Angewandte Chemie

Cover image for Vol. 128 Issue 19

Chefredakteur: Peter Gölitz, Stellvertreter: Neville Compton, Haymo Ross

Online ISSN: 1521-3757

Associated Title(s): Angewandte Chemie International Edition, Chemistry - A European Journal, Chemistry – An Asian Journal, ChemistryOpen, ChemPlusChem, Zeitschrift für Chemie

Vorschau: Hot Papers

Hot Papers werden von der Redaktion aufgrund ihrer Bedeutung in einem sich schnell entwickelnden Feld von hoher aktueller Bedeutung ausgewählt. Dieses Kriterium trifft sicher auch auf viele der "Very Important Papers" zu, aber eine solche Doppelung wird vermieden.

Hybridmaterialien

Controlled Exfoliation of Layered Silicate Heterostructures into Bilayers and Their Conversion into Giant Janus Platelets

Matthias Stöter, Sebastian Gödrich, Patrick Feicht, Dr. Sabine Rosenfeldt, Herbert Thurn, Jens W. Neubauer, Maximilian Seuss, Dr. Peter Lindner, Dr. Hussein Kalo, Dr. Michael Möller, Prof. Dr. Andreas Fery, Prof. Dr. Stephan Förster, Prof. Dr. Georg Papastavrou and Prof. Dr. Josef Breu

Controlled Exfoliation of Layered Silicate Heterostructures into Bilayers and Their Conversion into Giant Janus Platelets

Die Bildung und Spaltung von Doppelschichten mittels kontrollierter Exfolierung durch osmotische Quellung stellt ein allgemeines Prinzip zur asymmetrischen Modifizierung von Basalflächen dar. Nur zwei einfache Schritte sind nötig, um Janus-Monoschichten als Volumenphase zu erhalten.

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MOF-Filme

Direct fabrication of Free-Standing MOF Superstructures with Desired Shapes by Micro-Confined Interfacial Synthesis

Jin-Oh Kim, Dr. Kyoung-Ik Min, Hyunwoo Noh, Dong-Hwi Kim, Prof. Dr. Soo-Young Park and Prof. Dr. Dong-Pyo Kim

Direct fabrication of Free-Standing MOF Superstructures with Desired Shapes by Micro-Confined Interfacial Synthesis

MOFs in Förmchen: Durch Synthese an Grenzflächen mithilfe von Mikronetzen lassen sich Morphologie und Abmessungen von 2D-MOF-Mustern steuern. Die freitragenden 2D-MOFs sind durch Beladung mit magnetischen Nanopartikeln oder lumineszierenden Lanthanoidionen funktionalisierbar. Eine Kontaktübertragung sorgt für die selektive Platzierung der MOF-Anordnungen auf Substraten wie Glas oder Haut.

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Heterogene Hydrierung

Pt3Co Octapods as Superior Catalysts of CO2 Hydrogenation

Munir Ullah Khan, Liangbing Wang, Zhao Liu, Zehua Gao, Shenpeng Wang, Hongliang Li, Wenbo Zhang, Menglin Wang, Prof. Zhengfei Wang, Prof. Chao Ma and Prof. Jie Zeng

Pt3Co Octapods as Superior Catalysts of CO2 Hydrogenation

Pt3Co-Oktapoden, Pt3Co-Nanowürfel, Pt-Oktapoden und Pt-Nanowürfel wurden als Katalysatoren der CO2-Hydrierung getestet. Die vielen scharfen Spitzen und der Ladungstransfer zwischen Pt und Co, der die Pt-Atome an den Eckpunkten negativ auflädt, verleihen den Pt3Co-Oktapoden die höchste Aktivität.

