verleiht dem nachhaltigen Verfahren ein breites Anwendungsspektrum.

    4. You have free access to this content
      Light-Driven Transport of a Liquid Marble with and against Surface Flows?

      Nikita Kavokine, Dr. Manos Anyfantakis, Dr. Mathieu Morel, Dr. Sergii Rudiuk, Dr. Thomas Bickel and Prof. Dr. Damien Baigl

      Version of Record online: 28 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201606705

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      Flüssigkeitsmurmeln treiben auf Lösungen eines photoempfindlichen Tensids gemäß lichtinduzierter Marangoni-Ströme. D. Baigl et al. beschreiben in ihrer Zuschrift (DOI: 10.1002/ange.201603639), dass die Murmeln sich bei geringer Substratdicke überraschend stromaufwärts bewegen. Diese Bewegung wird von der flussinduzierten Verformung der Flüssigkeitsoberfläche angetrieben, sodass die Schwerkraft die Murmel gegen den Flüssigkeitsstrom vorantreibt, vergleichbar mit einer Rutsche. Dieses Verhalten wird als „Rutscheffekt” bezeichnet.

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      A Nanoarchitecture Based on Silver and Copper Oxide with an Exceptional Response in the Chlorine-Promoted Epoxidation of Ethylene

      Adrian Ramirez, Dr. Jose L. Hueso, Hugo Suarez, Dr. Reyes Mallada, Dr. Alfonso Ibarra, Dr. Silvia Irusta and Prof. Jesus Santamaria

      Version of Record online: 28 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201606755

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      Silbernanostrukturen (dargestellt als Inseln) auf einem Kupferoxid-Träger (dargestellt als Meer) bilden einen hervorragenden Katalysator für die selektive Epoxidierung von Ethylen bei Temperaturen unter 250 °C. J. L. Hueso, J. Santamaria et al. berichten in ihrer Zuschrift (DOI: 10.1002/ange.201603886), dass der Katalysator in einem einzigen Vorbehandlungsschritt mit Chlorpromotoren versetzt werden kann. Das CuO wirkt als Cl-Schwamm und verhindert dadurch weitgehend eine irreversible Vergiftung des Katalysators.

  5. Zuschriften

    1. Schlüssel/Schloss-Kolloide

      Hierarchische Selbstassemblierung dreidimensional gedruckter Schlüssel/Schloss-Kolloide durch Formerkennung

      Thomas Tigges and Dr. Andreas Walther

      Version of Record online: 28 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201604553

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      Designer-Kolloide: Direktes 3D-Laserschreiben ebnet neue Wege für die Herstellung von formanisotropen kolloidalen Schlüssel/Schloss-Bausteinen, die sich hierarchisch von selbst assemblieren und so kolloidale Polymere und flüssigkristalline Domänen bilden.

    2. Alkinylkomplexe

      From Cluster to Polymer: Ligand Cone Angle Controlled Syntheses and Structures of Copper(I) Alkynyl Complexes

      Dr. Xiao-Yong Chang, Dr. Kam-Hung Low, Juan-Yu Wang, Dr. Jie-Sheng Huang and Prof. Dr. Chi-Ming Che

      Version of Record online: 28 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201604762

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      Kernige Cluster: Durch Variation des Platzbedarfs von Alkinylliganden bilden sich ein CuI-Alkinyl-Polymer (Cu) sowie Cluster mit unterschiedlicher Zahl an Kernen (Cu4n, n=2–5). Auf Basis der Kristallstrukturen wird eine Methode für die Messung des Kegelwinkels von Alkinylliganden zur Bewertung ihrer sterischen Eigenschaften vorgeschlagen. Die Zahl der Kerne des Komplexes steigt mit abnehmendem Kegelwinkel des Alkinylliganden.

    3. Reaktionskinetik

      Accelerated Chemical Reactions and Organic Synthesis in Leidenfrost Droplets

      Ryan M. Bain, Christopher J. Pulliam, Fabien Thery and Prof. R. Graham Cooks

      Version of Record online: 28 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201605899

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      Chemische Reaktionen können in schwebenden Leidenfrost-Tröpfchen in Prozessen beschleunigt werden, die der Reaktionsbeschleunigung in durch Elektrospray-Ionisierung generierten geladenen Mikrotröpfchen ähneln. Für mehrere organische Reaktionen wurden so Beschleunigungsfaktoren von 2 bis 50 relativ zu den entsprechenden Umsetzungen in der Volumenphase erzielt.

    4. Modellmembranen

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      Protein Patterns and Oscillations on Lipid Monolayers and in Microdroplets

      Dr. Katja Zieske, Dr. Grzegorz Chwastek and Prof. Dr. Petra Schwille

      Version of Record online: 28 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201606069

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      Minimalistischer Ansatz: Min-Proteine (grün oder rot), räumliche Regulatorproteine der Zellteilung bei Bakterien, und das Zellteilungsprotein FtsZ (blau) wurden in Mikrotröpfchen mit einer Lipidmonoschicht als ein einfaches Modell zellulärer Kompartimentierung verkapselt. Durch Wechselwirkung mit der Lipidmembran an der Tröpfchengrenze sortieren sich die Proteine zu spezifisch lokalisierten und oszillierenden Mustern.

  6. Titelbilder

    1. You have free access to this content
      Realignment of Nanocrystal Aggregates into Single Crystals as a Result of Inherent Surface Stress

      Zhaoming Liu, Dr. Haihua Pan, Genxing Zhu, Yaling Li, Dr. Jinhui Tao, Biao Jin and Prof. Ruikang Tang

      Version of Record online: 28 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201606537

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      Die Selbstanordnung von Nanopartikeln ist ein Schlüsselprozess bei der Bildung von Einkristallen durch aggregationsinduziertes Kristallwachstum. Wie R. Tang und Mitarbeiter in ihrer Zuschrift (10.1002/ange.201603794) mittels hochauflösender Transmissionselektronenmikroskopie nachweisen, aggregieren zunächst Nanopartikel regellos auf der Oberfläche eines vorliegenden Einkristalls. Anschließend drängen Oberflächenkräfte die Kristallkorngrenze vom Kristallinneren an die Oberflächenschicht, um die Anordnung der regellos anhaftenden Nanopartikel zu induzieren, die so schließlich in den Einkristall integriert werden.

  7. Zuschriften

    1. Organosiliciumchemie

      Isolation and Characterization, Including by X-ray Crystallography, of Contact and Solvent-Separated Ion Pairs of Silenyl Lithium Species

      Daniel Pinchuk, Dr. Jomon Mathew, Alexander Kaushansky, Dr. Dmitry Bravo-Zhivotovskii and Prof. Dr. Yitzhak Apeloig

      Version of Record online: 28 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201603640

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      Wandelbar wie ein Chamäleon: R′RC=SiRLi geht bei Lösungsmittelaustausch eine reversible Interkonversion eines lösungsmittelseparierten Ionenpaars und eines Kontaktionenpaars ein. Diese farbänderliche Verbindung wurde ausführlich charakterisiert, einschließlich der Kristallstrukturen.

    2. Kinase-Inhibitoren

      Lungenkrebs: EGFR-Inhibitoren mit hoher Wirksamkeit gegen die therapieresistente L858R/T790M/C797S-Mutante.

      Marcel Günther, Michael Juchum, Dr. Gerhard Kelter, Prof. Dr. Heiner Fiebig and Prof. Dr. Stefan Laufer

      Version of Record online: 28 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201603736

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      Von reversibel zu irreversibel und zurück: Eine neue Klasse von trisubstituierten Imidazolen (siehe Schema) wurde entwickelt, um die EGFR-T790M-Resistenzentwicklung primär über starke nichtkovalente Wechselwirkungen zu überwinden. Im Unterschied zu irreversiblen Inhibitoren der dritten Generation sind sie bis zu 350-fach weniger anfällig für die Cys 797-Mutation und zeigen eine hohe Wirksamkeit in Zellen im niedrigen zweistelligen nm Bereich.

    3. Dynamische Materialien

      Controlling the Localization of Liquid Droplets in Polymer Matrices by Evaporative Lithography

      Dr. Huaixia Zhao, Jiajia Xu, Prof. Guangyin Jing, Dr. Lizbeth Ofelia Prieto-López, Prof. Xu Deng and Dr. Jiaxi Cui

      Version of Record online: 27 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201604868

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      Durch Verdunstungslithographie kann die Lokalisierung von Flüssigkeitströpfchen in einer Silicon-basierten Polymermatrix kontrolliert werden. Wenn die Lösung mit einer Maske bedeckt wird, führt die selektive Verdunstung des Lösungsmittels zu einer Umverteilung der flüssigen und Polymerkomponenten, wodurch ein gemusterter Film mit Tröpfchen-enthaltenden und -freien Regionen entsteht.

