Angewandte Chemie

Cover image for Vol. 128 Issue 22

Chefredakteur: Peter Gölitz, Stellvertreter: Neville Compton, Haymo Ross

Online ISSN: 1521-3757

Associated Title(s): Angewandte Chemie International Edition, Chemistry - A European Journal, Chemistry – An Asian Journal, ChemistryOpen, ChemPlusChem, Zeitschrift für Chemie

Vorschau: Hot Papers

Hot Papers werden von der Redaktion aufgrund ihrer Bedeutung in einem sich schnell entwickelnden Feld von hoher aktueller Bedeutung ausgewählt. Dieses Kriterium trifft sicher auch auf viele der "Very Important Papers" zu, aber eine solche Doppelung wird vermieden.

Photokatalyse

Farbselektive Photokatalyse: kontrollierte Bindungsaktivierung durch Redoxpotentialregulation über die Anregungslichtfarbe

Farbselektive Photokatalyse: kontrollierte Bindungsaktivierung durch Redoxpotentialregulation über die Anregungslichtfarbe

Die Farbe macht den Unterschied: Der Xanthenfarbstoff Rhodamin 6G ist ein moderat reduzierender Photoredoxkatalysator bei Bestrahlung mit grünem Licht, erreicht aber hohe Reduktionspotentiale von −2.4 V gegen SCE bei Blaulichtbestrahlung. Dies ermöglicht die Steuerung der Selektivität von photokatalytischen C-H-Arylierungen durch die Lichtfarbe.

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Gift-Peptide

Autocrine-Based Selection of Drugs that Target Ion Channels from Combinatorial Venom Peptide Libraries

Autocrine-Based Selection of Drugs that Target Ion Channels from Combinatorial Venom Peptide Libraries

Gift der Wahl: Cystein-Knoten-Peptide wurden in der Gift-Datenbank ausfindig gemacht und genutzt, um eine Lentiviren-Vektorbibliothek für die Autokrin-basierte Selektion von Peptiden, die Ionenkanäle angreifen, aufzubauen. Die Wechselwirkung des an die Membran angehängten Gift-Peptids mit dem Ionenkanal bewirkt die proteasevermittelte Freisetzung eines Transkriptionsfaktors (orange), der die Expression eines Reportergens (rot) auslöst.

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Engineering auf Atomniveau

Low-Temperature Cationic Rearrangement in a Bulk Metal Oxide

Low-Temperature Cationic Rearrangement in a Bulk Metal Oxide

Bei niedrigen Temperaturen (150–300 °C) verschieben sich die Kationen in Mn2FeMoO6, was den Übergang von einer Ni3TeO6- zu einer geordneten Ilmenit-Struktur, einhergehend mit einer drastischen Änderung der elektrischen und magnetischen Eigenschaften zur Folge hat. Physikalische Merkmale eines Oxidmaterials lassen sich somit durch Manipulation auf Atomniveau unter milden Bedingungen verändern.

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Spin-Crossover-Materialien

First Step Towards a Devil's Staircase in Spin-Crossover Materials

First Step Towards a Devil's Staircase in Spin-Crossover Materials

Der Teufel steckt im Detail: Periodische und aperiodische Spinzustands-Konzentrationswellen bilden sich während eines der Cantorfunktion folgenden („Teufelstreppen”-artigen) Spin-Crossovers in dem 2D-Koordinationspolymer {Fe[(Hg(SCN)3)2](4,4′-bipy)2}n.

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Sauerstoffreduktion

Nitrogen-Rich Manganese Oxynitrides with Enhanced Catalytic Activity in the Oxygen Reduction Reaction

Nitrogen-Rich Manganese Oxynitrides with Enhanced Catalytic Activity in the Oxygen Reduction Reaction

Mehr O, mehr Aktivität: Die katalytische Aktivität von Manganoxynitriden mit unterschiedlichen Sauerstoffgehalten in der Sauerstoffreduktion (ORR) wurde in alkalischer Lösung untersucht. Eine Erhöhung des Sauerstoffgehalts erhöht den Oxidationszustand des Mangans und führt zu einem Anstieg der katalytischen Aktivität.

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Molekulare Bewegung

Dissipative and Autonomous Square-Wave Self-Oscillation of a Macroscopic Hybrid Self-Assembly under Continuous Light Irradiation

Dissipative and Autonomous Square-Wave Self-Oscillation of a Macroscopic Hybrid Self-Assembly under Continuous Light Irradiation

Unter kontinuierlicher Bestrahlung mit blauem Licht geht ein makroskopisches Organisat eine selbstoszillierende Flatterbewegung ein. Die mechanische Selbstoszillation mit räumlich-zeitlichem Muster resultiert aus einer Abfolge von Photoisomerisierungsprozessen und multiplen Phasenübergängen.

