Angewandte Chemie

Cover image for Vol. 126 Issue 44

Chefredakteur: Peter Gölitz, Stellvertreter: Neville Compton, Haymo Ross

Online ISSN: 1521-3757

Associated Title(s): Angewandte Chemie International Edition, Chemistry - A European Journal, Chemistry – An Asian Journal, ChemistryOpen, ChemPlusChem, Zeitschrift für Chemie

Vorschau: Hot Papers

Hot Papers werden von der Redaktion aufgrund ihrer Bedeutung in einem sich schnell entwickelnden Feld von hoher aktueller Bedeutung ausgewählt. Dieses Kriterium trifft sicher auch auf viele der "Very Important Papers" zu, aber eine solche Doppelung wird vermieden.

Nichtlineare optische Materialien

Synthese, Struktur und Frequenzverdopplungseffekt von Calciumcyanurat

Dr. Markus Kalmutzki, Dr. Markus Ströbele, Dipl.-Chem. Frank Wackenhut, Prof. Dr. Alfred J. Meixner and Prof. Dr. H.-Jürgen Meyer

Synthese, Struktur und Frequenzverdopplungseffekt von CalciumcyanuratDas Erdalkalicyanurat Ca3(O3C3N3)2 (CCY) wurde über eine Festkörpermetathesereaktion unter Cyclotrimerisierung von Cyanat-Ionen hergestellt. Die Kristallstruktur von CCY ist eng mit der Struktur von β-BBO verwandt. Kristallines CCY verspricht, zu den leistungsfähigsten Frequenzverdopplern zu gehören.

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Phospholipidmembranen

In Situ Vesicle Formation by Native Chemical Ligation

Dr. Roberto J. Brea, Christian M. Cole and Prof. Neal K. Devaraj

In Situ Vesicle Formation by Native Chemical LigationSpontanes Wachstum: Mit der nativen chemischen Ligation (NCL) lassen sich Phospholipide im neutralen pH-Bereich spontan aus Thioestern erhalten. Die Lipide organisieren sich in situ zu Vesikeln mit Durchmessern bis zu mehreren Mikrometern. Wegen der Chemoselektivität der NCL ist diese Methode für die In-situ-Membranbildung kompatibel mit biologischen Materialien.

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Antimikrobielle Peptide

Combining Topology and Sequence Design for the Discovery of Potent Antimicrobial Peptide Dendrimers against Multidrug-Resistant Pseudomonas aeruginosa

Michaela Stach, Thissa N. Siriwardena, Dr. Thilo Köhler, Prof. Dr. Christian van Delden, Priv.-Doz. Dr. Tamis Darbre and Prof. Dr. Jean-Louis Reymond

Combining Topology and Sequence Design for the Discovery of Potent Antimicrobial Peptide Dendrimers against Multidrug-Resistant Pseudomonas aeruginosaMultiresistente Bakterien wie Pseudomonas aeruginosa und Acinetobacter baumannii stellen eine Bedrohung für die öffentliche Gesundheit dar. Das kombinierte Design von Topologie und Aminosäuresequenz führte zu neuen antimikrobiellen Peptid-Dendrimeren mit hoher Aktivität gegen diese Pathogene, was einen neuen und allgemeinen Ansatz zur Entdeckung antimikrobieller Wirkstoffe darstellt.

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Hydroborierung

Hydroboration of Arynes with N-Heterocyclic Carbene Boranes

Dr. Tsuyoshi Taniguchi and Prof. Dr. Dennis P. Curran

Hydroboration of Arynes with N-Heterocyclic Carbene BoranesEine neue Partnerschaft: NHC-Borane (NHC=N-heterocyclisches Carben) kuppeln in einer Hydroborierungsreaktion mit Arinen und bilden stabile, vielseitig verwendbare B-Aryl-substituierte NHC-Borane (siehe Schema). Für die Hydroborierung von Arinen mit elektronenziehenden Substituenten wird ortho-Regioselektivität beobachtet, was auf einen Hydridtransfermechanismus hinweist.

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C-H-Funktionalisierung

Practical and Highly Selective C[BOND]H Functionalization of Structurally Diverse Ethers

Miao Wan, Zhilin Meng, Prof. Hongxiang Lou and Prof. Lei Liu

Practical and Highly Selective C<img src="http://onlinelibrarystatic.wiley.com/undisplayable_characters/00f8ff.gif" alt="[BOND]" />H Functionalization of Structurally Diverse EthersTritylionen vermitteln die Titelreaktion, die bei Raumtemperatur hoch chemoselektiv verläuft und mit vielen funktionellen Gruppen verträglich ist. Für unsymmetrische Ether werden hervorragende Regio- und Diastereoselektivitäten erzielt. Als Produkte des stereoselektiven Prozesses entstehen hoch funktionalisierte trans-disubstituierte Tetrahydrofuran-, Tetrahydropyran-, Dihydropyran- und Isochromaneinheiten.

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Proteinfaltung

Capturing the Mechanical Unfolding Pathway of a Large Protein with Coiled-Coil Probes

Qing Li, Zackary N. Scholl and Prof. Piotr E. Marszalek

Capturing the Mechanical Unfolding Pathway of a Large Protein with Coiled-Coil ProbesEine antiparallele Coiled-Coil(CC)-Struktur dient als mechanische Sonde für die Entfaltungsmechanismen von Proteinen. Bei der Analyse eines Proteins mit Einzelmolekül-Kraftspektroskopie ermöglicht die Sonde die Zuordnung von Kraftspitzen zu Strukturelementen, wenn der Entfaltungsprozess die CC-Sonde passiert, ohne die Struktur des Gastproteins signifikant zu stören.

