Angewandte Chemie

Cover image for Vol. 126 Issue 17

Chefredakteur: Peter Gölitz, Stellvertreter: Neville Compton, Haymo Ross

Online ISSN: 1521-3757

Associated Title(s): Angewandte Chemie International Edition, Chemistry - A European Journal, Chemistry – An Asian Journal, Zeitschrift für Chemie

Vorschau: Hot Papers

Hot Papers werden von der Redaktion aufgrund ihrer Bedeutung in einem sich schnell entwickelnden Feld von hoher aktueller Bedeutung ausgewählt. Dieses Kriterium trifft sicher auch auf viele der "Very Important Papers" zu, aber eine solche Doppelung wird vermieden.

Wasserstoffentwicklung

Highly Active Electrocatalysis of the Hydrogen Evolution Reaction by Cobalt Phosphide Nanoparticles

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Eric J. Popczun, Carlos G. Read, Christopher W. Roske, Nathan S. Lewis*, Raymond E. Schaak*

Ein Schritt näher am Pt: Cobaltphosphid(CoP)-Nanopartikel katalysieren die Wasserstoffentwicklung mit hoher Aktivität und Stabilität unter stark sauren Bedingungen. Seine elektrokatalytische Aktivität macht CoP zu einem der besten Ersatzkatalysatoren für Platin.

Online veröffentlicht, DOI: 10.1002/ange.201402646 – Lesen Sie mehr


 

Heterocyclen

Gold-Catalyzed Synthesis of Functionalized Pyridines by Using 2H-Azirines as Synthetic Equivalents of Alkenyl Nitrenes

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Agnes Prechter, Guilhem Henrion, Pierre Faudot dit Bel, Fabien Gagosz*

Eine Reihe leicht zugänglicher 2-Propargyl-2H-azirin-Derivate wurde in Gegenwart eines Goldkatalysators effizient in die jeweiligen funktionalisierten Pyridine umgewandelt. Diese Umsetzung ist gut verträglich mit funktionellen Gruppen und hat eine große Substratbandbreite. Sie entspricht einem formalen intramolekularen Transfer eines Alkenylnitrens zu einem Alkin.

Online veröffentlicht, DOI: 10.1002/ange.201402470 – Lesen Sie mehr


 

Synthesemethoden

Organokatalytische atropselektive Aldolkondensation: Synthese axial-chiraler Biaryle durch Arenbildung

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Achim Link, Christof Sparr*

Den Kopf verdreht! Eine atropselektive organokatalytische Aldolkondensation zu tri-ortho-substituierten Biarylen wird beschrieben. Dabei gelingt ein effizienter Transfer der stereochemischen Information eines sekundären Amin-Katalysators in die axiale Chiralität der Binaphthyl-Produkte. Die Reaktion verläuft analog zur aromatischen Polyketid-Biosynthese, wird jedoch durch eine Dienaminbildung ausgelöst. Diese Methode ermöglicht die Synthese von axial-chiralen Biarylen mit bemerkenswerter Atropselektivität.

Erscheint demnächst.


 

C(sp3)-H-Aktivierung

Palladium-Catalyzed C(sp3)–H Activation: A Facile Method for the Synthesis of 3,4-Dihydroquinolinone Derivatives

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Jia-Xuan Yan, Hu Li, Xiang-Wei Liu, Jiang-Ling Shi, Xin Wang, Zhang-Jie Shi*

3,4-Dihydrochinolinone wurden durch die Aktivierung und Arylierung von inerten C(sp3)-H-Bindungen mittels Palladium-Katalyse und oxidativer Addition synthetisiert. Pd(OAc)2 und P(o-tol)3 wurden als Katalysator und Ligand eingesetzt, um die Effizienz dieser Reaktion zu verbessern. Ein weiterer Vorteil ist, dass die Reaktion an der Luft ausgeführt werden kann.