    4. Arsenhaltige Heterocyclen

      Klick-Reaktion an der Arsen-Kohlenstoff-Dreifachbindung: Zugang zu einer neuen Klasse arsenhaltiger Heterocyclen

      Dipl.-Chem. Gregor Pfeifer, M. Sc. Martin Papke, B. Sc. Daniel Frost, M. Sc. Julian A. W. Sklorz, M. Sc. Marija Habicht and Prof. Dr. Christian Müller

      Version of Record online: 27 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201605143

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      Ein einfacher Zugang zu einer neuen Klasse arsenhaltiger Heterocyclen wurde mithilfe der [3+2]-Cycloaddition zwischen einem Arsaalkin und einem organischen Azid erreicht. Die Bildung des bis dato unbekannten, luft- und wasserstabilen Triazaarsols konnte röntgenographisch abgesichert werden (siehe Bild; blau N). Ein Vergleich mit Triazaphospholen gibt Einblicke in strukturelle und elektronische Eigenschaften dieser Fünfringsysteme.

    5. N-Heterocyclen

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      Diverse N-Heterocyclic Ring Systems via Aza-Heck Cyclizations of N-(Pentafluorobenzoyloxy)sulfonamides

      Ian R. Hazelden, Dr. Xiaofeng Ma, Dr. Thomas Langer and Dr. John F. Bower

      Version of Record online: 27 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201605152

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      Aza-Heck-Cyclisierungen, die durch oxidative Addition der N-O-Bindung von N-(Pentafluorbenzoyloxy)sulfonamiden an Pd0-Katalysatoren ausgelöst werden, bieten direkten Zugang zu verschiedenen N-heterocyclischen Ringsystemen (18 Beispiele, 42–91 % Ausbeute). Die Umsetzung ist erst die zweite bislang beschriebene Klasse von Aza-Heck-Reaktionen.

    6. Biomimetische Synthese | Very Important Paper

      Biomimetic Total Synthesis of Hyperjapones A–E and Hyperjaponols A and C

      Hiu C. Lam, Justin T. J. Spence and Dr. Jonathan H. George

      Version of Record online: 27 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201606091

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      Chemische Nachahmung: Eine biomimetische oxidative Hetero-Diels-Alder-Reaktion wurde in der Totalsynthese der Hyperjapone A–E eingesetzt. Die chemische Nachahmung des postulierten Biosynthesewegs für die Umwandlung von Hyperjapon A in Hyperjaponol C ermöglichte eine kurze Totalsynthese von Hyperjaponol C in nur vier Stufen.

    7. Ribozyme

      High-Throughput Mutational Analysis of a Twister Ribozyme

      Dr. Shungo Kobori and Prof. Dr. Yohei Yokobayashi

      Version of Record online: 27 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201605470

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      Über Sequenzierung zum Ribozymassay: Mithilfe von tiefer Sequenzierung wurde die Aktivität des selbstspaltenden Ribozyms und aller seiner Einzel- und Doppelmutanten (insgesamt 10 296) bestimmt. Die so erhaltene Mutationslandschaft offenbart interessante Merkmale.

  8. Aufsätze

    1. Solargetriebene Wasserspaltung

      Modellierung, Simulation und Implementierung von Zellen für die solargetriebene Wasserspaltung

      Dr. Chengxiang Xiang, Dr. Adam Z. Weber, Prof. Shane Ardo, Dr. Alan Berger, YiKai Chen, Prof. Robert Coridan, Dr. Katherine T. Fountaine, Prof. Sophia Haussener, Prof. Shu Hu, Dr. Rui Liu, Prof. Nathan S. Lewis, Dr. Miguel A. Modestino, Dr. Matthew M. Shaner, Prof. Meenesh R. Singh, Dr. John C. Stevens, Dr. Ke Sun and Dr. Karl Walczak

      Version of Record online: 27 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201510463

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      Die durch Modellierung und Simulation geleitete Entwicklung integrierter solargetriebener Wasserspaltungszellen hat in den letzten Jahren große Fortschritte gemacht. Mehrdimensionale Multiphysikmodelle haben Leitlinien für das Design von Halbleitern, Elektrokatalysatoren, flüssigen Elektrolyten und Membranelektrolyten geliefert. Dieser Aufsatz diskutiert die hieraus resultierenden Leitprinzipien und wesentlichen Erkenntnisse.

  9. Zuschriften

    1. Bromproduktion

      Elemental Bromine Production by TiO2 Photocatalysis and/or Ozonation

      Dr. Francesco Parrino, Prof. Giovanni Camera Roda, Prof. Vittorio Loddo and Prof. Leonardo Palmisano

      Version of Record online: 27 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201603635

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      Eine signifikante Brombildung wurde beobachtet, wenn saure Bromidlösungen mit einem TiO2-Photokatalysator und/oder Ozon behandelt wurden. Dabei wurden Bromselektivitäten bis ca. 85 % mit einer entsprechenden Atommassenbilanz erhalten. Das Verfahren kann im Labor- oder Industriemaßstab als eine kostengünstige, sichere und umweltverträgliche Alternative zu derzeitigen Produktionsmethoden Anwendung finden.

    2. Grenzflächenfilme

      Design of Highly Stable Echogenic Microbubbles through Controlled Assembly of Their Hydrophobin Shell

      Dr. Lara Gazzera, Dr. Roberto Milani, Dr. Lisa Pirrie, Dr. Marc Schmutz, Christian Blanck, Prof. Giuseppe Resnati, Prof. Pierangelo Metrangolo and Dr. Marie Pierre Krafft

      Version of Record online: 27 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201603706

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      Ein gasförmiger Fluorkohlenwasserstoff verhindert in zweidimensionalen Filmen des Hydrophobins HFBII den Übergang vom flüssigen zum festen Zustand. Dieses neue Phänomen ermöglicht die Herstellung größenkontrollierter, stabiler und echogener HFBII-Mikrobläschen mit Potenzial für die Ultraschallbildgebung.

    3. Naturstoffe

      Discovery and Total Synthesis of Streptoaminals: Antimicrobial [5,5]-Spirohemiaminals from the Combined-Culture of Streptomyces nigrescens and Tsukamurella pulmonis

      Dr. Ryosuke Sugiyama, Dr. Shinichi Nishimura, Dr. Taro Ozaki, Dr. Shumpei Asamizu, Prof. Dr. Hiroyasu Onaka and Prof. Dr. Hideaki Kakeya

      Version of Record online: 27 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201604126

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      Mehr als die Summe der Teile: Neue antimikrobielle Substanzen wurden auf zweierlei Weise entdeckt, und zwar mithilfe der Methode kombinierter Kulturen sowie durch massenspektrometrische Analyse von Molekülsignaturen.

    4. Molekulare Elektronik

      Observation of Charge Separation and Space-Charge Region in Single-Crystal P3HT/C60 Heterojunction Nanowires

      Dr. Kyung Sun Park, Ki Seok Lee, Jangmi Baek, Lynn Lee, Byung Hee Son, Dr. Yong-Eun Koo Lee, Prof. Yeong Hwan Ahn, Prof. Won Il Park, Prof. Youngjong Kang and Prof. Myung M. Sung

      Version of Record online: 27 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201603961

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      Direkter Draht: Einkristalline organische P3HT/C60-Nanodrähte mit p-n-Heteroübergang und gut definierter Übergangsregion wurden durch Tintenstrahl-gestützten Nanotransferdruck hergestellt und dazu verwendet, mittels Rasterphotostrommikroskopie die Ladungstrennung und Abmessungen der Raumladungszone in der Übergangsregion beim Anlegen externer elektrischer Felder direkt zu beobachten.

    5. C-C-Kreuzkupplung

      Cobalt-Catalyzed Oxidative C−H/C−H Cross-Coupling between Two Heteroarenes

      Guangying Tan, Shuang He, Xiaolei Huang, Xingrong Liao, Yangyang Cheng and Prof. Dr. Jingsong You

      Version of Record online: 27 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201604580

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      Ein zweizähniger 8-Chinolinyl-Ligand unterstützt die Cobalt-katalysierte Titelreaktion zwischen zwei (Hetero)Arenen, die eine breite Auswahl von Substraten umsetzt und zahlreiche empfindliche funktionelle Gruppen toleriert. Erste mechanistische Studien deuten auf einen Ein-Elektronen-Transfer hin.