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Metall-organische Gerüstverbindungen

Controlled Generation of Singlet Oxygen in Living Cells with Tunable Ratios of the Photochromic Switch in Metal–Organic Frameworks

Jihye Park, Dr. Qin Jiang, Dr. Dawei Feng and Prof. Dr. Hong-Cai Zhou

Controlled Generation of Singlet Oxygen in Living Cells with Tunable Ratios of the Photochromic Switch in Metal–Organic Frameworks

Innerer Schalter: Ein photosensibilisierendes System wurde unter Verwendung eines photochromen Schalters zur gezielten Steuerung der 1O2-Erzeugung in MOF-Nanopartikel eingebaut. Die MOF-Formulierung zeigt eine erhöhte photodynamische Therapiewirkung in vitro mit einer verbesserten Kontrolle der 1O2-Produktion im Vergleich zu einer einfachen Dyade.

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Lebensdauer-Engineering

A Macrocyclic Fluorophore Dimer with Flexible Linkers: Bright Excimer Emission with a Long Fluorescence Lifetime

Hiroshi Osaki, Dr. Chih-Ming Chou, Prof. Dr. Masayasu Taki, Dr. Kai Welke, Prof. Dr. Daisuke Yokogawa, Prof. Dr. Stephan Irle, Prof. Dr. Yoshikatsu Sato, Prof. Dr. Tetsuya Higashiyama, Dr. Shohei Saito, Prof. Dr. Aiko Fukazawa and Prof. Dr. Shigehiro Yamaguchi

A Macrocyclic Fluorophore Dimer with Flexible Linkers: Bright Excimer Emission with a Long Fluorescence Lifetime

Heller und langsamer: Ein makrocyclisches Fluorophor-Dimer mit flexiblen Alkylen-Linkern zeichnet sich durch eine starke Absorption, eine hohe Fluoreszenzquantenausbeute (ΦF) und einen langsamen Fluoreszenzzerfall (τ) aus, die mit einer effizienten intramolekularen Excimer-Bildung erklärt werden. Zeitabhängige In-vitro-Bildgebungsexperimente wurden genutzt, um die überlegenen Fluoreszenzeigenschaften des Dimers im Vergleich zu einem kommerziellen Fluoreszenzfarbstoff zu demonstrieren.

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Protein-Polymer-Nanokonjugate

Hierarchical Proteinosomes for Programmed Release of Multiple Components

Dr. Xiaoman Liu, Pei Zhou, Prof. Yudong Huang, Dr. Mei Li, Prof. Xin Huang and Prof. Stephen Mann

Hierarchical Proteinosomes for Programmed Release of Multiple Components

Eine hierarchisches Proteinosom aus drei ineinander geschachtelten Schichten und verschiedenen verkapselten Komponenten wurde hergestellt (siehe Bild). Gezieltes Engineering der Quervernetzungen in den Proteinosom-Membranen führte zu drei unterschiedlichen Arten von programmiertem Freisetzungsverhalten.

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Fluorchemie

Positioning a Carbon–Fluorine Bond over the π Cloud of an Aromatic Ring: A Different Type of Arene Activation

Maxwell Gargiulo Holl, Mark D. Struble, Prakhar Singal, Dr. Maxime A. Siegler and Prof. Thomas Lectka

Positioning a Carbon–Fluorine Bond over the π Cloud of an Aromatic Ring: A Different Type of Arene Activation

Stabilisierender Effekt von Fluor: Eine chemische Spezies wurde synthetisiert, die eine nah über der π-Wolke eines aromatischen Rings positionierte C-F-Bindung enthält. Die starre CF⋅⋅⋅Ar-Wechselwirkung beeinflusst die Reaktionschemie und das spektroskopische Verhalten. Die Ergebnisse etablieren Fluor als eine dirigiende/aktivierende Gruppe und komplementieren dessen klassische Rolle als deaktivierender Substituent.

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Peptidglykane

Muropeptides in Pseudomonas aeruginosa and their Role as Elicitors of β-Lactam-Antibiotic Resistance

Dr. Mijoon Lee, Supurna Dhar, Dr. Stefania De Benedetti, Dr. Dusan Hesek, Dr. Bill Boggess, Dr. Blas Blázquez, Prof. Kalai Mathee and Prof. Shahriar Mobashery

Muropeptides in Pseudomonas aeruginosa and their Role as Elicitors of β-Lactam-Antibiotic Resistance

Der Resistenz auf der Spur: Insgesamt 20 Muropeptide, die Abbauprodukte von Peptidglykanen sind, wurden aus Pseuromonas aeruginosa isoliert und charakterisiert. Der seltenste dieser Metaboliten kommt mit 100 Molekülen pro Bakterium vor, der häufigste mit 55 000 Molekülen. Zwei dieser Muropeptide sind an der Induktion der β-Lactamase-Expression beteiligt. Dieser Effekt ist die Ursache für die Resistenz von P. aeruginosa gegen β-Lactam-Antibiotika.