Online veröffentlicht, DOI: 10.1002/ange.201402562 – Lesen Sie mehr


 

Mischoxidkatalysatoren

Stabilization of Catalytically Active Cu+ Surface Sites on Titanium–Copper Mixed-Oxide Films

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Ashleigh E. Baber, Xiaofang Yang, Hyun You Kim, Kumudu Mudiyanselage, Markus Soldemo, Jonas Weissenrieder, Sanjaya D. Senanayake, Abdullah Al-Mahboob, Jerzy T. Sadowski, Jaime Evans, José A. Rodriguez, Ping Liu, Friedrich M. Hoffmann, Jingguang G. Chen, Darío J. Stacchiola*

Positiv beeinflusst: Kupferoxide waren die ersten Katalysatoren für die CO-Oxidation bei Raumtemperatur, sie werden aber leicht deaktiviert, da die erforderlichen Cu+-Spezies unter den Reaktionsbedingungen nicht stabil sind. Die Hinzugabe der richtigen Menge an Titan führt zu gemischten CuTiOx-Filmen, die thermisch und chemisch stabil sind und in der CO-Oxidation aktiver sind als reine Kupferoxide.

Online veröffentlicht, DOI: 10.1002/ange.201402435 – Lesen Sie mehr


 

Polyvalente Inhibitoren

Design of Monodisperse and Well-Defined Polypeptide-Based Polyvalent Inhibitors of Anthrax Toxin

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Sanket Patke, Mohan Boggara, Ronak Maheshwari, Sunit K. Srivastava, Manish Arha, Marc Douaisi, Jacob T. Martin, Ian B. Harvey, Matthew Brier, Tania Rosen, Jeremy Mogridge, Ravi S. Kane*

(SE)5-LIG machend: Ein Protein-Engineering-Ansatz liefert monodisperse polyvalente Moleküle mit Tandem-Repeat-Polypeptidgerüsten, in denen der Ligandenabstand und die Valenz genau einstellbar sind. Auf diesem Weg wurden wirksame Inhibitoren des Anthraxtoxins erhalten.

Online veröffentlicht, DOI: 10.1002/ange.201400870 – Lesen Sie mehr


 

Poröse Käfig-Catenane

A Shape-Persistent Quadruply Interlocked Giant Cage Catenane with Two Distinct Pores in the Solid State

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Gang Zhang, Oliver Presly, Fraser White, Iris M. Oppel, Michael Mastalerz*

Zwei sind besser als eins: Währen der Kristallisation einer formstabilen organischen Käfigverbindung bildet sich eine dimere Catenan-Struktur durch eine 96-fache Kondensationsreaktion von 40 molekularen Einheiten. Die Kristalle dieser Käfigverbindung beinhalten eine intrinsische Mesopore (2.0 nm) und eine extrinsische Mikropore (1.3 nm).

Online veröffentlicht, DOI: 10.1002/ange.201400285 – Lesen Sie mehr


 

Festphasensynthesen

Flow-Through Synthesis on Teflon-Patterned Paper To Produce Peptide Arrays for Cell-Based Assays

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Frédérique Deiss, Wadim L. Matochko, Natasha Govindasamy, Edith Y. Lin, Ratmir Derda*

Auf derselben Seite: In einer parallelen Fluidiksynthese von 96 Peptiden werden organische Lösungsmittel mit kontrollierter Geschwindigkeit durch Teflonmuster auf einem Blatt Papier geschleust. Die erzeugten Peptidanordnungen können in zellbasierten Assays zur Suche nach 3D-Stützmaterialien für Zelladhäsion und -wachstum verwendet werden.

Online veröffentlicht, DOI: 10.1002/ange.201402037 – Lesen Sie mehr


 

Protein-Aggregation

Co-existence of Two Different α-Synuclein Oligomers with Different Core Structures Determined by Hydrogen/Deuterium Exchange Mass Spectrometry

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Wojciech Paslawski, Simon Mysling, Karen Thomsen, Thomas J. D. Jørgensen*, Daniel E. Otzen*

Zweierlei Wege: α-Synuclein-Oligomere werden gemeinhin als zytotoxische Spezies bei der Parkinson-Krankheit angenommen. Es wurde debattiert, ob sie Zwischenstufen einer Fibrillenbildung oder die Endprodukte der Aggregation sind. Beides scheint zuzutreffen, d. h., es werden zwei unterschiedliche Arten von α-Synucleinoligomeren gebildet: eine, die durch Monomere verlängert werden kann, und eine zweite, die sich zu amorpheren Strukturen stapelt.