  10. Aufsätze

    1. Elektrokatalyse

      Kohlenstoffbasierte Metallfreie Katalysatoren für die Elektrokatalyse jenseits der ORR

      Dr. Chuangang Hu and Prof. Liming Dai

      Version of Record online: 27 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201509982

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      Gefragte Alternativen: Metallfreie Katalysatoren auf Kohlenstoffbasis werden als Ersatz für Edelmetall- oder Metalloxid-Katalysatoren bei der Sauerstoffreduktion in Brennstoffzellen, der Sauerstoffentwicklung (OER) in Metall-Luft-Batterien und der Wasserstoffentwicklung (HER) der Wasserspaltung intensiv erforscht. Dieser Aufsatz beschäftigt sich mit neuen Entwicklungen in diesem Bereich mit Schwerpunkt auf der OER und HER.

  11. Zuschriften

    1. Chirale Kohlenstoffnanoröhren

      Formation of Coaxial Nanocables with Amplified Supramolecular Chirality through an Interaction between Carbon Nanotubes and a Chiral π-Gelator

      Balaraman Vedhanarayanan, Vishnu S. Nair, Dr. Vijayakumar C. Nair and Prof. Dr. Ayyappanpillai Ajayaghosh

      Version of Record online: 27 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201605354

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      Nanoröhrenkabel: Die Wechselwirkung eines chiralen π-Gelbildners mit Kohlenstoffnanoröhren (CNTs) führte zu einer 20-fachen Verstärkung der molekularen Chiralität weit unterhalb der kritischen Aggregationskonzentration. Die helikale Wicklung der Gelbildnermoleküle um die Nanoröhren ergibt helikale Fasern aus individuell umwickelten und koaxial ausgerichteten CNTs (siehe Bild).

    2. Manganchalkogenide

      Giant Pressure-Driven Lattice Collapse Coupled with Intermetallic Bonding and Spin-State Transition in Manganese Chalcogenides

      Dr. Yonggang Wang, Dr. Ligang Bai, Ting Wen, Dr. Liuxiang Yang, Huiyang Gou, Yuming Xiao, Paul Chow, Prof. Michael Pravica, Wenge Yang and Prof. Yusheng Zhao

      Version of Record online: 27 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201605410

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      Unter Druck: Ein Gitterkollaps großen Ausmaßes während des druckgetriebenen Phasenübergangs in Manganchalkogeniden geht einher mit der Bildung von Metall-Metall-Bindungen und einem Übergang von hohem zu niedrigem Spinzustand.

    3. Lithium-Schwefel-Batterien

      Enhanced Performance of a Lithium–Sulfur Battery Using a Carbonate-Based Electrolyte

      Zhixin Xu, Prof. Jiulin Wang, Prof. Jun Yang, Xiaowei Miao, Prof. Renjie Chen, Ji Qian and Rongrong Miao

      Version of Record online: 27 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201605931

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      Energiespeicherung: Eine Lithium-Schwefel-Batterie mit einem Carbonat-basierten Elektrolyt wurde entwickelt, der nicht nur die Herausforderungen der Zyklierbarkeit und der Lebensdauer an der Lithiumanode meistert, sondern auch perfekt zur pyrolisierten Polyacrylnitril-Schwefel-Kompositelektrode passt. Das System zeigt außergewöhnliche elektrochemische Leistungen (siehe Bild).

    4. Photoredoxkatalyse

      Ein Molybdän(0)-Isocyanid-Komplex als Ru(2,2′-Bipyridin)32+-Analogon: ein starkes Reduktionsmittel für die Photoredoxkatalyse

      Laura A. Büldt, Dr. Xingwei Guo, Dr. Alessandro Prescimone and Prof. Dr. Oliver S. Wenger

      Version of Record online: 27 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201605571

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      Der erste homoleptische Mo0-Komplex mit chelatisierenden Isocyanidliganden wurde untersucht. Dieser chemisch robuste Komplex weist langlebige 3MLCT-Lumineszenz auf und ist ein deutlich stärkeres Photoreduktionsmittel als Edelmetall-basierte d6-Metall-Diimine. Sein Anwendungspotential als Photoredoxsensibilisator wird anhand der Umlagerung eines Acylcyclopropans zu einem 2,3-Dihydrofuran demonstriert.

    5. Einzelmolekülmagnete

      A Low-Symmetry Dysprosium Metallocene Single-Molecule Magnet with a High Anisotropy Barrier

      Dr. Thomas Pugh, Dr. Nicholas F. Chilton and Prof. Dr. Richard A. Layfield

      Version of Record online: 27 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201604346

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      Kramers gegen Kramers: Ein Einzelmolekülmagnet (SMM), der Metallocen-Einheiten und Dysprosium-Zentren mit Isocarbonyl-Liganden enthält, wurde unter Verwendung einer magnetostrukturellen Korrelation entwickelt. Der SMM hat eine sehr hohe Anisotropiebarriere von 662 cm−1, wobei eine Umkehrung der Magnetisierung über die vierten, fünften und sechsten angeregten Kramers-Dubletts erfolgt.

    6. Borhydridschichten

      Two-Dimensional Boron Hydride Sheets: High Stability, Massless Dirac Fermions, and Excellent Mechanical Properties

      Yalong Jiao, Fengxian Ma, Prof. John Bell, Dr. Ante Bilic and Prof. Aijun Du

      Version of Record online: 27 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201604369

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      In einem Versuch zur Stabilisierung von 2D-Borschichten wurden Dichtefunktionaltheorie und eine Suche nach dem globalen Minimum mit der Methode der Partikelschwarmoptimierung genutzt, um vier stabile 2D-Borhydridschichten (C2/m, Pbcm, Cmmm und Pmmn) vorherzusagen. Alle vier sind dynamisch stabil und zeigen Dirac-Kegel mit masselosen Dirac-Fermionen. Die Fermi-Geschwindigkeiten für die Pbcm- und Cmmm-Strukturen sind sogar höher als für Graphen.

    7. Membranproteine

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      The Molecular Mechanism of P2Y1 Receptor Activation

      Dr. Shuguang Yuan, Dr. H. C. Stephen Chan, Prof. Horst Vogel, Prof. Slawomir Filipek, Prof. Raymond C. Stevens and Prof. Krzysztof Palczewski

      Version of Record online: 27 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201605147

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      Bindet der Agonist ADP an den G-Protein-gekoppelten Rezeptor P2Y1R, so induziert er die Öffnung eines ionischen Verschlusses. Dadurch vergrößert er die zugängliche Oberfläche, sodass Wasser in die Bindetasche einströmen kann. Das Rotamer des hoch konservierten Y3247.53 wirkt als molekularer Schalter, der einen kontinuierlichen Wasserkanal im Rezeptorinneren erzeugen und P2Y1R aktivieren kann.

    8. Anellierte Ringsysteme

      Total Syntheses of Juglorescein and Juglocombins A and B

      Shogo Kamo, Kai Yoshioka, Prof. Dr. Kouji Kuramochi and Prof. Dr. Kazunori Tsubaki

      Version of Record online: 27 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201604765

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      Bioinspirierte Dimerisierung: Totalsynthesen der natürlichen Naphthochinon-Dimere Juglorescein sowie Juglocombin A und B gelangen über eine bioinspirierte Dimerisierungsreaktion. Aus bekannten Startmaterialien wurde Juglorescein in neun Stufen in 11 % Gesamtausbeute hergestellt, und das gemeinsame Derivat von Juglocombin A und B wurde in 14 Stufen und 3 % Gesamtausbeute synthetisiert. Die relativen und absoluten Konfigurationen der Verbindungen wurden bestimmt.

    9. Metall-Träger-Wechselwirkungen

      Ultrastable Hydroxyapatite/Titanium-Dioxide-Supported Gold Nanocatalyst with Strong Metal–Support Interaction for Carbon Monoxide Oxidation

      Hailian Tang, Dr. Fei Liu, Jiake Wei, Dr. Botao Qiao, Dr. Kunfeng Zhao, Yang Su, Dr. Changzi Jin, Dr. Lin Li, Prof. Jingyue (Jimmy) Liu, Prof. Junhu Wang and Prof. Tao Zhang

      Version of Record online: 27 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201601823

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      Teilweise bedeckt und trägerfixiert: Ein sehr stabiler Goldnanokatalysator wurde durch Einstellen der starken Wechselwirkung zwischen den Goldnanopartikeln (Gold-NPs) und dem Trägermaterial aus Titandioxid und Hydroxylapatit (HAP) hergestellt (siehe Bild). Die Gold-NPs sind an der Grenzfläche des TiO2/HAP-Trägers lokalisiert und bilden verankerte und teilweise bedeckte aktive Gold-NPs.