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Analysemethoden

A Disposable Planar Paper-Based Potentiometric Ion-Sensing Platform

A Disposable Planar Paper-Based Potentiometric Ion-Sensing Platform

Papierbasierte Sensoren: Durch Einbinden einer potentiometrischen Zelle in Papier wurden preisgünstige und einfach anwendbare selektive Ionensensoren erhalten. Das papierbasierte System erfordert keine Vorbehandlung und funktioniert mit geringen Probenvolumina von 20 µL. Es kann zum hochempfindlichen Nachweis klinisch relevanter Ionen in biologischen Proben genutzt werden. ISE=ionenselektive Elektrode.

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Heterogene Katalyse

Heterogeneous Catalysis for Water Oxidation by an Iridium Complex Immobilized on Bipyridine-Periodic Mesoporous Organosilica

Dr. Xiao Liu, Yoshifumi Maegawa, Dr. Yasutomo Goto, Prof. Kenji Hara and Dr. Shinji Inagaki

Heterogeneous Catalysis for Water Oxidation by an Iridium Complex Immobilized on Bipyridine-Periodic Mesoporous Organosilica

Sauber eingepasst: Ein periodisches mesoporöses Organosilikat mit Bipyridinmotiv (BPy-PMO) eignet sich als fester Chelatligand für einen effizienten Iridium-Heterogenkatalysator (Ir-Bpy-PMO) der Wasseroxidation. Der Katalysator ist ähnlich aktiv wie der analoge Iridium-Homogenkatalysator und um eine Größenordnung aktiver als zuvor beschriebene Iridium-Heterogenkatalysatoren.

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Proteinsynthese

Parallele chemische Proteinsynthese auf der Oberfläche zur schnellen Analyse der Phosphoregulierung von SH3-Domänen

Robert Zitterbart and Prof. Dr. Oliver Seitz

Parallele chemische Proteinsynthese auf der Oberfläche zur schnellen Analyse der Phosphoregulierung von SH3-Domänen

Eine Überholspur zur Analyse der Proteinphosphoregulierung wird durch Immobilisierung von Peptidhydraziden mittels Hydrazonverknüpfung, native chemische Ligation mit selbstgereinigten Peptidthioestern, radikalinduzierte Entschwefelung und einen Oberflächenbindungs-Assay ermöglicht. Die Methode zeigt, dass Tyrosinphosphorylierung die Affinität der SH3-Domänen von Abl-Kinasen für prolinreiche Liganden sowohl verringern als auch erhöhen kann.

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Aktivitätsbasierte Sonden

Activity-Based Proteome Profiling Probes Based on Woodward's Reagent K with Distinct Target Selectivity

Dr. Yong Qian, Dr. Marc Schürmann, Dr. Petra Janning, Prof. Dr. Christian Hedberg and Prof. Dr. Herbert Waldmann

Activity-Based Proteome Profiling Probes Based on Woodward's Reagent K with Distinct Target Selectivity

Das Woodward-Reagens K (WRK) ist eine reaktive heterocyclische Verbindung, die Proteine kovalent und unspezifisch markiert. Mehrere von WRK abgeleitete aktivitätsbasierte Sonden wurden jetzt synthetisiert; diese sind erstaunlich selektiv gegenüber wenigen Proteinen des humanen Proteoms.

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Substrattransport

Directional Regulation of Enzyme Pathways through the Control of Substrate Channeling on a DNA Origami Scaffold

Guoliang Ke, Dr. Minghui Liu, Shuoxing Jiang, Dr. Xiaodong Qi, Yuhe Renee Yang, Shaun Wootten, Dr. Fei Zhang, Prof. Zhi Zhu, Prof. Yan Liu, Prof. Chaoyong James Yang and Prof. Hao Yan

Directional Regulation of Enzyme Pathways through the Control of Substrate Channeling on a DNA Origami Scaffold

Künstliche Multienzymsysteme mit genau kontrollierten Enzymaktivitäten sind für die Bionanotechnologie und synthetische Biologie von großer Bedeutung. Das gezeigte DNA-Origami für die gerichtete Regulierung der Aktivitäten zweier Enzymkaskaden (G6pDH-MDH und G6pDH-LDH) durch die Kontrolle des NAD+-Substrattransports basiert auf der spezifischen Verlagerung von NAD+ zwischen den zwei Enzym-Paaren.

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Trägerkatalysatoren

CO2 Hydrogenation over Oxide-Supported PtCo Catalysts: The Role of the Oxide Support in Determining the Product Selectivity

Dr. Shyam Kattel, Dr. Weiting Yu, Dr. Xiaofang Yang, Dr. Binhang Yan, Yanqiang Huang, Weiming Wan, Dr. Ping Liu and Prof. Dr. Jingguang G. Chen

CO2 Hydrogenation over Oxide-Supported PtCo Catalysts: The Role of the Oxide Support in Determining the Product Selectivity

Die Selektivität von Metall-Oxid-Katalysatoren kann durch den Austausch des Oxidträgers leicht verändert werden. Für die CO2-Hydrierung mit PtCo-Katalysatoren auf verschiedenen reduzierbaren Oxidträgern stärkt der Austausch eines TiO2-Trägers durch CeO2 oder ZrO2 die Bindung von C,O- und O-gebundenen Intermediaten an der PtCo-Oxid-Grenzfläche, wodurch die Produktselektivität verändert wird.