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Selbstorganisation

Molecularly Regulated Reversible DNA Polymerization

Dr. Niancao Chen, Xuechen Shi and Prof. Dr. Yong Wang

Molecularly Regulated Reversible DNA Polymerization

Reversible DNA-Polymerisierung: Lineare und verzweigte DNA-Polymere wurden unter physiologischen Bedingungen mithilfe von molekularen Triggern synthetisiert und abgebaut (siehe Bild). Der Polymerisierungsmechanismus basiert auf der wohlbekannten Hybridisierungskettenreaktion.

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Nanokristall-Anordnungen

3D-Anordnung anorganischer kolloidaler Nanokristalle zu Gelen und Aerogelen

Vladimir Sayevich, Bin Cai, Albrecht Benad, Danny Haubold, Luisa Sonntag, Prof. Nikolai Gaponik, Dr. Vladimir Lesnyak and Prof. Alexander Eychmüller

3D-Anordnung anorganischer kolloidaler Nanokristalle zu Gelen und Aerogelen

Eine effiziente Anordnungsmethode für Halbleiternanokristalle, die über verschiedene anorganische Liganden zu einem mehrfach verzweigten Netzwerk verbunden wurden, wird vorgestellt. Die erhaltenen Aerogelmonolithe sind hochporös, weisen eine hohe Oberfläche auf und behalten weiterhin die Eigenschaften ihrer Baueinheiten bei.

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Tröpfchenmikrofluidik

Quantitative Single-Cell mRNA Analysis in Hydrogel Beads

Agata Rakszewska, Rosa J. Stolper, Anna B. Kolasa, Dr. Aigars Piruska and Prof. Dr. Wilhelm T. S. Huck

Quantitative Single-Cell mRNA Analysis in Hydrogel Beads

Leuchtkugel: Mit konformativ eingeschränkten Nukleinsäuren (LNAs) funktionalisierte Hydrogelkügelchen können mRNAs aus einzelnen lysierten Zellen auffangen. Eine genaue Quantifizierung der mRNA wird durch Rolling-Circle-Amplifikation und anschließende Hybridisierung mit Fluoreszenzsonden sichergestellt. Die Transkriptanzahl in den Zellen wird durch Auszählen fluoreszierender Punkte in Gelkügelchen bestimmt. Maßstab=50 µm.

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Eisen-Sauerstoff-Komplexe

Exceedingly Fast Oxygen Atom Transfer to Olefins via a Catalytically Competent Nonheme Iron Species

Joan Serrano-Plana, Dr. Almudena Aguinaco, Dr. Raquel Belda, Dr. Enrique García-España, Dr. Manuel G. Basallote, Dr. Anna Company and Dr. Miquel Costas

Exceedingly Fast Oxygen Atom Transfer to Olefins via a Catalytically Competent Nonheme Iron Species

Schneller Sauerstoffatomtransfer (OAT) von einem metastabilen Nicht-Häm-Eisen-Sauerstoff-Komplex zu Olefinen führt unter Stereoretention zu Epoxiden. Die durch UV/Vis-Analyse im Stopped-Flow-Verfahren bestimmten Reaktionsgeschwindigkeiten stimmen mit den relativen Reaktivitäten verschiedener Olefine überein und bestätigen so, dass dieser Komplex ein kompetentes OAT-Intermediat ist.