Online veröffentlicht, DOI: 10.1002/ange.201400491 – Lesen Sie mehr


 

Wasseroxidation

A Molecular Approach to Self-Supported Cobalt-Substituted ZnO Materials as Remarkably Stable Electrocatalysts for Water Oxidation

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Johannes Pfrommer, Michael Lublow, Anahita Azarpira, Caren Göbel, Marcel Lücke, Alexander Steigert, Martin Pogrzeba, Prashanth W. Menezes, Anna Fischer*, Thomas Schedel-Niedrig*, Matthias Driess*

Trägt sich selbst: Ein Cobalt-Zinkoxid-Präkatalysator (Co:ZnO) wurde durch Tieftemperatursolvolyse molekularer Co4−xZnxO4-Vorstufen (x=1–3) synthetisiert. Elektrophoretische Abscheidung auf Elektroden aus fluoriertem Zinnoxid (FTO) führt nach oxidativer Behandlung zu einem amorphen selbsttragenden Elektrokatalysator, der stundenlang mit sehr niedrigen Überpotentialen und hoher Stromdichte Wasser oxidieren kann.

Erscheint demnächst.


 

Organisch-anorganische Hybridmaterialien

Engineering Multifunctional Capsules through the Assembly of Metal–Phenolic Networks

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Junling Guo, Yuan Ping, Hirotaka Ejima, Karen Alt, Mirko Meissner, Joseph J. Richardson, Yan Yan, Karlheinz Peter, Dominik von Elverfeldt, Christoph E. Hagemeyer, Frank Caruso*

Multifunktionelle Kapseln: Gerbsäure wurde verwendet, um eine Vielzahl von Metallen in einem einstufigen Selbstorganisationsprozess zu koordinieren und eine Bibliothek von Metall-Phenol-Netzwerken (MPNs; siehe Bild) aufzubauen. Die Eigenschaften der MPN-Kapseln sind von den koordinierten Metallen bestimmt.

Online veröffentlicht, DOI: 10.1002/ange.201311136 – Lesen Sie mehr


 

Fluoreszenzfarbstoffe

Zwillingsrekombination als Photostabilisierungsmechanismus für Fluoreszenzfarbstoffe

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Phil Holzmeister, Andreas Gietl, Philip Tinnefeld*

Einzelmolekülspektroskopie offenbart einen neuen Mechanismus für diffusionsbegrenzte Photostabilisierung. Zwillingsrekombination nach Reduktion organischer Farbstoffe durch Thiole verbessert die Photostabilität, indem die Bildung von Zwischenstufen auf dem Weg zur Photozerstörung, wie photooxidierte Zustände, vermieden wird. Stabile und langanhaltende Fluoreszenz kann durch eine Kombination mit klassischen ROXS-Puffern erreicht werden.

Online veröffentlicht, DOI: 10.1002/ange.201310300 – Lesen Sie mehr


 

Nanoporöses Graphen

High-Quality Three-Dimensional Nanoporous Graphene

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Yoshikazu Ito, Yoichi Tanabe, H.-J. Qiu, Katsuaki Sugawara, Satoshi Heguri, Ngoc Han Tu, Khuong Kim Huynh, Takeshi Fujita, Takashi Takahashi, Katsumi Tanigaki, Mingwei Chen*

Nickel modelt für Graphen: Das Titelmaterial wurde durch chemische Dampfabscheidung mithilfe von nanoporösem Nickel synthetisiert. Das 3D-nanoporöse Graphen behält die elektronischen Eigenschaften des 2D-Materials wie hohe Elektronenbeweglichkeit und masselose Dirac-Fermionen.

Online veröffentlicht, DOI: 10.1002/ange.201402662 – Lesen Sie mehr


 

Asymmetrische Katalyse

Construction of Quaternary Stereogenic Carbon Centers through Copper-Catalyzed Enantioselective Allylic Cross-Coupling with Alkylboranes

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Kentaro Hojoh, Yoshinori Shido, Hirohisa Ohmiya*, Masaya Sawamura*

Ein chiraler CuI/L*-Katalysator ermöglicht in Gegenwart von EtOK die enantioselektive allylische SN2'-Kreuzkupplung zwischen Alkylboranen und γ,γ-disubstituierten primären Allylchloriden. Die Reaktion erzeugt quartäre Kohlenstoffstereozentren mit drei sp3-Alkylgruppen und einer Vinylgruppe. Ein neuer Reaktionsweg mit Beteiligung einer neutralen Alkylkupfer(I)-Spezies wird vorgeschlagen.

