Angewandte Chemie

Cover image for Vol. 129 Issue 40

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Chefredakteur: Peter Gölitz, Stellvertreter: Neville Compton, Haymo Ross

Online ISSN: 1521-3757

Associated Title(s): Angewandte Chemie International Edition, Chemie in unserer Zeit, Chemistry - A European Journal, Chemistry – An Asian Journal, ChemistryOpen, Nachrichten aus der Chemie, Zeitschrift für Chemie

  1. Zuschriften

    1. Ferrocen

      Protonation of Ferrocene: A Low-Temperature X-ray Diffraction Study of [Cp2FeH](PF6) Reveals an Iron-Bound Hydrido Ligand

      Dr. Moritz Malischewski, Prof. Dr. Konrad Seppelt, Dr. Jörg Sutter, Dr. Frank W. Heinemann, Priv.-Doz. Dr. Birger Dittrich and Prof. Dr. Karsten Meyer

      Version of Record online: 19 SEP 2017 | DOI: 10.1002/ange.201704854

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      Nach mehr als 50 Jahren wurde der Mechanismus elektrophiler Substitutionen an Ferrocen mit dem einfachsten Elektrophil, H+, erneut untersucht, und das potenzielle Intermediat [Cp2FeH]+ konnte isoliert werden. [Cp2FeH](PF6)-Einkristalle wurden aus einer wasserfreien HF/PF5-Mischung erhalten. Die Röntgenstrukturanalyse erbrachte den Nachweis für eine nicht-agostische Struktur mit einem an das Eisenzentrum gebundenen Hydrido-Liganden.

    2. C-H-Aktivierung

      Meta-Selective C−H Borylation of Benzylamine, Phenethylamine and Phenylpropylamine-Derived Amides Enabled by a Single Anionic Ligand

      Holly J. Davis, Georgi R. Genov and Dr. Robert J. Phipps

      Version of Record online: 19 SEP 2017 | DOI: 10.1002/ange.201708967

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      Geschickte Positionierung: Ein Bipyridinligand, der eine entfernt stehende anionische Sulfonatgruppe trägt, dirigiert bei einer Reihe von amidischen Arenen die Iridium-katalysierte Borylierung an die meta-Position. Eine Wasserstoffbrückenwechselwirkung sorgt für die richtige Positionierung des Iridiumzentrums in der entscheidenden C-H-Aktivierung.

    3. Ionische Flüssigkeiten

      Preorganization and Cooperation for Highly Efficient and Reversible Capture of Low-Concentration CO2 by Ionic Liquids

      Yanjie Huang, Dr. Guokai Cui, Dr. Yuling Zhao, Dr. Huiyong Wang, Zhiyong Li, Prof. Sheng Dai and Prof. Jianji Wang

      Version of Record online: 19 SEP 2017 | DOI: 10.1002/ange.201706280

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      Eine neuartige Strategie der Vororganisation und Kooperation ergab eine höhere Kapazität (22 Gew.-%, 1.65 mol mol−1) für den Einfang von niedrig konzentriertem CO2 (10 Vol.-% CO2 in N2) durch imidbasierte ionische Flüssigkeiten und eine exzellente Reversibilität (16 Zyklen). Kooperative Wechselwirkungen zwischen CO2 und mehreren aktiven Zentren im vororganisierten Anion sind beteiligt.

    4. Organische Elektronik | Hot Paper

      Constructing a Strongly Absorbing Low-Bandgap Polymer Acceptor for High-Performance All-Polymer Solar Cells

      Zhi-Guo Zhang, Yankang Yang, Jia Yao, Lingwei Xue, Shanshan Chen, Xiaojun Li, William Morrison, Changduk Yang and Yongfang Li

      Version of Record online: 19 SEP 2017 | DOI: 10.1002/ange.201707678

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      Energieumwandlung: Durch Einbau eines organischen Halbleiterbausteins mit Akzeptor-Donor-Akzeptor-Struktur in eine Polymerhauptkette wird ein ungewöhnlicher Polymerakzeptor mit niedriger Bandlücke, rotverschobener Absorption und großem Absorptionskoeffizienten erhalten. Der Polymerakzeptor liefert einen rekordhohen Wirkungsgrad von 9.19 % in Polymersolarzellen.