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Selbstheilende Schutzbeschichtung

Polyoxometallat-basierte ionische Flüssigkeiten als selbstreparierender Säure-Korrosionsschutz

M. Sc. Sven Herrmann, M. Sc. Monika Kostrzewa, Prof. Dr. Andreas Wierschem and Prof. Dr. Carsten Streb

Polyoxometallat-basierte ionische Flüssigkeiten als selbstreparierender Säure-KorrosionsschutzHydrophobe Polyoxometallat-basierte ionische Flüssigkeiten (POM-ILs) bieten als temporäre säureresistente Beschichtungen auf Kupfer einen vollständigen Schutz gegen gasförmige und flüssige Säure sowie gegen mechanische Beanspruchungen. Die Beschichtungen zeigen selbstreparierende Eigenschaften nach mechanischer Beschädigung und können leicht entfernt und wiederverwertet werden.

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Lithiumbatterien

Excellent Stability of a Lithium-Ion-Conducting Solid Electrolyte upon Reversible Li+/H+ Exchange in Aqueous Solutions

Dr. Cheng Ma, Dr. Ezhiylmurugan Rangasamy, Dr. Chengdu Liang, Prof. Jeffrey Sakamoto, Dr. Karren L. More and Dr. Miaofang Chi

Excellent Stability of a Lithium-Ion-Conducting Solid Electrolyte upon Reversible Li+/H+ Exchange in Aqueous SolutionsGanz anders als die übrigen Granate behält kubisches Li7La3Zr2O12 seine Struktur beim Li+-H+-Austausch in wässrigen Lösungen bei. Anschließendes Eintauchen in eine 2 M LiOH-Lösung macht den Li+-H+-Austausch wieder rückgängig, gleichfalls ohne Strukturveränderung. Kubisches Li7La3Zr2O12 verfügt somit über die richtigen Eigenschaften für einen festen Elektrolyten in wasserbasierten Lithiumbatterien.

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Cyclische Peptide

An Efficient Method for the In Vitro Production of Azol(in)e-Based Cyclic Peptides

Dr. Wael E. Houssen, Andrew F. Bent, Dr. Andrew R. McEwan, Nathalie Pieiller, Dr. Jioji Tabudravu, Dr. Jesko Koehnke, Greg Mann, Rosemary I. Adaba, Dr. Louise Thomas, Dr. Usama W. Hawas, Dr. Huanting Liu, Dr. Ulrich Schwarz-Linek, Prof. Margaret C. M. Smith, Prof. James H. Naismith and Prof. Marcel Jaspars

An Efficient Method for the In Vitro Production of Azol(in)e-Based Cyclic PeptidesCyclische Peptide mit heterocyclischen Motiven sind vielversprechende Gerüste für die pharmazeutische Industrie, doch ihre chemische Synthese ist sehr schwierig. Eine neue, allgemeine Herstellungsmethode nutzt einen Satz veränderter Enzyme und Substrate aus marinen Organismen.

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Identifizierung von Bakterien

Identification of Bacteria in Water by a Fluorescent Array

Wenwen Chen, Prof. Qizhai Li, Wenshu Zheng, Fang Hu, Prof. Guanxin Zhang, Prof. Zhuo Wang, Prof. Deqing Zhang and Prof. Xingyu Jiang

Identification of Bacteria in Water by a Fluorescent ArrayBakterien-Erkennungsdienst: Auf Sonden mit speziellen Fluoreszenzeigenschaften beruht ein F-Array zur Identifizierung von Bakterien mithilfe statistischer Methoden. Acht Bakterienarten konnten unterschieden werden, und sogar zwischen normalen und gegen zahlreiche Wirkstoffe resistenten Bakterien wurde differenziert. Die Methode ist schnell, effektiv und leicht ausführbar.

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Naturstoffsynthese

Total Synthesis of the Tetracyclic Antimalarial Alkaloid (±)-Myrioneurinol

Anthony J. Nocket and Prof. Dr. Steven M. Weinreb

Total Synthesis of the Tetracyclic Antimalarial Alkaloid (±)-MyrioneurinolMalarias schlimmster Albtraum: Eine Totalsynthese des tetracyclischen Antimalaria-Wirkstoffs und Myrioneuron-Alkaloids (±)-Myrioneurinol wird durch drei diastereoselektive Reaktionen ermöglicht: eine intramolekulare Michael-Addition eines Lactam-Titan-Enolats an einen α,β-ungesättigten Ester, eine konjugierte Addition eines Malonatenolats an ein Nitrosoalken und eine intramolekulare Aza-Sakurai-Reaktion.

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Totalsynthese

A Cascade Strategy Enables a Total Synthesis of (−)-Gephyrotoxin

Shuyu Chu, Dr. Stephen Wallace and Prof. Dr. Martin D. Smith

A Cascade Strategy Enables a Total Synthesis of (−)-GephyrotoxinDie effiziente Synthese von (−)-Gephyrotoxin ausgehend von L-Pyroglutaminol beinhaltet eine diastereoselektive intramolekulare Enamin/Michael-Kaskadenreaktion, die zwei Ringe und zwei Stereozentren bildet und zu einem stabilen tricyclischen Iminium-Kation führt. Der hydroxydirigierten Reduktion dieses Intermediats kommt beim Aufbau des cis-konfigurierten Decahydrochinolin-Ringsystems eine Schlüsselrolle zu.