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Energietransfer

Non-Radiative Energy Transfer Mediated by Hybrid Light-Matter States

Dr. Xiaolan Zhong, Thibault Chervy, Dr. Shaojun Wang, Dr. Jino George, Dr. Anoop Thomas, Dr. James A. Hutchison, Dr. Eloise Devaux, Dr. Cyriaque Genet and Prof. Thomas W. Ebbesen

Non-Radiative Energy Transfer Mediated by Hybrid Light-Matter States

Wenn ein Donor und ein Akzeptor mit dem Vakuumfeld eines optischen Hohlraums hybridisiert werden, resultiert ein verstärkter strahlungsloser Energietransfer. Die starke resonante Kopplung des Donors mit einer Hohlraummode und anschließend mit dem Akzeptor ergibt drei neue hybride Licht-Materie-Eigenzustände: den oberen, mittleren und unteren polaritonischen Zustand (UP, MP bzw. LP).

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Transferhydrierende Kupplungen

Iron-Catalyzed Regioselective Transfer Hydrogenative Couplings of Unactivated Aldehydes with Simple Alkenes

Yan-Long Zheng, Yan-Yao Liu, Yi-Mei Wu, Yin-Xia Wang, Yu-Tong Lin and Prof. Dr. Mengchun Ye

Iron-Catalyzed Regioselective Transfer Hydrogenative Couplings of Unactivated Aldehydes with Simple Alkenes

FeBr3 katalysiert die reduktive Kupplung verschiedener Aldehyde und Alkene durch direkten Hydridtransfer. Isopropylalkohol als Wasserstoffdonor ermöglicht anspruchsvolle Kupplungen nicht-aktivierter Alkyl- und Arylaldehyde mit einfachen Alkenen wie Styrolen oder α-Olefinen zu vielfältigen Alkoholen mit vollständig linearer Regioselektivität.

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Elektronische Oberflächeneigenschaften

Spatially Resolved Quantification of the Surface Reactivity of Solid Catalysts

Bing Huang, Li Xiao, Juntao Lu and Lin Zhuang

Spatially Resolved Quantification of the Surface Reactivity of Solid Catalysts

Fermi-Weichheit wird als neue elektronische Eigenschaft fester Oberflächen vorgeschlagen, die mit der Oberflächenreaktivität skaliert und deren Abbildung mit atomarer Auflösung ermöglicht. Die Kernidee ist eine Reaktivitätsgewichtsfunktion, die am Fermi-Niveau ein Maximum erreicht, für die gewichtete Aufsummierung der Zustandsdichten einer Oberfläche.

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Wasserspaltung

Hierarchical NiCo2O4 Hollow Microcuboids as Bifunctional Electrocatalysts for Overall Water-Splitting

Xuehui Gao, Hongxiu Zhang, Quanguo Li, Prof. Xuegong Yu, Prof. Zhanglian Hong, Prof. Xingwang Zhang, Dr. Chengdu Liang and Prof. Zhan Lin

Hierarchical NiCo2O4 Hollow Microcuboids as Bifunctional Electrocatalysts for Overall Water-Splitting

Bilde einen ordentlichen Quader: In einer einfachen hydrothermalen Reaktion aus porösen 1D-Nanodrahteinheiten gebildete hohle NiCo2O4-Mikroquader fungieren als hoch aktive und stabile Elektrodenmaterialien für eine effiziente Wasserspaltung. Ein Wasserspaltungsstrom von 10 mA cm−2 wird mit nur 1.65 V über die beiden Elektroden erreicht und einer von 20 mA cm−2 mit 1.74 V.

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Nanokapseln

Covalent Self-Assembly and One-Step Photocrosslinking of Tyrosine-rich Oligopeptides to Form Diverse Nanostructures

Dr. Kyoung-Ik Min, Dr. Gyeongwon Yun, Dr. Yoonjung Jang, Kyung-Rok Kim, Dr. Young Ho Ko, Dr. Hyung-Seok Jang, Prof. Dr. Yoon-Sik Lee, Prof. Dr. Kimoon Kim and Prof. Dr. Dong-Pyo Kim

Covalent Self-Assembly and One-Step Photocrosslinking of Tyrosine-rich Oligopeptides to Form Diverse Nanostructures

Fluoreszierende Nanokapseln und freitragende Filme werden durch eine biologisch inspirierte Photopolymerisation von Peptiden in einer Stufe direkt synthetisiert. Durch die Vernetzung wird die mechanische Stärke der Peptide verbessert. Ferner wurden robuste Peptidosome entwickelt.