    5. Zellbildgebung

      Conjugated Polymer with Intrinsic Alkyne Units for Synergistically Enhanced Raman Imaging in Living Cells

      Dr. Shengliang Li, Dr. Tao Chen, Dr. Yunxia Wang, Dr. Libing Liu, Dr. Fengting Lv, Dr. Zhiliang Li, Prof. Yanyi Huang, Prof. Kirk S. Schanze and Prof. Shu Wang

      Version of Record online: 19 SEP 2017 | DOI: 10.1002/ange.201707042

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      Zellbeobachtung: Kationische Poly(phenylenethinylen)(PPE)-Derivate wurden als Raman-Sonden für die Lebendzell-Bildgebung entwickelt. Das Funktionsprinzip beruht auf synergistischer Verstärkung der Alkinschwingungen in Raman-stummen Regionen durch Einbau von Alkingruppen in das Polymergerüst. Außerdem wurden PPE-basierte konjugierte Polymernanopartikel als Raman-responsive Nanomaterialien für spezifische Bildgebungsanwendungen hergestellt.

    6. Gentransport | Very Important Paper

      Polyamine-Mediated Stoichiometric Assembly of Ribonucleoproteins for Enhanced mRNA Delivery

      Jiahe Li, Yanpu He, Wade Wang, Connie Wu, Celestine Hong and Paula T. Hammond

      Version of Record online: 19 SEP 2017 | DOI: 10.1002/ange.201707466

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      Obwohl bereits mehrere Träger für den mRNA-Transport entwickelt worden sind, stellt die ineffiziente mRNA-Expression in Zellen weiterhin ein großes Hindernis dar. Weil zur optimalen Expression von mRNA 3′-terminale Polyadenosin-Nucleotide (poly A) und poly-A-bindende Proteine (PABPs) notwendig sind, wurde synthetische mRNA mit einem poly-A-Rest stöchiometrisch mit PABPs komplexiert.

    7. NMR-Spektroskopie

      Fluorine Pseudocontact Shifts Used for Characterizing the Protein–Ligand Interaction Mode in the Limit of NMR Intermediate Exchange

      Dr. Jia Gao, E Liang, Dr. Rongsheng Ma, Dr. Fudong Li, Dr. Yixiang Liu, Jiuyang Liu, Prof. Dr. Ling Jiang, Prof. Dr. Conggang Li, Prof. Dr. Haiming Dai, Prof. Jihui Wu, Xuncheng Su, Prof. Dr. Wei He and Prof. Dr. Ke Ruan

      Version of Record online: 19 SEP 2017 | DOI: 10.1002/ange.201707114

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      Starke Linienverbreiterung durch intermediären Austausch limitiert die Anwendung der NMR-Spektroskopie für Untersuchungen der Interaktionsweise Leitsubstanz-ähnlicher Inhibitoren mit moderater Affinität für Targetproteine. Durch 19F-Austauschsättigungstransfer werden im gebundene Zustand schwach populierte 19F-Pseudokontaktverschiebungen erhalten, die die Identifizierung der besten Konformation des BRM-Bromodomäneninhibitors ermöglichen.

    8. Biosensoren

      Peroxidyme-Amplified Radical Chain Reaction (PARCR): Visible Detection of a Catalytic Reporter

      John P. Goertz and Ian M. White

      Version of Record online: 19 SEP 2017 | DOI: 10.1002/ange.201706163

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      Vom Nachteil zum Vorteil: Die Oxidationswirkung katalytischer Nucleinsäuren und die viel geschmähte Lichtempfindlichkeit des Phenoxazinfarbstoffs Amplex Red ermöglichten zusammen die Entwicklung einer exponentiell fortschreitenden Reaktion, die optisch verfolgt werden kann. Mit diesem Assay lässt sich der katalytische Reporter im Konzentrationsbereich 1 μm–100 pm einfach erkennen.

    9. Gelmaterialien

      Biphasic Synergistic Gel Materials with Switchable Mechanics and Self-Healing Capacity

      Dr. Ziguang Zhao, Yuxia Liu, Kangjun Zhang, Shuyun Zhuo, Dr. Ruochen Fang, Prof. Jianqi Zhang, Prof. Lei Jiang and Prof. Mingjie Liu

      Version of Record online: 18 SEP 2017 | DOI: 10.1002/ange.201707239

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      Zeit für Veränderungen: Dicht gepackte schaltbare Mikroeinschlüsse in einer Hydrogelmatrix ergeben biphasige synergistische Gelmaterialien mit schaltbarer Mechanik, Selbstheilungs- und Formgedächtniseigenschaften.