    10. NMR-Spektroskopie

      Hochauflösende NMR-spektroskopische Bestimmung der dynamischen Struktur von Membranproteinen

      Dr. Mariusz Jaremko, Dr. Łukasz Jaremko, Dr. Saskia Villinger, Christian D. Schmidt, Prof. Dr. Christian Griesinger, Dr. Stefan Becker and Prof. Dr. Markus Zweckstetter

      Version of Record online: 27 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201602639

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      Entspann dich! Mithilfe von 15N-Spinrelaxation lässt sich die dreidimensionale Struktur komplexer Membranproteine ermitteln. Die von Relaxationsraten abgeleitete Struktur des humanen spannungsabhängigen Anionenkanals zeigt einzigartige Merkmale eines anisotrop geformten Fasses mit einer fest verankerten N-terminalen Helix.

    11. Nanopartikel-Analytik

      Simultane Bestimmung spektraler Eigenschaften und Größen von multiplen Partikeln in Lösung mit Subnanometer-Auflösung

      Assist. Prof. Engin Karabudak, Dr. Emre Brookes, Dr. Vladimir Lesnyak, Prof. Dr. Nikolai Gaponik, Prof. Dr. Alexander Eychmüller, Johannes Walter, Dr. Doris Segets, Prof. Wolfgang Peukert, Dr. Wendel Wohlleben, Assoc. Prof. Borries Demeler and Prof. Dr. Helmut Cölfen

      Version of Record online: 27 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201603844

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      Ohne Aufreinigung und Fraktionierung können Partikelgrößen in Lösung mit Sub-nm-Auflösung ermittelt werden. Mithilfe einer analytischen Ultrazentrifuge, die mit einem neuartigen Multiwellenlängendetektor ausgestattet ist, werden dabei während der hydrodynamischen Trennung einer Mischung simultan UV/Vis-Spektren gemessen. Die Leistungsfähigkeit der Methode wird durch die Charakterisierung von CdTe-Nanopartikeln verdeutlicht.

    12. Keramikmembran

      Eine zweiphasige Keramikmembran mit extrem hohem Wasserstoff-Fluss durch Entmischung einer keramischen Vorstufe

      Shunfan Cheng, Yanjie Wang, Libin Zhuang, Dr. Jian Xue, Dr. Yanying Wei, Prof. Armin Feldhoff, Prof. Jürgen Caro and Prof. Haihui Wang

      Version of Record online: 27 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201604035

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      Selbstentmischung: Eine zweiphasige keramische Kompositmembran aus je 50 Mol-% der Perowskite BaCe0.85Fe0.15O3−δ und BaCe0.15Fe0.85O3−δ bildet sich durch Entmischen von BaCe0.5Fe0.5O3−δ beim Kalzinieren. Die erstgenannte Perowskitphase bildet ein Perkolationsnetzwerk für vorzugsweise Protonen, die zweite eines für Elektronen. Die Kompositkeramik zeigt einen extrem hohen Wasserstoff-Fluss. Dieses Prinzip ist auch auf die Synthese anderer Keramiken anwendbar.

    13. Alken-Hydroxylierung

      Highly Enantioselective Iron-Catalyzed cis-Dihydroxylation of Alkenes with Hydrogen Peroxide Oxidant via an FeIII-OOH Reactive Intermediate

      Dr. Chao Zang, Dr. Yungen Liu, Dr. Zhen-Jiang Xu, Chun-Wai Tse, Dr. Xiangguo Guan, Jinhu Wei, Dr. Jie-Sheng Huang and Prof. Dr. Chi-Ming Che

      Version of Record online: 26 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201603410

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      Reichlich vorhandene Zutaten: Die [FeII(L)(OTf)2]-katalysierte asymmetrische cis-Dihydroxylierung von Alkenen in begrenzender Menge mit H2O2 als terminalem Oxidationsmittel liefert cis-Diole in bis zu 99.8 % ee und 85 % Ausbeute. Diese „[FeII(L)(OTf)2]+H2O2”-Methode kann auf elektronenarme und -reiche Alkene angewendet werden, und mechanistische Studien verweisen auf einen chiralen [FeIII(L)(OOH)]2+-Komplex als aktive Spezies.

    14. Graphenoxid

      Synthesis of Graphene Oxide by Oxidation of Graphite with Ferrate(VI) Compounds: Myth or Reality?

      Prof. Dr. Zdeněk Sofer, Jan Luxa, Dr. Ondřej Jankovský, Prof. Dr. David Sedmidubský, Dr. Tomáš Bystroň and Prof. Dr. Martin Pumera

      Version of Record online: 26 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201603496

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      Ferrat und Argwohn: Eine Oxidation von Graphit durch Ferrat(VI) ist, entgegen früheren Behauptungen, wegen dessen schneller Zersetzung in saurer Umgebung nicht möglich. Jegliche Oxidation, die bei Verwendung von käuflichem Kaliumferrat(VI) auftritt, wird in Wirklichkeit durch Verunreinigungen verursacht.

    15. Cycloadditionen

      [5+2] Cycloaddition of 2-(2-Aminoethyl)oxiranes with Alkynes via Epoxide Ring-Opening: A Facile Access to Azepines

      Chao Hu, Ren-Jie Song, Ming Hu, Yuan Yang, Prof. Dr. Jin-Heng Li and Prof. Dr. Shenglian Luo

      Version of Record online: 26 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201604679

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      Zugriff auf alle Azepine: Ein durch FeCl3 und BF3⋅OEt2 kokatalysierte Hetero-[5+2]-Cycloaddition von 2-(2-Aminoethyl)oxiranen mit Alkinen wird vorgestellt. Die Methode bietet einen schnellen und praktischen Zugang zu 2,3-Dihydro-1H-azepinen mit exzellenter Chemo- und Regiokontrolle. Die Reaktion ist einfach, hat einen breiten Substratbereich und toleriert zahlreiche funktionelle Gruppen.

    16. Atmosphärenchemie

      Organosulfate Formation through the Heterogeneous Reaction of Sulfur Dioxide with Unsaturated Fatty Acids and Long-Chain Alkenes

      Dr. Monica Passananti, Dr. Lingdong Kong, Dr. Jing Shang, Dr. Yoan Dupart, Dr. Sébastien Perrier, Prof. Jianmin Chen, Prof. D. James Donaldson and Dr. Christian George

      Version of Record online: 26 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201605266

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      Atmosphärisch: Schwefeldioxid reagiert mit einer Bandbreite von Fettsäuren und langkettigen Alkenen zu Organoschwefelprodukten. Diese Reaktion, die selbst in Gegenwart von Ozon stattfindet, wird durch Bestrahlung mit Licht verstärkt. Die Produkte haben die gleiche Zusammensetzung wie Organoschwefelverbindungen, die in atmosphärischen Aerosolen nachgewiesen wurden.

    17. Anellierungen

      Pyrenes, Peropyrenes, and Teropyrenes: Synthesis, Structures, and Photophysical Properties

      Dr. Wenlong Yang, Dr. Jorge H. S. K. Monteiro, Prof. Ana de Bettencourt-Dias, Prof. Vincent J. Catalano and Prof. Wesley A. Chalifoux

      Version of Record online: 26 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201604741

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      Pyrene mit Dreh: Die Synthese von löslichen Pyrenen, Peropyrenen und Teropyrenen durch zwei- und vierfache Benzanellierung wurde in Gegenwart einer Brønsted-Säure durchgeführt. Die Verbindungen zeigen eine erwartete Rotverschiebung der Absorption und Emission als Funktion der Konjugationslänge mit Quantenausbeuten von bis zu 62 %. Die röntgenkristallographische Analyse offenbart eine erhebliche Verdrehung des aromatischen Kerns.

    18. Nanostrukturen

      Formation and Reversible Morphological Transition of Bicontinuous Nanospheres and Toroidal Micelles by the Self-Assembly of a Crystalline-b-Coil Diblock Copolymer

      David Presa-Soto, Prof. Gabino A. Carriedo, Dr. Raquel de la Campa and Dr. Alejandro Presa Soto

      Version of Record online: 26 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201605317

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      Zwei komplexe Nanostrukturen wurden durch die Selbstorganisation eines Diblockcopolymers mit kristallinem und verknäueltem Block in THF ohne Additive synthetisiert. Die beiden Morphologien, bikontinuierlich und toroidal, unterliegen einem reversiblen Übergang, der durch Änderung der Polymerkonzentration ausgelöst wird (siehe Bild). Die endgültige Morphologie der Aggregate wird durch die Anordnung der kernbildenden Polymerblöcke bestimmt.