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Kohlenstoffcluster

The Structure and Stability of Magic Carbon Clusters Observed in Graphene Chemical Vapor Deposition Growth on Ru(0001) and Rh(111) Surfaces

Dr. Junfeng Gao and Prof. Feng Ding

The Structure and Stability of Magic Carbon Clusters Observed in Graphene Chemical Vapor Deposition Growth on Ru(0001) and Rh(111) SurfacesKeimbildung von Graphen: Ein neuer Kohlenstoffcluster, der aus einem C21-Kern und drei freistehenden Kohlenstoffatomen besteht, zeigt sich als außergewöhnlich stabil (siehe Bild). Dieser Cluster ist der mit höchster Wahrscheinlichkeit beobachtete Kohlenstoffcluster bei der chemischen Gasphasenabscheidung von Graphen auf Ru(0001)- und Rh(111)-Oberflächen.

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Sauerstoffspeicherung

Metal–Organic Frameworks for Oxygen Storage

Dr. Jared B. DeCoste, Dr. Mitchell H. Weston, Patrick E. Fuller, Trenton M. Tovar, Gregory W. Peterson, Dr. M. Douglas LeVan and Dr. Omar K. Farha

Metal–Organic Frameworks for Oxygen StorageMOFs speichern Sauerstoff: Zwei Metall-organische Gerüste mit offenen Metallzentren speichern Sauerstoff mit Kapazitäten, die viel größer als die eines leeren Gaszylinders und mit denjenigen aktueller Sauerstoffspeichermaterialien vergleichbar sind. Selbstorganisierte Materialien ermöglichen eine rationale Entwicklung von Materialien für die Adsorption bestimmter Gase.

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Enzymatische Mechanismen

Direct Evidence for a Peroxide Intermediate and a Reactive Enzyme–Substrate–Dioxygen Configuration in a Cofactor-free Oxidase

Dr. Soi Bui, Dr. David von Stetten, Dr. Pablo G. Jambrina, Prof. Thierry Prangé, Dr. Nathalie Colloc'h, Dr. Daniele de Sanctis, Dr. Antoine Royant, Dr. Edina Rosta and Dr. Roberto A. Steiner

Direct Evidence for a Peroxide Intermediate and a Reactive Enzyme–Substrate–Dioxygen Configuration in a Cofactor-free OxidasePeroxid-Intermediat: Röntgenkristallographie in Kombination mit Raman-Spektroskopie und QM/MM-Methoden zeigt, dass die archetypische Cofaktor-freie Uricase den Urat-Abbau über ein C5(S)-Peroxidintermediat katalysiert. Röntgenstrahlen spalten die C-O-Bindung im C5-OOH-Peroxid und setzen in situ Disauerstoff frei. Dies lässt Rückschlüsse auf die Konfiguration der Reaktanten zu, die zur Bildung des Peroxo-Intermediats führt.

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Asymmetrische Synthese

Organocatalytic and Scalable Synthesis of the Anti-Influenza Drugs Zanamivir, Laninamivir, and CS-8958

Dr. Junshan Tian, Jiankang Zhong, Yunsheng Li and Prof. Dr. Dawei Ma

Organocatalytic and Scalable Synthesis of the Anti-Influenza Drugs Zanamivir, Laninamivir, and CS-8958Die Grippemittel Zanamivir und Laninamivir (siehe Strukturen) wurden in nur 13 Stufen aus preiswerter D-Araboascorbinsäure synthetisiert. Schlüsselschritte der Synthese, die auch im Grammbereich funktioniert, waren eine organokatalytische Michael-Addition und eine metallkatalysierte anti-selektive Henry-Reaktion.

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Biosensoren

Photocaged DNAzymes as a General Method for Sensing Metal Ions in Living Cells

Kevin Hwang, Peiwen Wu, Taejin Kim, Lei Lei, Shiliang Tian, Prof. Yingxiao Wang and Prof. Yi Lu

Photocaged DNAzymes as a General Method for Sensing Metal Ions in Living CellsDas Anhängen einer photolabilen Schutzgruppe (PG) an ein DNAzym ermöglicht dessen unbeschadeten Transport in Zellen hinein, wo die Bestrahlung mit Licht seine Aktivität wiederherstellt, sodass eine zeitliche Kontrolle über die Metallionen-Detektion möglich ist. F=Fluorophor, Q=Quencher.

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Wasserstoff-Entwicklung

A Molecular Copper Catalyst for Electrochemical Water Reduction with a Large Hydrogen-Generation Rate Constant in Aqueous Solution

Peili Zhang, Prof. Mei Wang, Yong Yang, Tianyi Yao and Prof. Licheng Sun

A Molecular Copper Catalyst for Electrochemical Water Reduction with a Large Hydrogen-Generation Rate Constant in Aqueous SolutionSaure Elektrolyse: Ein ionischer Amin-Pyridin-Kupferkomplex katalysiert die Wasserstoffentwicklung mit einer Geschwindigkeitskonstante >10000 s−1 in einer Pufferlösung mit pH 2.5. Eine Umsatzfrequenz von 7000 h−1 cm−2 und eine Faraday-Effizienz von 96 % wurden bei einem Elektrolyse-Experiment bei −0.90 V gegen die Standard-Wasserstoffelektrode (SHE) über zwei Stunden unter Verwendung einer Glaskohlenstoff-Elektrode gemessen.