Online veröffentlicht, DOI: 10.1002/ange.201402386 – Lesen Sie mehr


 

Solarzellen

Constructing 3D Branched Nanowire Coated Macroporous Metal Oxide Electrodes with Homogeneous or Heterogeneous Compositions for Efficient Solar Cells

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Wu-Qiang Wu, Yang-Fan Xu, Hua-Shang Rao, Hao-Lin Feng, Cheng-Yong Su, Dai-Bin Kuang*

Mit einer vielseitigen Methode lassen sich homo- oder heterogene Metalloxid-Verbundelektroden (TiO2-TiO2, SnO2-TiO2 und Zn2SnO4-TiO2) auf Basis Nanodraht-beschichteter makroporöser Materialien herstellen. Farbstoffsolarzellen auf der Grundlage makroporöser homogener TiO2/TiO2-Nanodraht-Elektroden zeigen einen Wirkungsgrad von 9.51 %, viel höher als die von herkömmlichen Photoelektroden auf Basis rein makroporöser Materialien.

Online veröffentlicht, DOI: 10.1002/ange.201402371 – Lesen Sie mehr


 

Oligomerisation

Controlled Electropolymerization of Ruthenium(II) Vinylbipyridyl Complexes in Mesoporous Nanoparticle Films of TiO2

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Zhen Fang, Shahar Keinan, Leila Alibabaei, Hanlin Luo, Akitaka Ito, Thomas J. Meyer*

Wachstum von Innen: Ruthenium(II)-Vinylpolypyridyl-Komplexe wurden durch schrittweise elektrochemische radikalische Polymerisation an der inneren Oberfläche von mesoporösen TiO2-Nanopartikelfilmen gezüchtet. Die Polymerisation wurde mit Cyclovoltammetrie sowie UV/Vis- und Röntgenphotoelektronenspektroskopie verfolgt.

Online veröffentlicht, DOI: 10.1002/ange.201402309 – Lesen Sie mehr


 

Alken-Difunktionalisierung

Arylphosphonylation and Arylazidation of Activated Alkenes

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Wangqing Kong, Estíbaliz Merino, Cristina Nevado*

Radikale Difunktionalisierung: Die Addition von Heteroatom-zentrierten Radikalen an die Doppelbindung von Arylsulfonylacrylamiden führt zu Alkylradikal-Intermediaten. Durch eine Reaktionskaskade und die simultane Bildung von C-C- und C-P/C-N-Bindungen an der Doppelbindung werden α-aryl-β-heterofunktionalisierte Amide mit einem quartären Zentrum erhalten. Heterofunktionalisierte Oxindole können ebenfalls synthetisiert werden.

Online veröffentlicht, DOI: 10.1002/ange.201311241 – Lesen Sie mehr


 

C-S-Kupplung

Gold-Catalyzed Intermolecular C–S Bond Formation: Efficient Synthesis of α-Substituted Vinyl Sulfones

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Yumeng Xi, Boliang Dong, Edward J. McClain, Qiaoyi Wang, Tesia L. Gregg, Novruz G. Akhmedov, Jeffrey L. Petersen, Xiaodong Shi*

Vinylsulfon-Synthese: Die Gold-katalysierte intermolekulare Markownikoff-Addition von Sulfinsäuren an terminale Alkine gelang durch die Verwendung eines bimetallischen Gold/Gallium-basierten Katalysatorsystems. Verschiedene α-substituierte Vinylsulfone wurden erfolgreich synthetisiert. Eine Eintopf-Synthese, die Natriumsulfinate als Ausgangsmaterialien verwendet, wurde ebenfalls entwickelt (DCE=1,2-Dichlorethan).

Online veröffentlicht, DOI: 10.1002/ange.201310142 – Lesen Sie mehr


 

N-Heterocyclische Carbene

Fusing N-Heterocyclic Carbenes with Carborane Anions

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Ahmad El-Hellani, Vincent Lavallo*

Drei in einem: Eine neuartige Klasse von N-heterocyclische Carben-Lithium-Addukten wurde entwickelt, die zwei N-gebundene schwach koordinierende Carboran-Anionen enthalten. Je nach Base kann ein anionisches Imidazolium selektiv deprotoniert werden, um entweder ein normales C2- oder ein anormales C5-Imidazolyliden zu erzeugen. Durch Behandlung mit nBuLi bildet das monoanionische Imidazolium einen doppelt deprotonierten trianionischen C2,C5-Dilithium-Komplex.