  12. Nachrichten

  13. Zuschriften

    1. Lichtstreudetektion | Hot Paper

      Label-Free Analysis of Single Viruses with a Resolution Comparable to That of Electron Microscopy and the Throughput of Flow Cytometry

      Ling Ma, Dr. Shaobin Zhu, Ye Tian, Wenqiang Zhang, Shuo Wang, Chaoxiang Chen, Dr. Lina Wu and Prof. Dr. Xiaomei Yan

      Version of Record online: 26 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201603007

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      Virusdetektion: Ein selbstgebautes, hoch empfindliches Durchflusszytometer ermöglicht die genaue Quantifizierung der elastisch gestreuten Lichtintensität von einzelnen viralen Partikeln mit mindestens 27 nm Durchmesser. Diese markierungsfreie Methode generiert binnen 2–3 Minuten ein statistisch verlässliches Größenverteilungsprofil, und eine Mischung der Bakteriophagen M13, T7, λ und PP01 konnte mit Basislinienauflösung analysiert werden.

    2. Elektrochemie

      Cation Intercalation in Manganese Oxide Nanosheets: Effects on Lithium and Sodium Storage

      Ke Lu, Dr. Ziyu Hu, Prof. Zhonghua Xiang, Jizhen Ma, Bin Song, Prof. Jintao Zhang and Prof. Houyi Ma

      Version of Record online: 26 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201605102

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      Qual der Wahl: Mehrere MxMnO2-Kathoden (M=Li, Na, K, Mg oder Co) mit einer Sandwich-Struktur wurden durch die Selbstorganisation von Manganoxid-Nanoschichten mit diesen Metallionen erhalten. Die interkalierten Kationen beeinflussen die Kapazität und Zyklierbarkeit dieser Kathoden bei der Lithium- und Natriumspeicherung.

    3. Phasenumwandlungen | Very Important Paper

      Micropatterning of the Ferroelectric Phase in a Poly(vinylidene difluoride) Film by Plasmonic Heating with Gold Nanocages

      Jianhua Li, Miaoxin Yang, Xiaojun Sun, Dr. Xuan Yang, Dr. JiaJia Xue, Dr. Chunlei Zhu, Prof. Hong Liu and Prof. Younan Xia

      Version of Record online: 26 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201605405

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      β wird α: Eine sehr geringe Menge an Au-Nanokäfigen wurde in einen dünnen Polymerfilm eingearbeitet, um eine Plasmonen-unterstützte Phasenumwandlung auszulösen, durch die der freistehende ferroelektrische Film innerhalb weniger Sekunden mit geordneten Domänen versehen wurde. Die ferroelektrischen Domänen mit strukturierter Anordnung könnten als diskrete Pixel in der IR-Bildgebung dienen.

    4. Durchflusschemie

      Continuous-Flow Synthesis of Biaryls by Negishi Cross-Coupling of Fluoro- and Trifluoromethyl-Substituted (Hetero)arenes

      Dr. Stefan Roesner and Prof. Dr. Stephen L. Buchwald

      Version of Record online: 26 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201605584

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      Eine hoch regioselektive Funktionalisierung von Fluor- und Trifluormethyl-substituierten Arenen und Pyridinen unter Durchflussbedingungen wird beschrieben. Diese Methode verbindet eine gesteuerte Lithiierung, eine Zinkierung und eine Negishi-Kreuzkupplung in einem einzigen Prozess für die Synthese vielfältig funktionalisierter, pharmazeutisch relevanter Biaryle.

    5. Proteinionisation

      Multiple Ionization of Free Ubiquitin Molecular Ions in Extreme Ultraviolet Free-Electron Laser Pulses

      Dr. Thomas Schlathölter, Dr. Geert Reitsma, Dmitrii Egorov, Dr. Olmo Gonzalez-Magaña, Dr. Sadia Bari, Leon Boschman, Dr. Erwin Bodewits, Dr. Kirsten Schnorr, Georg Schmid, Dr. Claus Dieter Schröter, Dr. Robert Moshammer and Prof. Dr. Ronnie Hoekstra

      Version of Record online: 25 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201605335

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      Mehrfachionisation: Die Bestrahlung von Ubiquitin in der Gasphase mit intensiven Femtosekundenpulsen aus einem Freie-Elektronen-Laser im extremen UV bewirkt die nahezu simultane Entfernung vieler Elektronen. Bevor die eingestrahlte Anregungsenergie äquilibriert, führen lokalisierte Fragmentierungsprozesse an den Ionisationsorten zur Bildung von Immoniumionen.

    6. Schichtförmige Hybridmaterialien

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      Single-Layered Hybrid Materials Based on 1D Associated Metalorganic Nanoribbons for Controlled Release of Pheromones

      José María Moreno, Dr. Ismael Navarro, Dr. Urbano Díaz, Prof. Jaime Primo and Prof. Avelino Corma

      Version of Record online: 22 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201602215

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      Pheromon-Einlagerung: Schichtförmige organisch-anorganische Materialien auf Basis geordneter Ni-Nanobänder, die durch Alkylarylmonocarboxylat-Spacer senkrecht zu den anorganischen 1D-Ketten voneinander getrennt sind, wirken als Matrix für die kontrollierte Freisetzung von Pheromonen für den umweltverträglichen Pflanzenschutz.

    7. Ersatzmaterialien für Kunststoffe | Hot Paper

      Hydrogele aus amorphem Calciumcarbonat und Polyacrylsäure: bioinspirierte Materialien für “Mineral-Kunststoffe”

      Dr. Shengtong Sun, Li-Bo Mao, Zhouyue Lei, Prof. Dr. Shu-Hong Yu and Prof. Dr. Helmut Cölfen

      Version of Record online: 22 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201602849

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      Formbar, dehnbar und recyclierbar sind (thermochrome) supramolekulare Hybrid-Hydrogele, die auf Basis von amorphem Calciumcarbonat hergestellt wurden. Diese Hydrogele bilden beim Trocknen reversibel feste transparente Filme. Das plastische Material könnte in Zukunft klassische Kunststoffe ersetzen und dadurch zur Lösung von Umweltproblemen beitragen.

    8. Carbonylierung

      Carbonylation of Difluoroalkyl Bromides Catalyzed by Palladium

      Hai-Yang Zhao, Zhang Feng, Zhiji Luo and Prof. Dr. Xingang Zhang

      Version of Record online: 22 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201605380

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      CO-Einschub: Eine Palladium-katalysierte Carbonylierung von Difluoralkylhalogeniden zur Bildung von Ketonen wurde entwickelt (siehe Bild). Die erhaltenen Difluoralkylketone sind vielseitige Bausteine für die Synthese von fluorierten Verbindungen.

    9. Naturstoffsynthese

      The Enantioselective Total Synthesis of Exochomine

      Alison X. Gao, Dr. Tomoaki Hamada and Prof. Dr. Scott A. Snyder

      Version of Record online: 22 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201604744

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      Anspruchsvolle Chiralität: Eine Synthesestrategie für die Verknüpfung zweier verschiedener Molekülhälften mit einem Stereozentrum am Verknüpfungspunkt gab Zugang zum Alkaloid Exochomin in 16 Stufen. Schlüsselschritte sind die Funktionalisierung einer gehinderten Iminiumvorstufe, eine einzigartige Aldol-basierte Kupplungskaskade und ein robustes Verfahren für die 1,4-Reduktion in einer gehinderten Umgebung, in der zahlreiche Nebenreaktionen auftreten können.

    10. Fischer-Tropsch-Synthese

      Highly Tunable Selectivity for Syngas-Derived Alkenes over Zinc and Sodium-Modulated Fe5C2 Catalyst

      Peng Zhai, Cong Xu, Dr. Rui Gao, Dr. Xi Liu, Mengzhu Li, Weizhen Li, Xinpu Fu, Prof. Chunjiang Jia, Jinglin Xie, Ming Zhao, Dr. Xiaoping Wang, Prof. Yong-Wang Li, Prof. Qianwen Zhang, Prof. Xiao-Dong Wen and Prof. Ding Ma

      Version of Record online: 22 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201603556

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      Die direkte Synthese von Olefinen mithilfe von Fe-Katalysatoren ist Teil des klassischen Fischer-Tropsch-Prozesses. Eine Na-Dotierung von Fe-Katalysatoren verändert die elektronische Struktur der Oberfläche und fördert damit die CO-Aktivierung sowie die Desorption von Produkten. Zugleich unterdrückt sie die Hydrierung von Doppelbindungen. Ein Na-modulierter Katalysator ist besonders selektiv für Alkene (besonders C5+).