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Rhodium-Katalyse

A Complete Switch of the Directional Selectivity in the Annulation of 2-Hydroxybenzaldehydes with Alkynes

Dr. Huiying Zeng and Prof. Dr. Chao-Jun Li

A Complete Switch of the Directional Selectivity in the Annulation of 2-Hydroxybenzaldehydes with AlkynesRodeo-Rhodium: Unterschiedliche Naturstoffgerüste können durch den Einsatz verschiedener Katalysatorsysteme aus den gleichen Ausgangsverbindungen gewonnen werden. Während die Gold-katalysierte Anellierung von terminalen Alkinen und Salicylaldehyden zu Isoflavanonen führt, ermöglicht die Rhodium-katalysierte Variante die Synthese von Cumarin-Gerüsten.

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Naturstoffsynthese

Stereodivergent Total Synthesis of Δ9-Tetrahydrocannabinols

Michael A. Schafroth, Giuseppe Zuccarello, Simon Krautwald, Dr. David Sarlah and Prof. Dr. Erick M. Carreira

Stereodivergent Total Synthesis of Δ9-TetrahydrocannabinolsKein Isomer bleibt außen vor: Eine neue, kurze Synthese von Tetrahydrocannabinol (THC) bietet einen schnellen und kontrollierten Zugang zu allen Stereoisomeren, einschließlich der natürlich vorkommenden Stereoisomere Δ9-trans-THC und Δ9-cis-THC. Durch stereodivergente duale Katalyse wurden alle vier Isomere von THC aus den gleichen Ausgangsstoffen über eine einheitliche fünfstufige Synthesesequenz und unter identischen Reaktionsbedingungen erhalten.

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Oberflächenanalyse

Using Surface Segregation To Design Stable Ru-Ir Oxides for the Oxygen Evolution Reaction in Acidic Environments

Dr. Nemanja Danilovic, Dr. Ramachandran Subbaraman, Dr. Kee Chul Chang, Dr. Seo Hyoung Chang, Dr. Yijin Kang, Dr. Joshua Snyder, Dr. Arvydas Paul Paulikas, Dr. Dusan Strmcnik, Prof. Yong Tae Kim, Dr. Deborah Myers, Dr. Vojislav R. Stamenkovic and Dr. Nenad M. Markovic

Using Surface Segregation To Design Stable Ru-Ir Oxides for the Oxygen Evolution Reaction in Acidic EnvironmentsStabil und doch aktiv: Durch Bildung nanosegregierter Domänen kann die oberflächennahe Ru/Ir-Elementzusammensetzung in einem gemischten Oxid so eingestellt werden, dass sie der Stabilität und Aktivität der Oberflächenatome gerecht wird (siehe Bild). Eine nach diesem Verfahren hergestellte Ru0.5Ir0.5-Legierung war bei gleicher Aktivität viermal so stabil wie die besten Ru-Ir-Materialien für die Sauerstoffentwicklung.

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DNA-Nanotechnologie

Membrane-Spanning DNA Nanopores with Cytotoxic Effect

Dr. Jonathan R. Burns, Noura Al-Juffali, Dr. Sam M. Janes and Dr. Stefan Howorka

Membrane-Spanning DNA Nanopores with Cytotoxic EffectDNA-basierte zytotoxische Wirkstoffe: Aus gefalteter DNA bestehende Nanoporen mit einem hydrophoben Gürtel aus Ethylphosphorothioat-Gruppen dringen in Membranen ein und töten Krebszellen (siehe Bild). Die Art und Weise, wie die Poren die Zellen töten, wird mit konfokaler Mikroskopie untersucht.

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Antibiotika

Disciformycine A und B: zwölfgliedrige Macrolid-Glycosid-Antibiotika aus dem Myxobakterium Pyxidicoccus fallax mit Aktivität gegen multiresistente Staphylokokken

Dr. Frank Surup, Konrad Viehrig, Dr. Kathrin I. Mohr, Dr. Jennifer Herrmann, Dr. Rolf Jansen and Prof. Dr. Rolf Müller

Disciformycine A und B: zwölfgliedrige Macrolid-Glycosid-Antibiotika aus dem Myxobakterium Pyxidicoccus fallax mit Aktivität gegen multiresistente StaphylokokkenEine wertvolle Quelle für neue Antiinfektiva sind die Myxobakterien. Aus einem solchen Bakterium wurde Disciformycin isoliert, das sich durch eine einzigartige Struktur sowie fast selektive Aktivität gegen multiresistente Staphylokokken auszeichnet. Die aktivere Form Disciformycin B (siehe Struktur im Bild; MRSA=methicillinresistenter Staphylococcus aureus) zeigt sogar eine starke Hemmung methicillin- und vancomycinresistenter Isolate.

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Macrolidtotalsynthese

Chemoenzymatic Synthesis of Spinosyn A

Prof. Dr. Hak Joong Kim, Dr. Sei-hyun Choi, Byung-sun Jeon, Dr. Namho Kim, Prof. Dr. Rongson Pongdee, Dr. Qingquan Wu and Prof. Dr. Hung-wen Liu

Chemoenzymatic Synthesis of Spinosyn AErst Chemie, dann Biologie: Für die Totalsynthese von Spinosyn A wurde die monocyclische Makrolid-Vorstufe konventionell chemisch hergestellt. Die präparativ anspruchsvollen Strukturelemente wurden mithilfe von acht Enzymen in einem „Eintopf”-Reaktionssystem eingeführt. Eine chemische Forosamylierung des 17-Pseudoglycons vervollständigte die Totalsynthese.