Online veröffentlicht, DOI: 10.1002/ange.201402445 – Lesen Sie mehr No. 17/2014.


 

Genexpression

Bidirectional Regulation of mRNA Translation in Mammalian Cells by Using PUF Domains

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Jicong Cao, Manish Arha, Chaitanya Sudrik, David V. Schaffer*, Ravi S. Kane*

In die eine oder andere Richtung: Ein genetisch kodiertes System basierend auf der RNA-Bindedomäne von PUF-Proteinen wurde zur posttranskriptionellen Regulation der Genexpression entwickelt. Die PUF-Domäne alleine bewirkte hingegen eine Unterdrückung der Translation. Mithilfe der PUF-basierten Aktivatoren und Repressoren konnte so die Expression eines Reporters um das mehr als 17-Fache variiert werden.

Online veröffentlicht, DOI: 10.1002/ange.201402095 – Lesen Sie mehr


 

Goldcarbenoide

Structure of a Reactive Gold Carbenoid

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Günter Seidel, Alois Fürstner*

Nenn mich "Carbenoid": Keine Anzeichen für einen maßgeblichen Au-C-Doppelbindungscharakter, dafür aber viele für Ladungsdichte am Kohlenstoff kennzeichnen die Struktur eines nur mäßig "stabilisierten" Goldcarbenoids im Festkörper. Da solche Carbenoide unter milden Bedingungen Styrolderivate cyclopropanieren können, sind ihre strukturellen Eigenschaften für mechanistische Diskussionen der π-Säurekatalyse von Bedeutung.

Online veröffentlicht, DOI: 10.1002/ange.201402080 – Lesen Sie mehr


 

Festkörperreaktivität

Single Crystals Popping Under UV Light: A Photosalient Effect Triggered by a [2+2] Cycloaddition Reaction

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Raghavender Medishetty, Ahmad Husain, Zhaozhi Bai, Tomče Runčevski, Robert E. Dinnebier, Panče Naumov*, Jagadese J. Vittal*

UV-Licht bringt Kristalle zum platzen: Die Kristalle dreier Metallkomplexe platzen bei Bestrahlung mit UV-Licht wie Popcorn auf. Die Ergebnisse zeigen, dass [2+2]-Photocycloadditionen im Festkörper für die Umwandlung von Licht in mechanische Bewegung genutzt werden kann.

Online veröffentlicht, DOI: 10.1002/ange.201402040 – Lesen Sie mehr


 

C-H-Funktionalisierung

Late-Stage Functionalization of Biologically Active Heterocycles Through Photoredox Catalysis

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Daniel A. DiRocco*, Kevin Dykstra, Shane Krska, Petr Vachal, Donald V. Conway, Matthew Tudge

Suchen und finden: Eine Methode für die direkte Methyl-, Ethyl- und Cyclopropylierung biologisch aktiver Heterocyclen durch Photoredoxkatalyse mit sichtbarem Licht wurde entwickelt. Der beste Katalysator wurde mithilfe eines Hochdurchsatzverfahrens entdeckt. Dank einfacher Syntheseführung, milder Reaktionsbedingungen und guter Verträglichkeit mit funktionellen Gruppen ist die Methode wertvoll für die Wirkstoffentwicklung.

Online veröffentlicht, DOI: 10.1002/ange.201402023 – Lesen Sie mehr


 

Photochemische Perfluoralkylierung

Metal-Free Photochemical Aromatic Perfluoroalkylation of α-Cyano Arylacetates

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Manuel Nappi, Giulia Bergonzini, Paolo Melchiorre*

Leuchtendes Beispiel: Eine operativ einfache Methode für die direkte aromatische Perfluoralkylierung und Trifluormethylierung von α-Cyanarylacetaten beruht auf der Bestrahlung mit sichtbarem Licht bei Raumtemperatur. Die photochemische Aktivität von Komplexen aus Elektronendonoren und -akzeptoren (EDA), die in situ aus Enolaten und Perfluoralkyliodiden gebildet werden, treibt diese metallfreie Reaktion an.