  2. Highlights

    1. Elektrokatalyse

      Ein aktiver und widerstandsfähiger difunktioneller Sauerstoff-Elektrokatalysator durch kohlenstofffreie hierarchische Funktionalisierung

      Prof. Dr. Kevin Huang

      Version of Record online: 18 SEP 2017 | DOI: 10.1002/ange.201707322

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      In einer hierarchisch funktionalisierten Hybridelektrode für Zn-Luft-Batterien, die keinen Kohlenstoff benötigt, dient ein bei der Sauerstoffentwicklung (OER) aktives, poröses, leitfähiges und korrosionsbeständiges Nitrid, Ni3FeN, als Trägermaterial für bei der Sauerstoffreduktion (ORR) wirksame geordnete Fe3Pt-NPs. Die Porosität des Ni3FeN-Substrats ist entscheidend für eine hohe OER-Aktivität.

  3. Zuschriften

    1. Synthesemethoden

      Copper-Catalyzed Borylacylation of Activated Alkenes with Acid Chlorides

      Dr. Yuan Huang, Kevin B. Smith and Prof. M. Kevin Brown

      Version of Record online: 18 SEP 2017 | DOI: 10.1002/ange.201707323

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      Aktivierte Alkene gehen eine schnelle Kupfer-katalysierte Borylacylierung bei Raumtemperatur bei niedrigen Katalysatorbeladungen ein (siehe Schema). Die Reaktion umfasst die Borylcuprierung des Alkens und den Abfang der resultierenden Alkyl-Kupfer-Zwischenstufe mit einem Säurechlorid. Im Fall von Vinylarenen konnte die Umwandlung in einer enantioselektiven Weise durchgeführt werden.

    2. Heterogene Katalyse

      Tuning the Structure of Platinum Particles on Ceria In Situ for Enhancing the Catalytic Performance of Exhaust Gas Catalysts

      Andreas M. Gänzler, Dr. Maria Casapu, Dr. Philippe Vernoux, Dr. Stéphane Loridant, Dr. Francisco J. Cadete Santos Aires, Dr. Thierry Epicier, Benjamin Betz, Dr. Rüdiger Hoyer and Prof. Dr. Jan-Dierk Grunwaldt

      Version of Record online: 18 SEP 2017 | DOI: 10.1002/ange.201707842

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      Unter Kontrolle: Die katalytische Aktivität von Diesel-Oxidationskatalysatoren bei niedriger Temperatur wurde durch Aufklärung des dynamischen Strukturverhaltens von Pt-Nanopartikeln auf Ceroxid durch Operando-XAS und ETEM erhöht. Hieraus wurde ein allgemeines Konzept abgeleitet, um die Größe und Struktur von Edelmetallpartikeln auf stark wechselwirkenden Trägermaterialien während des Betriebs unter realen Bedingungen gezielt einzustellen.

    3. Inhibitoren

      Discovery of a Novel Inhibitor of the Hedgehog Signaling Pathway through Cell-based Compound Discovery and Target Prediction

      M. Sc. Lea Kremer, Dr. Carsten Schultz-Fademrecht, Dr. Matthias Baumann, Dr. Peter Habenberger, Dr. Axel Choidas, Dr. Bert Klebl, Dr. Susanne Kordes, Prof. Dr. Hans R. Schöler, Dr. Jared Sterneckert, Dr. Slava Ziegler, Prof. Gisbert Schneider and Prof. Dr. Herbert Waldmann

      Version of Record online: 18 SEP 2017 | DOI: 10.1002/ange.201707394

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      Gemeinsam geht es besser: Die kombinierte Anwendung von chemischer Biologie und computerbasierter Targetvorhersage ermöglichte die Identifizierung des Pyrazolo-Imidazol-Derivats smoothib als neuartigen Inhibitor des Hedgehog-Signalwegs und des Membranproteins Smoothened als dessen Target.

    4. Chemieinformatik

      Discovery of Key Physicochemical, Structural, and Spatial Properties of RNA-Targeted Bioactive Ligands

      Brittany S. Morgan, Jordan E. Forte, Rebecca N. Culver, Dr. Yuqi Zhang and Prof. Dr. Amanda E. Hargrove

      Version of Record online: 18 SEP 2017 | DOI: 10.1002/ange.201707641

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      Im RNA-Raum: Sammlung und Analyse der „RNA-targeted BIoactive ligaNd Database” (R-BIND) offenbaren 2D- und 3D-Moleküleigenschaften, die für die Existenz eines privilegierten chemischen Raums in Bezug auf RNA sprechen. Diese Richtgrößen erleichtern den Entwurf selektiver Liganden für therapeutisch relevante RNA.