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Massenspektrometrie

Direct Mass Spectrometry Analysis of Biofluid Samples Using Slug-Flow Microextraction Nano-Electrospray Ionization

Yue Ren, Morgan N. McLuckey, Jiangjiang Liu and Prof. Zheng Ouyang

Direct Mass Spectrometry Analysis of Biofluid Samples Using Slug-Flow Microextraction Nano-Electrospray IonizationHohe Empfindlichkeit und präzise Quantifizierung bietet eine einstufige Methode, die auf der Dampfblasen-Mikroextraktion und der Nano-Elektrospray-Ionisierung (Nano-ESI) für die massenspektrometrische Analyse organischer Verbindungen in nur 5 μL einer biologischen Probe basiert. Chemische Echtzeit-Derivatisierung ermöglicht die Analyse von Anabolika, und die enzymatischen Funktionen von Blut können ebenfalls verfolgt werden.

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Photoelektrochemie

Forming Buried Junctions to Enhance the Photovoltage Generated by Cuprous Oxide in Aqueous Solutions

Pengcheng Dai, Wei Li, Jin Xie, Yumin He, James Thorne, Dr. Gregory McMahon, Prof. Dr. Jinhua Zhan and Prof. Dr. Dunwei Wang

Forming Buried Junctions to Enhance the Photovoltage Generated by Cuprous Oxide in Aqueous SolutionsDie Photospannung, die von Cu2O in H2O erzeugt wird, wird durch Oberflächenmodifikation mit einer dünnen ZnS-Schicht erhöht, welche die Cu2O/H2O-Grenzfläche ersetzt und die Ladungstrennung durch Cu2O verbessert. Die Methode kann auch mit TiO2-stabilisiertem Cu2O eingesetzt werden und ist mit verschiedenen Katalysatoren der Wasserstoffentwicklung kompatibel.

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Vesikelbildung

Thermally Triggered Frame-Guided Assembly

Dr. Zhiyong Zhao, Chun Chen, Yuanchen Dong, Prof. Dr. Zhongqiang Yang, Prof. Dr. Qing-Hua Fan and Prof. Dr. Dongsheng Liu

Thermally Triggered Frame-Guided AssemblyProgrammierte Aggregation: Mit thermoresponsivem Poly(propylenoxid) (PPO) als hydrophober Leitgruppe auf Goldnanopartikeln gelang es, einen Aggregationsvorgang durch Temperaturwechsel auszulösen. Bei Erwärmen über die untere kritische Lösungstemperatur hinaus wird PPO hydrophob; dann kann sich DNA-b-PPO um die Nanopartikel legen und über hydrophobe Wechselwirkungen Vesikel bilden.

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Lithium-Sauerstoff-Batterien

Liquid-Free Lithium–Oxygen Batteries

Moran Balaish, Prof. Emanuel Peled, Prof. Diana Golodnitsky and Prof. Yair Ein-Eli

Liquid-Free Lithium–Oxygen BatteriesEin polymerbasiertes System: Auf einem festen Polymerelektrolyt (SPE) basierende wiederaufladbare Lithium-Sauerstoff-Zellen wurden bei einer Temperatur betrieben, die höher ist als der Schmelzpunkt des Polymerelektrolyts. Die vorgeschlagenen SPE-basierten Li-O2-Zellen wiesen stabile Durchlaufzyklen auf mit höherer Zellentladungsspannung und drastisch niedrigerer Ladespannung.

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Germanosilicate

Zeolites with Continuously Tuneable Porosity

Dr. Paul S. Wheatley, Dr. Pavla Chlubná-Eliášová, Dr. Heather Greer, Prof. Wuzong Zhou, Dr. Valerie R. Seymour, Dr. Daniel M. Dawson, Prof. Sharon E. Ashbrook, Dr. Ana B. Pinar, Dr. Lynne B. McCusker, Dr. Maksym Opanasenko, Prof. Jiří Čejka and Prof. Russell E. Morris

Zeolites with Continuously Tuneable PorosityKlein bis extragroß: Eine Reihe von Zeolithen mit kontinuierlich einstellbaren Porositäten wurde mit der ADOR-Methode hergestellt. Die Porengrößen der Zeolithe, die mit dieser Methode zugänglich sind, decken die gesamte nutzbare Bandbreite ab: von klein bis extragroß. (ADOR=assembly-disassembly-organization-reassembly.)

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Kombinierte Katalyse

Synthese von Indolen mithilfe von sichtbarem Licht: Photoredoxkatalyse für die Palladium-katalysierte C-H-Aktivierung

Dipl.-Chem. Jochen Zoller, M. Sc. David C. Fabry, B. Sc. Meria A. Ronge and Prof. Dr. Magnus Rueping

Synthese von Indolen mithilfe von sichtbarem Licht: Photoredoxkatalyse für die Palladium-katalysierte C-H-AktivierungKupplung ohne Münzmetalle: Eine kombinierte Palladium- und Photoredox- katalysierte C-H-Olefinierung ermöglicht die Synthese von Indolen. Mithilfe von sichtbarem Licht gelingt die direkte C-H-Aktivierung von aromatischen Enaminen, wobei eine Vielzahl von Indolderivaten in guten Ausbeuten unter milden Reaktionsbedingungen zugänglich wird.