Online veröffentlicht, DOI: 10.1002/ange.201402008 – Lesen Sie mehr


 

Amidsynthese

Amide Synthesis by Nucleophilic Attack of Vinyl Azides

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Feng-Lian Zhang, Yi-Feng Wang, Geoffroy Hervé Lonca, Xu Zhu, Shunsuke Chiba*

Nitrilium-Intermediat: Eine neue Methode zur Amidsynthese verbindet Vinylazide als Enamin-artige Nukleophile in Reaktionen mit Kohlenstoff-Elektrophilen in Gegenwart von BF3·OEt2. Nach dem nukleophilen Angriff des Vinylazids führt die Umlagerung eines Substituenten des entstandenen Iminodiazonium-Intermediats A zu dem Nitrilium-Ion B, dessen Hydrolyse das entsprechende Amid liefert.

Online veröffentlicht, DOI: 10.1002/ange.201400938 – Lesen Sie mehr No. 17/2014.


 

H2S-Spaltung

An Integrated Photoelectrochemical–Chemical Loop for Solar-Driven Overall Splitting of Hydrogen Sulfide

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Xu Zong, Jingfeng Han, Brian Seger, Hongjun Chen, Gaoqing (Max) Lu, Can Li*, Lianzhou Wang*

Vom Abfall zum Wertstoff: Ein photochemisch-chemischer Kreislauf für die Spaltung von H2S wurde entwickelt, in dem die Redoxreaktionen für die photoelektrochemische Wasserstoffentwicklung und die chemische Absorption von H2S über ein Redoxpaar (A-/A+: Fe2+/Fe3+ oder I/I3) verbunden sind. Unter Verwendung von funktionalisiertem Silicium als Photoelektrode konnten simultan Wasserstoff und Schwefel aus H2S extrahiert werden (siehe Bild).

Online veröffentlicht, DOI: 10.1002/ange.201400571 – Lesen Sie mehr No. 17/2014.


 

Oligonukleotide

A New Pathway of DNA G-Quadruplex Formation

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Slavko Čeru, Primož Šket, Iztok Prislan, Jurij Lah*, Janez Plavec*

Eine neue Faltungszwischenstufe des telomeren Oxy-1.5-G-Quadruplexes aus Oxytricha nova, in dem alle Guaninbasen mit den GG-N1-symmetrischen Basenpaaren verbunden sind, wurde in wässriger Lösung charakterisiert. G-reiche DNA-Sequenzen können spezifische vororganisierte DNA-Strukturen bilden, die in Gegenwart von Kaliumionen in G-Quadruplexe falten (siehe Bild).

Online veröffentlicht, DOI: 10.1002/ange.201400531 – Lesen Sie mehr


 

Blockcopolymer-Nanopartikel

A Facile Synthesis of Dynamic, Shape-Changing Polymer Particles

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Daniel Klinger, Cynthia Wang, Luke A. Connal, Debra J. Audus, Se Gyu Jang, Stephan Kraemer, Kato L. Killops, Glenn H. Fredrickson, Edward J. Kramer, Craig J. Hawker*

Form und Morphologie von Polystyrol-b-poly(2-vinylpyridin)-Partikeln (PS-b-P2VP) sind durch Verwendung gemischter Tensidsysteme kontrollierbar, sodass ellipsoidale Nanopartikel selektiv hergestellt werden können. Durch Vernetzen der axial gestapelten lamellaren P2VP-Domänen wird die pH-Responsivität der 2VP-Einheiten nutzbar, und es resultieren einzigartige form- und strukturresponsive Partikel.

Online veröffentlicht, DOI: 10.1002/ange.201400183 – Lesen Sie mehr


 

Katalytische Oxidationen

A Trinuclear Pd3O2 Intermediate in Aerobic Oxidation Catalysis

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Andrew J. Ingram, Diego Solis-Ibarra, Richard N. Zare*, Robert M. Waymouth*

Katalytisch hoch drei: Bei der Pd-vermittelten aeroben Oxidation von Alkoholen wurde ein katalytisch aktiver Pd3O2-Komplex identifiziert. Synthese, strukturelle Charakterisierung und Katalysestudien zeigen, dass die dreikernige Verbindung über Sauerstoffaktivierung aus reduzierten Palladiumspezies entsteht und ein Intermediat der katalytischen aeroben Alkoholoxidation darstellt.