  14. Titelbilder

    1. You have free access to this content
      Divergente Koordinationschemie: Parallele Synthese von [2×2]-Eisen(II)-Gitterkomplextautokonformeren

      Dr. Bernhard Schäfer, Dr. Jean-François Greisch, Dr. Isabelle Faus, Dr. Tilmann Bodenstein, Dr. Ivan Šalitroš, Dr. Olaf Fuhr, Priv.-Doz. Dr. Karin Fink, Prof. Dr. Volker Schünemann, Prof. Dr. Manfred M. Kappes and Prof. Dr. Mario Ruben

      Version of Record online: 22 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201606094

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      Divergente Koordinationschemie kommt durch zwei parallel synthetisierte tautoisomere FeII4L4-Tetramere zum Ausdruck, die sich stark in ihrem magnetischen Verhalten unterscheiden. M. Ruben et al. berichten in ihrer Zuschrift (10.1002/ange.201603916), wie die Tautomerisierung eines homoditopischen Liganden im Verlauf der Koordination von FeII-Ionen zur Entstehung von sowohl Diversität als auch Komplexität auf molekularer Ebene führt. Die im Hintergrund gezeigte Asura-Statue aus dem Jahr 734, zu sehen in Kōfuku-ji, Nara, Japan, symbolisiert mit ihren drei Gesichtern und sechs Armen den chaosschöpfenden Zwiespalt zwischen Gut und Böse in einer immer komplexer werdenden Welt.

  15. Aufsätze

    1. Sensoren

      Einzelmolekül-Sensoren: Herausforderungen und Möglichkeiten für die quantitative Analyse

      Prof. J. Justin Gooding and Katharina Gaus

      Version of Record online: 22 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201600495

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      Fortschritte in der Messtechnik ermöglichten eine schrittweise Verringerung von Probengrößen, sodass heute Einzelmolekül-Messungen zu den gängigen Methoden gehören. Erwartet wird nun eine neue Generation von Sensoren, mithilfe derer vielzählige Einzelmolekül-Ereignisse zur quantitativen Analyse genutzt werden können. Herausforderungen, Möglichkeiten und neuere Entwicklungen im Bereich quantitativer Einzelmolekül-Sensoren werden diskutiert.

  16. Zuschriften

    1. Chiralität

      The Interplay Between Conformation and Absolute Configuration in Chiral Electron Dynamics of Small Diols

      Dr. Steven Daly, Dr. Maurice Tia, Dr. Gustavo A. Garcia, Dr. Laurent Nahon and Prof. Dr. Ivan Powis

      Version of Record online: 22 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201603771

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      Methylsubstitution an einem terminalen C-Atom von 1,3-Propandiol ergibt ein neues Stereozentrum und damit permanente R- und S-konfigurierte Enantiomere von 1,3-Butandiol. Es wird vorhergesagt, dass die HOMO-Elektronendynamik weiterhin eine ausgeprägte konformative Pseudoenantiomerie analog zur transienten konformativen Chiralität in 1,3-Propandiol zeigt.

    2. Glycane

      Hocheffiziente Synthese von multiantennären “bisected” N-Glycanen über Imidate

      Manuel Mönnich, Dr. Steffen Eller, Theodoros Karagiannis, Lukas Perkams, Thomas Luber, Dr. Dimitri Ott, Dr. Mathäus Niemietz, Dr. Joanna Hoffman, Janika Walcher, Lukas Berger, Dr. Matthias Pischl, Markus Weishaupt, Cathrin Wirkner, Prof. Rachel G. Lichtenstein and Prof. Carlo Unverzagt

      Version of Record online: 22 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201604190

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      Bisecting á la carte: Durch eine einheitliche Schutzgruppenstrategie konnte ein allgemeines und robustes modulares Syntheseverfahren für bisected N-Glycane entwickelt werden. Die Umstellung auf N-TFAc-geschützte Donoren für die Antennen ermöglicht hohe Ausbeuten bei der schwierigen späten Einführung eines bisecting GlcNAc-Rests. Unabhängig von der Antennenzahl ermöglicht eine geeignete Wahl der Imidate ein hocheffizientes Eintopfverfahren für bisected N-Glycane.

    3. Molekulare Elektronik

      Gradients of Rectification: Tuning Molecular Electronic Devices by the Controlled Use of Different-Sized Diluents in Heterogeneous Self-Assembled Monolayers

      Gyu Don Kong, Miso Kim, Soo Jin Cho and Prof. Hyo Jae Yoon

      Version of Record online: 22 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201604748

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      Die Länge entscheidet: Eine detaillierte Studie des elektrischen Verhaltens binärer selbstorganisierter Monoschichten (SAMs) aus einem organischen Gleichrichter, SC11BIPY, und nicht-gleichrichtenden n-Alkanthiolat-Verdünnern ergab, dass das Gradientenverhalten der Gleichrichtung über die Moleküllänge des Verdünners fein abgestimmt werden kann.

    4. Indol-Alkaloide

      Total Synthesis of Notoamides F, I, and R and Sclerotiamide

      Benxiang Zhang, Dr. Weifeng Zheng, Dr. Xiaoqing Wang, Dr. Deqian Sun and Prof. Dr. Chaozhong Li

      Version of Record online: 22 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201604754

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      Ausgehend vom Seebach-Acetal wurden die Titelverbindungen in nur 10 bis 12 Stufen synthetisiert. Der Syntheseansatz umfasst eine oxidative Aza-Prins-Cyclisierung zum hoch stereoselektiven Aufbau des Bicyclo[2.2.2]diazaoctans und eine Cobalt-katalysierte radikalische Cycloisomerisierung zum Aufbau des Cyclohexenylrings.

    5. Synthesemethoden

      Oxidative Difunctionalization of Alkenyl MIDA Boronates: A Versatile Platform for Halogenated and Trifluoromethylated α-Boryl Ketones

      Wen-Xin Lv, Yao-Fu Zeng, Dr. Qingjiang Li, Dr. Yunyun Chen, Dong-Hang Tan, Ling Yang and Prof.Dr. Honggen Wang

      Version of Record online: 22 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201604898

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      α-Borylketon-Synthese: Eine oxidative Eintopf-Difunktionalisierung von Alkenyl-MIDA-Boronaten für die Synthese dicht funktionalisierter α-Borylketone wurde entwickelt. Das Vorhandensein mehrerer funktioneller Gruppen innerhalb desselben Moleküls verleiht diesen Produkten großen präparativen Wert, wie anhand der Synthese borylierter Furane demonstriert wurde.

    6. Zweidimensionale Nanomaterialien

      Controlled Gas Exfoliation of Boron Nitride into Few-Layered Nanosheets

      Dr. Wenshuai Zhu, Dr. Xiang Gao, Dr. Qian Li, Dr. Hongping Li, Dr. Yanhong Chao, Dr. Meijun Li, Dr. Shannon M. Mahurin, Prof. Huaming Li, Dr. Huiyuan Zhu and Prof. Sheng Dai

      Version of Record online: 22 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201605515

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      Schichtstrukturen: Eine effiziente Methode zur Abblätterung von Bornitrid, die auf der thermischen Ausdehnung eines Gases beruht, liefert wenige Schichten dicke Nanoblätter (siehe Bild). Die Methode kann auch verwendet werden, um andere Schichtmaterialien in hohen Ausbeuten herzustellen.

    7. N-Glycopeptid-Synthese

      N-Linked Glycosyl Auxiliary-Mediated Native Chemical Ligation on Aspartic Acid: Application towards N-Glycopeptide Synthesis

      Hua Chai, Dr. Kim Le Mai Hoang, Minh Duy Vu, Dr. Kalyan Pasunooti, Prof. Dr. Chuan-Fa Liu and Prof. Dr. Xue-Wei Liu

      Version of Record online: 22 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201605597

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      Ein praktischer Ansatz für die N-Glycopeptid-Synthese mithilfe einer Auxiliar-vermittelten dualen nativen chemischen Ligation (NCL) wurde entwickelt. Die erste NCL verknüpft ein N-gebundenes Glycosyl-Auxiliar mit der Thioester-Seitenkette eines N-terminalen Aspartat-Oligopeptids. Dieses Intermediat geht eine zweite NCL mit einem C-terminalen Thioester-Oligopeptid ein. Eine milde Spaltung ergibt das gewünschte N-Glycopeptid.

    8. Kohlenstoff-Nanohörner | Hot Paper

      Individualized p-Doped Carbon Nanohorns

      Anastasios Stergiou, Dr. Zheng Liu, Dr. Bin Xu, Dr. Toshiro Kaneko, Dr. Christopher P. Ewels, Dr. Kazu Suenaga, Dr. Minfang Zhang, Dr. Masako Yudasaka and Dr. Nikos Tagmatarchis

      Version of Record online: 22 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201605644

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      Nano-Ein-Hörner: Ein einfacher Ansatz zur Trennung aggregierter Kohlenstoff-Nanohörner (CNHs) durch Umsetzung mit Chlorsulfonsäure ergibt p-dotierte Spezies. Die Säure induziert an den Nanohörnern positive Ladungen, die die einzelnen Nanohörner voneinander abstoßen. Die Methode liefert Gramm-Mengen freier Nanohörner.