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DNA-Hydrogele

Heat-Flow-Driven Oligonucleotide Gelation Separates Single-Base Differences

Matthias Morasch, Prof. Dieter Braun and Dr. Christof B. Mast

Heat-Flow-Driven Oligonucleotide Gelation Separates Single-Base Differences

Sauber getrennt: Die Nichtgleichgewichtsbedingung eines moderaten Wärmeflusses durch eine wassergefüllte Kammer trennt und geliert DNA-Stränge mit Einzelbasenauflösung. Eine verdünnte Mischung von DNA mit zwei leicht unterschiedlichen gelbildenden Sequenzen trennt sich bei konstanten physiologischen Lösungsbedingungen in sequenzreine Hydrogele. Dieser Prozess deutet neue Möglichkeiten für einen Nichtgleichgewichtsursprung des Lebens an.

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Pheromone

The Sex Attractant Pheromone of Male Brown Rats: Identification and Field Experiment

Stephen Takács, Regine Gries, Huimin Zhai and Prof. Gerhard Gries

The Sex Attractant Pheromone of Male Brown Rats: Identification and Field Experiment

Männliche Wanderratten markieren ihr Revier mit Urin, um männliche Eindringlinge abzuschrecken, Weibchen in ihrer Lokalpopulation zu halten und umherstreifende Weibchen anzulocken. Ihr aus Urin gewonnenes Sexualpheromon besteht aus mehreren Ketonen (2-Heptanon, 4-Heptanon, 3-Ethyl-2-heptanon, 2-Octanon, 2-Nonanon, 4-Nonanon). Wenn Fallen mit Köder zusätzlich diese Ketone enthalten, werden zehnmal mehr weibliche Ratten gefangen.

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Antimikrobielle Oberflächen

Using Chemoattractants to Lure Bacteria to Contact-Killing Surfaces

Dr. Rishabh Jain, Nancy G. Faith, Dr. Andrew Milkowski, Kevin Nelson, David Busche, Prof. David M. Lynn, Prof. Charles J. Czuprynski and Prof. Nicholas L. Abbott

Using Chemoattractants to Lure Bacteria to Contact-Killing Surfaces

Unwiderstehlich: Die Aktivität einer antimikrobiellen Oberfläche, die mit einem Kontaktbiozid gegen Mikroben beschichtet ist, lässt sich durch den Einsatz eines Lockstoff(CA)-Konzentrationsgradienten, der Bakterien anzieht, deutlich erhöhen. So locken zwei nicht biozide CAs (Aspartat, Glucose) verbreitete Nahrungspathogene auf eine silanbeschichtete Oberfläche. Lebende Bakterien: grün; tote Bakterien: rot.

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Knorpel-Nachbildung

Controlled-Potential Electromechanical Reshaping of Cartilage

Bryan M. Hunter, Jeremy Kallick, Jessica Kissel, Maya Herzig, Cyrus Manuel, Dr. Dmitri Protsenko, Dr. Brian J. F. Wong and Prof. Michael G. Hill

Controlled-Potential Electromechanical Reshaping of Cartilage

Messer weg! Bei einer molekülbasierten Alternative zur Knorpelchirurgie werden Elektroden in mechanisch verformtes Gewebe eingeschoben. Eine Elektrolyse an der Grenze zur Wasseroxidation erzeugt lokalisierte Bereiche mit niedrigem pH, die das Gewebe chemisch entspannen. Die anschließende Äquilibrierung auf physiologische pH-Werte ergibt Knorpel, die die Form der Vorlage permanent beibehalten.