Online veröffentlicht, DOI: 10.1002/ange.201400134 – Lesen Sie mehr


 

Rekonfigurierbare Materialien

Selective Janus Particle Assembly at Tipping Points of Thermally-Switched Wetting

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Changqian Yu, Jie Zhang, Steve Granick*

Janus-Partikel in Form von hälftig mit Gold (A) überzogenen Silicatkugeln (B) gehen eine reversible Selbstorganisation zu Clustern und Kristallen ein, wenn sie in ein Gemisch aus Wasser und 2,6-Lutidin gegeben werden. Die relative Stärke der Gold-Gold-Bindungen (hydrophobe Wechselwirkung) und der Silicat-Silicat-Bindungen (benetzungsinduzierte Anziehung) kehrt sich bei Temperaturänderungen von nur 1–2 °C reversibel um.

Online veröffentlicht, DOI: 10.1002/ange.201310465 – Lesen Sie mehr No. 17/2014.


 

Chemische Proteinsynthese

Total Chemical Synthesis of the Enzyme Sortase AΔN59 with Full Catalytic Activity

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Fang-Kun Deng, Liang Zhang, Ya-Ting Wang, Olaf Schneewind, Stephen B. H. Kent*

Wie das Original: Die vollständig konvergente Totalsynthese des Enzyms Sortase A aus vier ungeschützten Peptidsegmenten wurde mithilfe moderner chemischer Ligationsmethoden erreicht. Das synthetische Protein war von hoher Reinheit, hatte die korrekte Masse und zeigte seine volle enzymatische Aktivität bei einem typischen Transpeptidierungsversuch.

Online veröffentlicht, DOI: 10.1002/ange.201310900 – Lesen Sie mehr


 

Lochtransport

A Simple 3,4-Ethylenedioxythiophene Based Hole-Transporting Material for Perovskite Solar Cells

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Hairong Li, Kunwu Fu, Anders Hagfeldt, Michael Grätzel, Subodh G. Mhaisalkar*, Andrew C. Grimsdale*

Heterocyclen-Power! Eine Solarzelle auf Perowskit-Basis mit dem Lochtransportmaterial H101 mit 3,4-Ethylendioxythiophen-Rückgrat erzielt einen Wirkungsgrad von 13.8 % unter AM-1.5G-Bestrahlung. Das neue heterocyclische Material ist leichter und billiger herzustellen als Spiro-OMeTAD und könnte dieses in Solarzellen ersetzen.

Online veröffentlicht, DOI: 10.1002/ange.201310877 – Lesen Sie mehr No. 16/2014.


 

Difunktionelle Nanoschoten

Peapod-Type Nanocomposites through the In Situ Growth of Gold Nanoparticles within Preformed Hexaniobate Nanoscrolls

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Shiva Adireddy, Cecilia E. Carbo, Taha Rostamzadeh, Jose M. Vargas, Leonard Spinu, John B. Wiley*

Bohnen-Potpourri: Eine leichte In-situ-Methode für das Wachstum von Au-Nanopartikeln (NPs) im Inneren von Nanorollen führt zu plasmonischen Au@Hexaniobat- und difunktionellen plasmonisch-magnetischen Au-Fe3O4@Hexaniobat-Nanoschoten (NPPs). Durch Solvothermalbehandlung entstehen starre mehrwandige Hexaniobat-Nanorollen und teilweise gefüllte Fe3O4@Hexaniobat-NPPs, die als Template für die Au-NPs dienten.

Online veröffentlicht, DOI: 10.1002/ange.201310834 – Lesen Sie mehr


 

Biomineralisation

Functionalizing Single Crystals: Incorporation of Nanoparticles Inside Gel-Grown Calcite Crystals

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Yujing Liu, Wentao Yuan, Ye Shi, Xiaoqiang Chen, Yong Wang, Hongzheng Chen, Hanying Li*

Funktionalisierte Kristalle: Biogene Einkristalle können Biomakromoleküle einlagern und Einkristallkomposite bilden. Dies führte zu der Idee, synthetische Kristalle mit nicht-intrinsischen Eigenschaften durch Modifizieren ihrer inneren Struktur herzustellen. Intrinsisch farblose und diamagnetische Calcit-Einkristalle werden durch eingelagerte Gold- und Fe3O4-Nanopartikel zu farbigen und paramagnetischen Festkörpern.

Online veröffentlicht, DOI: 10.1002/ange.201310712 – Lesen Sie mehr No. 16/2014.