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Heterogene Katalyse

Geometry-Assisted Three-Dimensional Superlocalization Imaging of Single-Molecule Catalysis on Modular Multilayer Nanocatalysts

Dr. Rui Han, Dr. Ji Won Ha, Dr. Chaoxian Xiao, Yuchen Pei, Zhiyuan Qi, Bin Dong, Nicholas L. Bormann, Prof. Dr. Wenyu Huang and Prof. Dr. Ning Fang

Geometry-Assisted Three-Dimensional Superlocalization Imaging of Single-Molecule Catalysis on Modular Multilayer NanocatalystsEin Mehrschichtkatalysator mit massivem Siliciumdioxidkern und mesoporöser Siliciumdioxidschale sowie dazwischen gleichmäßig verteilten Pt-Nanopartikeln wurde hergestellt. Ein hochauflösendes 3D-Lokalisierungsverfahren zeigt einzelne fluoreszierende Moleküle, die an den aktiven Zentren dieses Kern-Schale-Nanokatalysators gebildet werden.

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Methylierung

Metal-Free Catalyst for the Chemoselective Methylation of Amines Using Carbon Dioxide as a Carbon Source

Dr. Shoubhik Das, Felix D. Bobbink, Prof. Dr. Gabor Laurenczy and Prof. Dr. Paul J. Dyson

Metal-Free Catalyst for the Chemoselective Methylation of Amines Using Carbon Dioxide as a Carbon SourceDie Methylierung von Aminen mit CO2 als C1-Quelle und Ph2SiH2 als Reduktionsmittel gelang mit einem N-heterocyclischen Carben (NHC) als Katalysator. Der Katalysator toleriert eine Vielzahl funktioneller Gruppen (einschließlich Ester und Ether, Nitro-, Nitril- und Carbonylgruppen sowie ungesättigte C-C-Bindungen), verwendet kommerziell erhältliche Reagentien und kann im Grammmaßstab durchgeführt werden.

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NMR-Spektroskopie

HyperBIRD: A Sensitivity-Enhanced Approach to Collecting Homonuclear-Decoupled Proton NMR Spectra

Dr. Kevin J. Donovan and Prof. Lucio Frydman

HyperBIRD: A Sensitivity-Enhanced Approach to Collecting Homonuclear-Decoupled Proton NMR SpectraHyperBIRD: Ein neuartiges Verfahren ermöglicht die Aufnahme von 1H-NMR-Spektren mit erhöhter Empfindlichkeit und Auflösung. Es beruht auf der Polarisierung der 13C-Kerne ex situ, der dadurch ausgelösten spontanen Verstärkung der C-gebundenen 1H-Kerne und deren Detektion mithilfe einer Einzelscan-BIRD-Sequenz, die homo- und heteroentkoppelte 1H-Spektren liefert.

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Krebssensibilisierung

Eine niedermolekulare Verbindung inhibiert die Proteindisulfidisomerase und sensibilisiert Krebszellen für Chemotherapie

Dr. Jürgen Eirich, Dr. Simone Braig, Dr. Liliana Schyschka, Phil Servatius, Judith Hoffmann, Sabrina Hecht, Prof. Dr. Simone Fulda, Prof. Dr. Stefan Zahler, Prof. Dr. Iris Antes, Prof. Dr. Uli Kazmaier, Prof. Dr. Stephan A. Sieber and Prof. Dr. Angelika M. Vollmar

Eine niedermolekulare Verbindung inhibiert die Proteindisulfidisomerase und sensibilisiert Krebszellen für ChemotherapieIm Kampf gegen die Chemoresistenz von Krebszellen konnte durch einen Screening-Ansatz eine neue Klasse von Substanzen identifiziert werden, die Krebszellen für eine Kombinationstherapie mit Etoposid sensibilisiert. Es konnte durch Proteomanalyse, Fluoreszenzmikroskopie, Docking-Studien, biochemische Analysen und Untersuchungen an verschiedenen Tumormodellsystemen darüber hinaus zeigt werden, dass der Proteindisulfidisomerase eine wichtige Rolle im Ansprechen von Tumorzellen auf Chemotherapeutika zukommt.

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Ionenselektive Kanäle

Supramolecular Gating of Ion Transport in Nanochannels

B. V. V. S. Pavan Kumar, Dr. K. Venkata Rao, Prof. S. Sampath, Dr. Subi J. George and Muthusamy Eswaramoorthy

Supramolecular Gating of Ion Transport in NanochannelsDie Charge-Transfer-Wechselwirkungen zwischen dikationischem Viologen (Akzeptor) und trianionischem Pyranin (Donor) wurden genutzt, um eine Ladungsumkehr in Nanokanälen zu bewirken. Der Ionentransport wird von anionenselektiv über ambipolar zu kationenselektiv geschaltet, indem die Menge von Pyranin-gebundenem Viologen reguliert wird. Eine pH-abhängige Regulation wurde erreicht, indem ein Donor mit pH-responsiven funktionellen Gruppen verwendet wurde.

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Asymmetrische Katalyse

Catalytic Enantioselective Synthesis of Atropisomeric Biaryls: A Cation-Directed Nucleophilic Aromatic Substitution Reaction

Roly J. Armstrong and Prof. Dr. Martin D. Smith

Catalytic Enantioselective Synthesis of Atropisomeric Biaryls: A Cation-Directed Nucleophilic Aromatic Substitution ReactionAsymmetrisches Tandem: Eine katalytische asymmetrische nucleophile aromatische Substitution ergibt axial-chirale Biaryle in ausgezeichneten Ausbeuten und mit e.r.-Werten bis 97:3. Dabei lenkt ein chirales Gegenion die Addition von Benzolthiolat an ein achirales Dichlorpyrimidin über eine Desymmetrisierung und kinetische Racematspaltung. Durch Derivatisierung der Produkte gelangt man zu unerforschten chiralen Biarylarchitekturen.