    9. Wasseroxidation

      Thin Heterojunctions and Spatially Separated Cocatalysts To Simultaneously Reduce Bulk and Surface Recombination in Photocatalysts

      Ang Li, Xiaoxia Chang, Zhiqi Huang, Chengcheng Li, Yijia Wei, Dr. Lei Zhang, Dr. Tuo Wang and Prof. Dr. Jinlong Gong

      Version of Record online: 22 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201605666

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      Mesoporöse Hohlkugeln der Zusammensetzung Pt@TiO2@In2O3@MnOx absorbieren im UV- und im sichtbaren Bereich. Aufgrund dünner Heteroübergänge und räumlich getrennter Cokatalysatoren wird die Ladungsrekombination im Festkörper und an/unter der Oberfläche effektiv reduziert. Diese Hohlkugeln sind daher gute Photokatalysatoren für die Oxidation von Wasser und Alkoholen.

    10. Sulfoximidierung

      Synthesis of Sulfoximidoyl-Containing Hypervalent Iodine(III) Reagents and Their Use in Transition-Metal-Free Sulfoximidations of Alkynes

      Han Wang, Ying Cheng, Dr. Peter Becker, Prof. Dr. Gerhard Raabe and Prof. Dr. Carsten Bolm

      Version of Record online: 22 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201605743

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      Stabile Sulfoximidoyl-haltige hypervalente Iod(III)-Reagentien wurden hergestellt und mithilfe einer Röntgenkristallstrukturanalyse eines repräsentativen Produkts und theoretischer Untersuchungen charakterisiert. Die Reaktivität der neuen Verbindungen ermöglichte einen neuartigen, übergangsmetallfreien Ansatz zur Synthese N-alkinylierter Sulfoximine.

    11. Heterocyclen | Very Important Paper

      Medium-Ring Nitrogen Heterocycles through Migratory Ring Expansion of Metalated Ureas

      Jessica E. Hall, Dr. Johnathan V. Matlock, Dr. John W. Ward, Katharine V. Gray and Prof. Jonathan Clayden

      Version of Record online: 21 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201605714

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      Bildung mittlerer Reife: Einfache benzanellierte N-Heterocyclen (Indoline, Tetrahydrochinoline und ihre Homologen) gehen unter basischen Bedingungen eine migratorische Ringexpansion ein, wobei eine Reihe von N-Heterocyclen mit mittleren Ringgrößen von 8–12 entsteht. In einer effizienten Synthese dieser sonst schwer zu erhaltenden Ringe wird schnell eine beachtliche Komplexität aufgebaut.

  17. Titelbilder

    1. You have free access to this content
      Hydrogele aus amorphem Calciumcarbonat und Polyacrylsäure: bioinspirierte Materialien für “Mineral-Kunststoffe”

      Dr. Shengtong Sun, Li-Bo Mao, Zhouyue Lei, Prof. Dr. Shu-Hong Yu and Prof. Dr. Helmut Cölfen

      Version of Record online: 21 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201606536

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      Mineral-Kunststoffe könnten in Zukunft klassische Kunststoffe ersetzen und dadurch zur Lösung von Umweltproblemen wie weißem Niederschlag beitragen. H. Cölfen und Mitarbeiter berichten in ihrer Zuschrift (10.1002/ange.201602849) über ein biologisch inspiriertes Material aus sehr kleinen amorphen Calciumcarbonat-Nanopartikeln und Polyacrylsäure. Das Hydrogel ist verformbar und selbstheilend, wie die TV-Figur des Barbapapa, und kann beim Trocknen reversibel makroskopische starre durchsichtige Filme bilden.

    2. You have free access to this content
      Porous Molybdenum Phosphide Nano-Octahedrons Derived from Confined Phosphorization in UIO-66 for Efficient Hydrogen Evolution

      Jian Yang, Fengjun Zhang, Xin Wang, Dongsheng He, Geng Wu, Qinghua Yang, Xun Hong, Yuen Wu and Yadong Li

      Version of Record online: 21 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201606586

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      Unter Nutzung der Poren des Metall-organischen Gerüsts UIO-66 durch Sublimation von MO3 hergestellte MoO2-Nanopartikeln (NPs) in porösem Kohlenstoff wurden durch in situ erzeugtes PH3 bei 850 °C in MoP umgewandelt. In ihrer Zuschrift (DOI: 10.1002/ange.201604315) zeigen Y. Wu, Y. Li und Mitarbeiter, dass auf diese Weise hergestellte MoP-NPs in porösem Kohlenstoff eine höhere Aktivität in der Wasserstoffentwicklung aufweisen als massives MoP.

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      Synthesis of Graphene Oxide by Oxidation of Graphite with Ferrate(VI) Compounds: Myth or Reality?

      Prof. Dr. Zdeněk Sofer, Jan Luxa, Dr. Ondřej Jankovský, Prof. Dr. David Sedmidubský, Dr. TomአBystroň and Prof. Dr. Martin Pumera

      Version of Record online: 21 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201606630

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      Ferrat oder nicht Ferrat, das ist hier die Frage. Kürzlich wurde über die Synthese von Graphenoxid mittels Kaliumferrat(VI)-Ionen berichtet. In ihrer Zuschrift (10.1002/ange.201603496) replizieren und bewerten Z. Sofer, M. Pumera und Mitarbeiter die neue Ferrat(VI)-Oxidationsmethode und untersuchen die Verwendung von Kaliumferrat(VI) für die Synthese von Graphenoxid unter verschiedenen experimentellen Bedingungen. Es wird gezeigt, dass aufgrund der schnellen Zersetzung von Ferrat(VI) in saurer Umgebung die Oxidation von Graphit durch Ferrat(VI) unmöglich ist.

  18. Zuschriften

    1. Organische Halbleiter | Hot Paper

      Bismut-haltige p-Dotanden mit großer Bandlücke für optoelektronische Anwendungen

      Dr. Sébastien Pecqueur, Anna Maltenberger, Prof. Dr. Marina A. Petrukhina, Prof. Dr. Marcus Halik, Prof. Dr. Arndt Jaeger, Dr. Dominik Pentlehner and Dr. Günter Schmid

      Version of Record online: 21 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201601926

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      Zehn neue p-Dotanden für die Leitfähigkeitsdotierung von organischen Halbleitern wurden identifiziert. Der wesentliche Vorteil der elektrophilen Tris(carboxylato)-Bismut(III)-Verbindungen ist die niedrige Absorption der damit dotierten Schichten. Diese Eigenschaft zusammen mit ihren niedrigen Herstellungskosten sowie der guten Verdampfbarkeit und Stabilität macht diese Dotanden sehr attraktiv für Anwendungen in der organischen Elektronik.

    2. C-H-Aktivierung

      Overcoming the Limitations of C−H Activation with Strongly Coordinating N-Heterocycles by Cobalt Catalysis

      Hui Wang, Dr. Mélanie M. Lorion and Prof. Dr. Lutz Ackermann

      Version of Record online: 21 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201603260

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      Stark koordinierende Stickstoffheterocyclen werden in der hier entwickelten Cobalt-katalysierten C-H-Amidierung vollständig toleriert; diese Methode bietet so Zugang zu strukturell komplexen Chinazolinen. Die Wirksamkeit unterschiedlicher dirigierender Gruppen in der Cobalt-katalysierten C-H-Aktivierung wurde ebenfalls entschlüsselt.

    3. Metall-organische Materialien | Hot Paper

      Tuning Pore Size in Square-Lattice Coordination Networks for Size-Selective Sieving of CO2

      Dr. Kai-Jie Chen, Dr. David G. Madden, Dr. Tony Pham, Katherine A. Forrest, Amrit Kumar, Dr. Qing-Yuan Yang, Dr. Wei Xue, Prof. Dr. Brian Space, Dr. John J. Perry IV, Prof. Dr. Jie-Peng Zhang, Prof. Dr. Xiao-Ming Chen and Prof. Dr. Michael J. Zaworotko

      Version of Record online: 21 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201603934

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      Passende Poren: Das Kristall-Engineering supramolekularer Isomere von Metall-organischen [Cu(Chinolin-5-carboxyat)2]n-Materialien ermöglicht die passende Porenchemie für ultrahohe CO2/N2- und CO2/CH4-Selektivität selbst in Gegenwart von Wasserdampf.