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Photopharmakologie

Allosterische optische Steuerung eines Klasse-B-G-Protein-gekoppelten Rezeptors

Dr. Johannes Broichhagen, Natalie R. Johnston, Yorrick von Ohlen, Helena Meyer-Berg, Dr. Ben J. Jones, Prof. Dr. Stephen R. Bloom, Prof. Dr. Guy A. Rutter, Prof. Dr. Dirk Trauner and Dr. David J. Hodson

Allosterische optische Steuerung eines Klasse-B-G-Protein-gekoppelten Rezeptors

Lichtschalter nachgerüstet: Eine azologe Version von BETP wandelt das allosterische Zentrum des GLP-1-Rezeptors in einen synthetischen Photoschalter um. So lassen sich die Konzentrationen von cAMP, Ca2+ und Insulin mithilfe von blauem Licht optisch steuern.

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Graphen-Funktionalisierung

Mono- und ditope Bisfunktionalisierung von Graphen

Kathrin C. Knirsch, Ricarda A. Schäfer, Dr. Frank Hauke and Prof. Dr. Andreas Hirsch

Mono- und ditope Bisfunktionalisierung von Graphen

Beidseitig funktionalisierbar: Die monotope und ditope Bisfunktionalisierung von Graphen auf der Basis zweier konsekutiver Reduktions- und kovalenter Additionsschritte gelingt an gezielt Graphenschichten auf Substraten (eine Seite abgeschirmt) bzw. in Lösung (beide Seiten zugänglich).

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Biotechnologie

Rekombinante Cyanobakterien für die asymmetrische Reduktion von C=C-Bindungen mithilfe biokatalytischer Wasseroxidation

Katharina Köninger, Dr. Álvaro Gómez Baraibar, Dr. Carolin Mügge, Dr. Caroline E. Paul, Dr. Frank Hollmann, Dr. Marc M. Nowaczyk and Prof. Dr. Robert Kourist

Rekombinante Cyanobakterien für die asymmetrische Reduktion von C=C-Bindungen mithilfe biokatalytischer Wasseroxidation

Nützliche Bakterien: Rekombinante Cyanobakterien ermöglichen enantioselektive Redoxreaktionen ohne die Zugabe von Cofaktoren oder zusätzlichen Substraten. Dies erhöht die Atomeffizienz und überwindet ein wichtiges Hindernis auf dem Weg zu einer breiten Anwendung von Oxidoreduktasen in industriellen Prozessen. EZG=elektronenziehende Gruppe.

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Von Methan zu Methanol

Isothermal Cyclic Conversion of Methane into Methanol over Copper-Exchanged Zeolite at Low Temperature

Patrick Tomkins, Ali Mansouri, Dr. Selmi E. Bozbag, Dr. Frank Krumeich, Dr. Min Bum Park, Dr. Evalyn Mae C. Alayon, Dr. Marco Ranocchiari and Prof. Dr. Jeroen A. van Bokhoven

Isothermal Cyclic Conversion of Methane into Methanol over Copper-Exchanged Zeolite at Low Temperature

Druck macht aktiv: Die direkte, stufenförmige Oxidation von Methan zu Methanol wurde in einer isothermen Reaktion realisiert. Durch Anwenden höherer Methandrücke wurden ansonsten inaktive Kupfercluster aktiviert. Diese Methode liefert neue Möglichkeiten zum Materialdesign und zur Entwicklung von Prozessen für die direkte Umsetzung von Methan zu Methanol.

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DNA-Nanotechnologie

Daisy Chain Rotaxanes Made from Interlocked DNA Nanostructures

Dipl.-Chem. Johannes Weigandt, Dr. Chia-Ling Chung, Dr. Stefan-S. Jester and Prof. Dr. Michael Famulok

Daisy Chain Rotaxanes Made from Interlocked DNA Nanostructures

Glückliche Verkettung: In mechanisch verbundenen „Daisy-chain”-Rotaxanen (DCRs) aus Doppelstrang-DNA (dsDNA) sind Makrocyclen mit einer Achse verbunden, die an ihrem Ende einen Stopper trägt; zur Verknüpfung umschließen die Makrocyclen die Achse einer zweiten Einheit und umgekehrt (siehe Bild). Die mechanisch verknüpften DCRs gestatten eine freiere Bewegung entlang der Achse als die DCR-Vorstufen, in denen die Makrocyclen noch mit der Achse hybridisiert sind.

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