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Einzelmolekülmagneten

Ein heterometallischer FeII-DyIII-Einzelmolekülmagnet mit Rekord-Anisotropiebarriere

Jun-Liang Liu, Jie-Yi Wu, Yan-Cong Chen, Dr. Valeriu Mereacre, Prof. Dr. Annie K. Powell, Dr. Liviu Ungur, Prof. Dr. Liviu F. Chibotaru, Prof. Dr. Xiao-Ming Chen and Prof. Dr. Ming-Liang Tong

Ein heterometallischer FeII-DyIII-Einzelmolekülmagnet mit Rekord-AnisotropiebarriereEine rekordverdächtige Anisotropiebarriere von 319 cm−1 zeigt ein FeII-DyIII-FeII-Einzelmolekülmagnet mit zwei asymmetrischen, verzerrten FeII-Ionen (gelb) und einem quasi-D5h-symmetrischen DyIII-Ion (violett; siehe Struktur). Die eingefrorene Magnetisierung der DyIII-Ionen führt zur verlangsamten Relaxation der FeII-Ionen im Mößbauer-Spektrum. Ab-initio-Rechnungen zufolge wird Tunneln durch Austauschdubletts erfolgreich unterbrochen.

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Photochemie

[2+2]-Photocycloaddition von 3-Alkenyloxy-2-cycloalkenonen: enantioselektive Lewis-Säure-Katalyse und Ringerweiterung

M. Sc. Richard Brimioulle and Prof. Dr. Thorsten Bach

[2+2]-Photocycloaddition von 3-Alkenyloxy-2-cycloalkenonen: enantioselektive Lewis-Säure-Katalyse und RingerweiterungRingelpiez mit Loslassen: Eine enantioselektive, Lewis-Säure-katalysierte [2+2]-Photocycloaddition (9 Beispiele, 69–94 % Ausbeute, bis zu 94 % ee) führt zu tricyclischen Produkten, in denen die markierte Bindung des Cyclobutanrings wieder gelöst werden kann, sodass – wie exemplarisch gezeigt – mittlere Ringe entstehen.

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Natriumionenbatterien

MoS2 Nanoflowers with Expanded Interlayers as High-Performance Anode for Sodium-Ion Batteries

Zhe Hu, Lixiu Wang, Dr. Kai Zhang, Dr. Jianbin Wang, Prof. Fangyi Cheng, Prof. Zhanliang Tao and Prof. Jun Chen

MoS2 Nanoflowers with Expanded Interlayers as High-Performance Anode for Sodium-Ion BatteriesMehr aktive Stellen dank Peeling: MoS2-Nano-„Blumen” mit vergrößerten Schichtabständen wurden als Anodenmaterial für Na-Ionenbatterien untersucht. Exzellente Entladungskapazitäten und hohe Zyklenstabilitäten wurden beobachtet, und die hervorragenden Eigenschaften des Materials korrelierten unmittelbar mit dem Schichtabstand und der Schichtenzahl.

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Photochemie

Enantioselective Synthesis of a Chiral Coordination Polymer with Circularly Polarized Visible Laser

Dr. Shu-Ting Wu, Zhen-Wen Cai, Qiao-Yan Ye, Chen-Hao Weng, Dr. Xi-He Huang, Dr. Xiao-Lin Hu, Dr. Chang-Cang Huang and Dr. Nai-Feng Zhuang

Enantioselective Synthesis of a Chiral Coordination Polymer with Circularly Polarized Visible LaserLinkes Licht und rechtes Licht: Die enantioselektive Synthese des Koordinationspolymers [{P/M-Cu(Succinat)(4,4′-Bipyridin)}n]⋅(4 H2O)n gelang mithilfe von zirkular polarisiertem sichtbarem Laserlicht (CPL). Somit steht eine Strategie für den kontrollierten Aufbau chiraler Koordinationspolymere zur Verfügung.

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Esterligation

Bildung und Umlagerung von Homoserin-Depsipeptiden und -proteinen durch α-Ketosäure-Hydroxylamin-Ligation mit 5-Oxaprolin

Thomas G. Wucherpfennig, Florian Rohrbacher, Dr. Vijaya R. Pattabiraman and Prof. Dr. Jeffrey W. Bode

Bildung und Umlagerung von Homoserin-Depsipeptiden und -proteinen durch α-Ketosäure-Hydroxylamin-Ligation mit 5-OxaprolinDie Hauptprodukte der chemischen Ligation von α-Ketosäuren und 5-Oxaprolin sind Ester und nicht – wie zuvor berichtet – Amide (siehe Schema). Durch die schnell ablaufende Umlagerung in basischen Puffern lässt sich das Depsipeptidprodukt in das Amid überführen. Die Esterbildung ermöglicht Rückschlüsse auf den möglichen Mechanismus von Typ-II-KAHA-Ligationen und eröffnet einen Weg zur chemischen Synthese von Depsiproteinen.