    4. Mesoporöse Materialien

      Tunable-Sized Polymeric Micelles and Their Assembly for the Preparation of Large Mesoporous Platinum Nanoparticles

      Bo Jiang, Dr. Cuiling Li, Jing Tang, Dr. Toshiaki Takei, Prof. Jung Ho Kim, Dr. Yusuke Ide, Dr. Joel Henzie, Dr. Satoshi Tominaka and Prof. Yusuke Yamauchi

      Version of Record online: 21 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201603967

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      Mehr Fläche, mehr Effizienz: Platin-Nanopartikel mit kontinuierlich einstellbaren mesoporösen Strukturen wurden durch einen einstufigen Ansatz basierend auf polymeren Micellen hergestellt. Die Partikel- und Porengrößen ließen sich über die Lösungsmittelzusammensetzung steuern (siehe Bild). Mit ihrer großen Oberfläche sind die mesoporösen Pt-Strukturen effizientere Elektrokatalysatoren in der Methanoloxidation als kommerzielle Pt-Katalysatoren.

    5. Heterogene Katalyse

      Unraveling the Catalytic Synergy between Ti3+ and Al3+ Sites on a Chlorinated Al2O3: A Tandem Approach to Branched Polyethylene

      Alessandro Piovano, Dr. K. S. Thushara, Dr. Elena Morra, Prof. Mario Chiesa and Dr. Elena Groppo

      Version of Record online: 21 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201604136

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      Seite an Seite: Verzweigtes Polyethylen wurde mithilfe eines Katalysators hergestellt, der aus Ti3+- und Al3+-Zentren auf chloriertem Aluminiumoxid besteht. Nach spektroskopischen und physikochemischen Daten fördern die katalytischen Zentren die Olefinumwandlung synergetisch.

    6. Responsive Materialien

      Light-Induced Water Splitting Causes High-Amplitude Oscillation of pH-Sensitive Layer-by-Layer Assemblies on TiO2

      Sviatlana A. Ulasevich, Prof. Gerald Brezesinski, Prof. Helmuth Möhwald, Prof. Peter Fratzl, Prof. Felix H. Schacher, Dr. Sergey K. Poznyak, Dr. Daria V. Andreeva and Dr. Ekaterina V. Skorb

      Version of Record online: 21 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201604359

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      Eine einfache lichtinduzierte pH-Änderung löst eine Oszillation der Dicke und Steifigkeit eines Polymerfilms auf einer TiO2-Oberfläche aus. Die Bestrahlung der TiO2-Oberfläche bewirkt eine Ladungstrennung und damit eine Wasserspaltung und pH-Änderung. Überraschenderweise ließ sich der pH-Wert auf pH 4 verringern. Die Änderung konnte durch Lichtfokussierung lokalisiert, über Stunden aufrechterhalten sowie wiederholt und reversibel ausgelöst werden.

    7. Proteinmodifikation | Very Important Paper

      A Modular Method for the High-Yield Synthesis of Site-Specific Protein–Polymer Therapeutics

      Dr. Yan Pang, Dr. Jinyao Liu, Yizhi Qi, Dr. Xinghai Li and Prof. Ashutosh Chilkoti

      Version of Record online: 21 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201604661

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      Die positionsspezifische und stöchiometrische Synthese von Protein/Peptid-Polymer-Therapeutika in hohen Ausbeuten gelingt mit einer modularen Methode, die rekombinante Expression, enzymvermittelte Ligation und Klick-Chemie verbindet. Dieser Ansatz ermöglicht die Konjugation strukturell vielfältiger Polymere an verschiedenste Protein- und Peptidwirkstoffe.

    8. Gasphasenreaktionen | Hot Paper

      Reactions between Criegee Intermediates and the Inorganic Acids HCl and HNO3: Kinetics and Atmospheric Implications

      Elizabeth S. Foreman, Kara M. Kapnas and Dr. Craig Murray

      Version of Record online: 21 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201604662

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      Neuer Tiefpunkt: Die Geschwindigkeitskonstanten für die Reaktion des einfachsten Criegee-Intermediats, CH2OO, mit HCl (in grün) und HNO3 (in blau) wurden durch transiente Breitbandabsorptionsspektroskopie bestimmt. Beide Reaktionen laufen nahe der bzw. an der Stoßgrenze ab, was durch quantenchemische Rechnungen bestätigt wurde.

    9. Konzentrationszellen

      Magnetic Cobalt Ferrite Nanocrystals For an Energy Storage Concentration Cell

      Dr. Qilin Dai, Ketan Patel, Greg Donatelli and Prof. Shenqiang Ren

      Version of Record online: 21 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201604790

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      CoFe2O4-Nanokristalle mit kontrollierten Größen und magnetischen Eigenschaften wurden hergestellt. Die Energiespeicherungseffizienz von Konzentrationszellen wird von den magnetischen Eigenschaften der Cobaltferrit-Nanokristallträger bestimmt.

    10. Koordinationschemie | Hot Paper

      Simplest Monodentate Imidazole Stabilization of the oxy-Tyrosinase Cu2O2 Core: Phenolate Hydroxylation through a CuIII Intermediate

      Dr. Linus Chiang, William Keown, Dr. Cooper Citek, Dr. Erik C. Wasinger and Prof. T. Daniel P. Stack

      Version of Record online: 21 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201605159

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      Kalte Kupferkerne: Drei Nτ-Imidazol-gebundene CuII2O2-Spezies wurden bei niedrigen Lösungstemperaturen synthetisiert und charakterisiert. Die Komplexe ähneln den katalytischen Kernen von Tyrosinasen und ermöglichten die Untersuchung von Phenolat-ligierten CuIII-Intermediaten während Hydroxylierungen. Dies liefert Einblicke in den Enzymmechanismus.

    11. Posttranslationale Modifikationen

      Impaired Chaperone Activity of Human Heat Shock Protein Hsp27 Site-Specifically Modified with Argpyrimidine

      Dr. Maria Matveenko, Dr. Elena Cichero, Prof. Dr. Paola Fossa and Prof. Dr. Christian F. W. Becker

      Version of Record online: 21 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201605366

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      Arg verändert: Die nichtenzymatische posttranslationale Modifikation (nPTM) Argpyrimidin (Apy) wurde durch Protein-Semisynthese in Hsp27 eingebaut, und die Auswirkungen des Einbaus wurden auf molekularer Ebene untersucht. Apy verringert die Hsp27-Chaperon-Aktivität und -Oligomerisierung, ohne dabei die Faltung zu beeinflussen, was dafür spricht, dass nPTMs die Proteinfunktion verändern können.

    12. Hydrosilylierung von Alkinen

      Highly Chemo-, Regio-, and Stereoselective Cobalt-Catalyzed Markovnikov Hydrosilylation of Alkynes

      Jun Guo and Prof. Zhan Lu

      Version of Record online: 21 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201605501

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      Cobaltkatalyse: Eine chemo-, regio- und stereoselektive Cobalt-katalysierte Hydrosilylierung von Alkinen mit Silanen wurde entwickelt (siehe Bild; HBPin=Pinakolboran, TOF=Umsatzfrequenz). Die Reaktion toleriert verschiedene funktionelle Gruppen und könnte sich dadurch für Derivatisierungen im späten Synthesestadium eignen.

    13. Epigenetik | Hot Paper

      An Epigenetics-Inspired DNA-Based Data Storage System

      Dr. Clemens Mayer, Dr. Gordon R. McInroy, Dr. Pierre Murat, Dr. Pieter Van Delft and Prof. Shankar Balasubramanian

      Version of Record online: 21 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201605531

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      Informationsspeicherung: Inspiriert von der epigenetischen Genominformationsregelung in Zellen wird gezeigt, wie digitale Daten kontrolliert verändert werden können, wenn diese in synthetischen DNA-Strängen verschlüsselt werden. Chemische Transformationen wurden verwendet, um natürlich vorkommende Cytosin-Derivate zu ändern und dadurch mehrere Datenschichten aus einem einzigen DNA-Templat wiederherzustellen (siehe Porträts).

    14. Uran-MOFs

      Design and Synthesis of a Water-Stable Anionic Uranium-Based Metal–Organic Framework (MOF) with Ultra Large Pores

      Dr. Peng Li, Dr. Nicolaas A. Vermeulen, Xirui Gong, Dr. Christos D. Malliakas, Prof. J. Fraser Stoddart, Prof. Joseph T. Hupp and Prof. Omar K. Farha

      Version of Record online: 21 JUL 2016 | DOI: 10.1002/ange.201605547

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      „Uran-Anreicherung” von Enzymen: Große kationische Farbstoffe und Enzyme werden selektiv gegenüber ihren anionischen Gegenstücken durch ein wasserstabiles, anionisches, mesoporöses Metall-organisches Gerüst (MOF) auf Uranbasis adsorbiert.

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