 

Heterocyclensynthese

Rhodium Enalcarbenoids: Direct Synthesis of Indoles by Rhodium(II)-Catalyzed [4+2] Benzannulation of Pyrroles

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Sudam Ganpat Dawande, Vinaykumar Kanchupalli, Jagadeesh Kalepu, Haribabu Chennamsetti, Bapurao Sudam Lad, Sreenivas Katukojvala*

Benzanellierung ohne Umschweife: Als Zwischenstufe in der ersten übergangsmetallkatalysierten [4+2]-Benzanellierung von Pyrrolen zur Bildung von Indolen wird ein beispielloses Rhodiumenalcarbenoid postuliert. Die Reaktion kam in den hoch effizienten Synthesen des Naturstoffs Leiocarpon und eines wirksamen Inhibitors des Fettsäure-bindenden Proteins von Adipozyten zum Einsatz. EWG=Elektronen-ziehende Gruppe.

Online veröffentlicht, DOI: 10.1002/ange.201400161 – Lesen Sie mehr No. 16/2014.


 

Redox-Katalyse

Eine Brønsted-Säure-katalysierte Redox-Arylierung

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Bo Peng, Xueliang Huang, Lan-Gui Xie, Nuno Maulide*

Wir spielen ein neutrals Spiel: Eine Brønsted-säure-katalysierte redoxneutrale Arylierung von Inamiden mit Arylsulfoxiden wird beschrieben. Eine Vielzahl von Inamiden konnte auf atomökonomischem Wege unter milden Bedingungen und in guten bis hervorragenden Ausbeuten in die entsprechenden α-arylierten Oxazolidinone überführt werden.

Online veröffentlicht, DOI: 10.1002/ange.201310865 – Lesen Sie mehr


 

Natriumbatterien

All Organic Sodium-Ion Batteries with Na4C8H2O6

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Shiwen Wang, Lijiang Wang, Zhiqiang Zhu, Zhe Hu, Qing Zhao, Jun Chen*

Das Tetranatriumsalz der 2,5-Dihydroxyterephthalsäure (Na4DHTPA) reagiert reversibel mit zwei Na+-Ionen bei 1.6–2.8 V und 0.1–1.8 V. Das Material kann zum Aufbau einer symmetrischen vollorganischen "Schaukelstuhl"-Zelle mit einer Durchschnittsspannung von 1.8 V und einer Energiedichte von etwa 65 Wh kg−1 verwendet werden.

Online veröffentlicht, DOI: 10.1002/ange.201400032 – Lesen Sie mehr


 

Aminosäure-Chemie

The Formation and Self-Assembly of Long Prebiotic Oligomers Produced by the Condensation of Unactivated Amino Acids on Oxide Surfaces

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Gianmario Martra*, Chiara Deiana, Yuriy Sakhno, Ilvis Barberis, Marco Fabbiani, Marco Pazzi, Marco Vincenti

Präbiotische Peptide: Poly-Gly-Polypeptide mit bis zu 16 Einheiten entstehen durch katalytische Abscheidung von unaktivierten Glycindämpfen auf SiO2- oder TiO2-Oberflächen und bilden beim Kontakt mit Wasser dicht gepackte Aggregate. Beide Aspekte liefern wertvolle Einblicke in die Reaktionen von Aminosäuren auf Oberflächen, speziell hinsichtlich der präbiotischen Bildung von Biopolymeren und ihrer Selbstorganisation.

Online veröffentlicht, DOI: 10.1002/ange.201311089 – Lesen Sie mehr


 

Elektrokatalysatoren

Carbon Nanotubes/Heteroatom-Doped Carbon Core–Sheath Nanostructures as Highly Active, Metal-Free Oxygen Reduction Electrocatalysts for Alkaline Fuel Cells

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Young Jin Sa, Chiyoung Park, Hu Young Jeong, Seok-Hee Park, Zonghoon Lee, Kyoung Taek Kim, Gu-Gon Park, Sang Hoon Joo*

Eine einfache skalierbare Route führt zur Synthese neuer Kern-Schale-Nanostrukturen aus Kohlenstoffnanoröhren und Heteroatom-dotiertem Kohlenstoff (CNT/HDC). Die CNT/HDC-Strukturen zeigen eine sehr hohe elektrokatalytische Aktivität in der Sauerstoffreduktion, sind ausgezeichnet stabil und schnitten auch als Kathodenkatalysatoren in alkalischen Brennstoffzellen gut ab.

Online veröffentlicht, DOI: 10.1002/ange.201307203 – Lesen Sie mehr No. 16/2014.


 

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