  4. Autoren-Profil

    1. Sensuke Ogoshi

      Version of Record online: 18 SEP 2017 | DOI: 10.1002/ange.201708270

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    2. Chan Beum Park

      Version of Record online: 18 SEP 2017 | DOI: 10.1002/ange.201709297

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  5. Zuschriften

    1. Supramoleküle

      Ein ikosidodekaedrisches Supramolekül auf Basis von Pentaphosphaferrocen: von einer fehlgeordneten gemittelten Struktur zu einzelnen Isomeren

      Dr. Claudia Heindl, Dr. Eugenia Peresypkina, Dr. Alexander V. Virovets, Dr. Ivan S. Bushmarinov, M. Sc. Michael G. Medvedev, Barbara Krämer, Priv.-Doz. Dr. Birger Dittrich and Prof. Dr. Manfred Scheer

      Version of Record online: 18 SEP 2017 | DOI: 10.1002/ange.201706756

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      Mit CF3SO3 als Abstandhalter wurde ausgehend von Pentaphosphaferrocen und Cu+ ein neuer Typ eines riesigen Supramoleküls erhalten. Mit 20 Kupferatomen, verteilt über 30 Ecken des riesigen Ikosidodekaeders, enthält sein beispielloses Gerüst intrinsische Fehlstellen und verfügt über vier isomere Formen.

    2. Photokatalyse

      Carboxylation of Aromatic and Aliphatic Bromides and Triflates with CO2 by Dual Visible-Light–Nickel Catalysis

      Dr. Qing-Yuan Meng, Shun Wang and Prof. Burkhard König

      Version of Record online: 18 SEP 2017 | DOI: 10.1002/ange.201706724

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      Nicht nur für Pflanzen gut: CO2 (in situ gebildet aus K2CO3) und Licht ermöglichen die effiziente und milde Carboxylierung von Bromiden und Triflaten in Gegenwart eines organischen Fluorophors und eines Nickelkomplexes. Viele funktionelle Gruppen werden toleriert, und nichtaktivierte cyclische Alkylbromide reagieren bereitwillig. Die Synthese und Derivatisierung biologisch aktiver Moleküle demonstriert die Eignung der Methode für mehrstufige Synthesen.

    3. C-H-Aktivierung

      Divergent C–H Annulation for Multifused N-Heterocycles: Regio- and Stereospecific Cyclizations of N-Alkynylindoles

      Khyarul Alam, Sung Won Hong, Kyung Hwan Oh and Prof. Dr. Jin Kyoon Park

      Version of Record online: 18 SEP 2017 | DOI: 10.1002/ange.201705514

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      Variable Produkte: N-Alkinylindole wurden divergent u hoch kondensierten N-Heterocyclen cyclisiert. Pd(OAc)2/PPh3 führt zur 5-exo-dig-, PtCl2 zur 6-endo-dig-Cycloisomerisierung. Mit PdCl2 und einem Oxidationsmittel wird über β-Addition und Tandem-α-Addition mit anschließendem zweitem Ringschluss das leuchtend gelbe Benzo[7,8]indolizino[2,3,4,5-ija]chinolin gebildet, das auch auf anderem Wege synthetisiert wurde.

    4. Einzelmolekülmagnetismus | Hot Paper

      “Isolated” DyO+ Embedded in a Ceramic Apatite Matrix Featuring Single-Molecule Magnet Behavior with a High Energy Barrier for Magnetization Relaxation

      Prof. Pavel E. Kazin, Dr. Mikhail A. Zykin, Dr. Valentina V. Utochnikova, Dr. Oxana V. Magdysyuk, Dr. Alexander V. Vasiliev, Dr. Yan V. Zubavichus, Dr. Walter Schnelle, Prof. Claudia Felser and Prof. Martin Jansen

      Version of Record online: 18 SEP 2017 | DOI: 10.1002/ange.201706391

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      Dy2O3-dotierte Apatite zeigen eine Tieftemperatur-Hysteresemagnetisierung mit einer Blocking-Temperatur von bis zu 11 K und eine langsame Magnetisierungsrelaxation mit einer Energiebarriere (Ueff) von bis zu 1043 cm−1. Die Energiebarriere wurde anhand eines durch das 3. und 4. angeregte Kramer-Dublett tunnelnden Elektronenspins von Calcium- bzw. Strontium-Verbindungen bestimmt.

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