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Biosensoren

A Method for Evaluating the Level of Soluble β-Amyloid(1–40/1–42) in Alzheimer’s Disease Based on the Binding of Gelsolin to β-Amyloid Peptides

Dr. Yanyan Yu, Lin Zhang, Dr. Chenglin Li, Xiaoyu Sun, Dr. Daoquan Tang and Prof. Guoyue Shi

A Method for Evaluating the Level of Soluble β-Amyloid(1–40/1–42) in Alzheimer’s Disease Based on the Binding of Gelsolin to β-Amyloid PeptidesAmyloid-Assay: Eine elektrochemische Sonde auf Gelsolinbasis bindet spezifisch an β-Amyloid-Peptide Aβ(1–40/1–42) (gelb und grün) und ermöglicht es dadurch, Aβ-Konzentrationsänderungen im Zusammenhang mit der Alzheimer-Krankheit zu quantifizieren. Mithilfe dieser empfindlichen Methode, die Verstärkungseigenschaften von AuNPs nutzt, wurden Aβ-Abweichungen in zerebrospinaler Flüssigkeit und Hirngewebe von normalen und Alzheimer-Ratten bestimmt.

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Kohlenstoffnanofasern

Carbon Nanofibers Decorated with Molybdenum Disulfide Nanosheets: Synergistic Lithium Storage and Enhanced Electrochemical Performance

Fei Zhou, Dr. Sen Xin, Dr. Hai-Wei Liang, Lu-Ting Song and Prof. Dr. Shu-Hong Yu

Carbon Nanofibers Decorated with Molybdenum Disulfide Nanosheets: Synergistic Lithium Storage and Enhanced Electrochemical PerformanceKohlenstoffnanofasern (CNFs) mit MoS2-Beschichtung wurden durch einen hydrothermalen Prozess mit aus Biomasse gewonnenen kohlenstoffhaltigen Nanofasern als Trägermaterial synthetisiert. Bei Reaktionen mit Lithium laufen in den Nanofasern neue elektrochemische Prozesse ab, die durch einen synergistischen Lithiumspeichereffekt ausgelöst werden, was Leistungsfähigkeit und Beständigkeit der Lithiumionenbatterie verbessert.

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Pyrrolsynthese

Insertion of Nitriles into Zirconocene-1-aza-1,3-diene Complexes: Chemoselective Synthesis of N-H and N-Substituted Pyrroles

Shasha Yu, Meijun Xiong, Xin Xie and Prof. Yuanhong Liu

Insertion of Nitriles into Zirconocene-1-aza-1,3-diene Complexes: Chemoselective Synthesis of N-H and N-Substituted PyrrolesKontrolle ausüben: N-H-Pyrrole und N-substituierte Pyrrole können durch direkte Insertion von Nitrilen in Zirconocen-1-aza-1,3-dien-Komplexe und deren anschließende saure wässrige Aufarbeitung hergestellt werden. Welches Produkt gebildet wird, ist abhängig von der relativen Stabilität und Reaktivität der entsprechenden Enamin-Imin-Tautomere, die in der Hydrolyse gebildet werden.

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Kohlendioxid

Differential Reduction of CO2 by Molybdenum and Vanadium Nitrogenases

Johannes G. Rebelein, Prof. Dr. Yilin Hu and Prof. Dr. Markus W. Ribbe

Differential Reduction of CO2 by Molybdenum and Vanadium NitrogenasesVanadium-Nitrogenase reduziert CO2 zu CO, CD4, C2D4 und C2D6. Ihre Fähigkeit, CO2 zu C2-Kohlenwasserstoffen zu reduzieren, fügt eine weitere wichtige Reaktion dem Reaktivitätsspektrum der Vanadium-Nitrogenase hinzu, und zwar eine Reaktion, die eine C-C-Kupplung ausgehend von CO2 beinhaltet.

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Organokatalyse

Enantioselective Synthesis of Piperidines through the Formation of Chiral Mixed Phosphoric Acid Acetals: Experimental and Theoretical Studies

Dr. Zhankui Sun, Grace A. Winschel, Prof. Dr. Paul M. Zimmerman and Prof. Dr. Pavel Nagorny

Enantioselective Synthesis of Piperidines through the Formation of Chiral Mixed Phosphoric Acid Acetals: Experimental and Theoretical StudiesEine enantioselektive Cyclisierung ungesättigter Acetale mit einem chiralen Phosphorsäurekatalysator führt zu funktionalisierten Piperidinen. Die dabei erhaltenen chiralen Enolether durchlaufen anschließend in situ eine Enantiomerenanreicherung. Eine neue Rechenmethode wurde genutzt, um den Mechanismus und die Stereoselektivität dieser Transformation zu beleuchten. Cbz=Benzyloxycarbonyl; S=Anreicherungsfaktor.

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Fragmentbasierte Wirkstoff-Findung

Untersuchung schwacher Protein-Ligand-Wechselwirkungen mithilfe langlebiger NMR-Zustände: verbesserter Kontrast für das fragmentbasierte Wirkstoffscreening

Roberto Buratto, Daniele Mammoli, Dr. Elisabetta Chiarparin, Dr. Glyn Williams and Prof. Geoffrey Bodenhausen

Untersuchung schwacher Protein-Ligand-Wechselwirkungen mithilfe langlebiger NMR-Zustände: verbesserter Kontrast für das fragmentbasierte WirkstoffscreeningLanglebige Zustände (LLS) in der NMR-Spektroskopie lassen sich effizient für das Affinitätsscreening nutzen. Dieser Ansatz ermöglicht es, Liganden über einen außergewöhnlich weiten Bereich von Affinitäten (10 nM<KD<10 mM) zu charakterisieren. In einem LLS-detektierten Konkurrenzexperiment konnten die Bindungskonstanten von Fragmenten an die ATP-Bindungsstelle des Hitzeschockproteins 90, einem therapeutischen Ansatzpunkt in der Krebstherapie, präzise bestimmt werden.

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