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Elektrochrome Batterien

Trace H2O2-Assisted High-Capacity Tungsten Oxide Electrochromic Batteries with Ultrafast Charging in Seconds

Jinxiong Zhao, Yuyu Tian, Zhen Wang, Dr. Shan Cong, Prof. Di Zhou, Qingzhu Zhang, Mei Yang, Weikun Zhang, Prof. Fengxia Geng and Prof. Zhigang Zhao

Trace H2O2-Assisted High-Capacity Tungsten Oxide Electrochromic Batteries with Ultrafast Charging in Seconds

Mit bloßem Auge lässt sich der Speicherstand einer elektrochromen Batterie ablesen, die eine extrem kurze Ladezeit von nur acht Sekunden und eine spezifische Kapazität von 429 mAh g−1 erreicht. Die hohe Kapazität kann basierend auf den komplexen Struktur- und Valenzzustandsänderungen der Wolframoxidelektrode erklärt werden.

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Photokatalyse

An Elemental Phosphorus Photocatalyst with a Record High Hydrogen Evolution Efficiency

Dr. Zhuofeng Hu, Luyan Yuan, Prof. Zhifeng Liu, Dr. Zhurui Shen and Prof. Jimmy C. Yu

An Elemental Phosphorus Photocatalyst with a Record High Hydrogen Evolution Efficiency

Ein Durchbruch: Faserförmiger roter Phosphor wurde als Halbleiter-Photokatalysator für die mit sichtbarem Licht betriebene Wasserstoffentwicklung verwendet. Der Phosphor in mikrofaserförmigem P/SiO2 und zerkleinerter faserförmiger Phosphor zeigten Wasserstoffentwicklungsraten von 633 bzw. 684 μmol h−1 g−1. Dies sind Rekordwerte für elementare Photokatalysatoren.

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MOF-Filme

Direct fabrication of Free-Standing MOF Superstructures with Desired Shapes by Micro-Confined Interfacial Synthesis

Jin-Oh Kim, Dr. Kyoung-Ik Min, Hyunwoo Noh, Dong-Hwi Kim, Prof. Dr. Soo-Young Park and Prof. Dr. Dong-Pyo Kim

Direct fabrication of Free-Standing MOF Superstructures with Desired Shapes by Micro-Confined Interfacial Synthesis

MOFs in Förmchen: Durch Synthese an Grenzflächen mithilfe von Mikronetzen lassen sich Morphologie und Abmessungen von 2D-MOF-Mustern steuern. Die freitragenden 2D-MOFs sind durch Beladung mit magnetischen Nanopartikeln oder lumineszierenden Lanthanoidionen funktionalisierbar. Eine Kontaktübertragung sorgt für die selektive Platzierung der MOF-Anordnungen auf Substraten wie Glas oder Haut.

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Hybridmaterialien

Controlled Exfoliation of Layered Silicate Heterostructures into Bilayers and Their Conversion into Giant Janus Platelets

Matthias Stöter, Sebastian Gödrich, Patrick Feicht, Dr. Sabine Rosenfeldt, Herbert Thurn, Jens W. Neubauer, Maximilian Seuss, Dr. Peter Lindner, Dr. Hussein Kalo, Dr. Michael Möller, Prof. Dr. Andreas Fery, Prof. Dr. Stephan Förster, Prof. Dr. Georg Papastavrou and Prof. Dr. Josef Breu

Controlled Exfoliation of Layered Silicate Heterostructures into Bilayers and Their Conversion into Giant Janus Platelets

Die Bildung und Spaltung von Doppelschichten mittels kontrollierter Exfolierung durch osmotische Quellung stellt ein allgemeines Prinzip zur asymmetrischen Modifizierung von Basalflächen dar. Nur zwei einfache Schritte sind nötig, um Janus-Monoschichten als Volumenphase zu erhalten.

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Heterogene Hydrierung

Pt3Co Octapods as Superior Catalysts of CO2 Hydrogenation

Munir Ullah Khan, Liangbing Wang, Zhao Liu, Zehua Gao, Shenpeng Wang, Hongliang Li, Wenbo Zhang, Menglin Wang, Prof. Zhengfei Wang, Prof. Chao Ma and Prof. Jie Zeng

Pt3Co Octapods as Superior Catalysts of CO2 Hydrogenation

Pt3Co-Oktapoden, Pt3Co-Nanowürfel, Pt-Oktapoden und Pt-Nanowürfel wurden als Katalysatoren der CO2-Hydrierung getestet. Die vielen scharfen Spitzen und der Ladungstransfer zwischen Pt und Co, der die Pt-Atome an den Eckpunkten negativ auflädt, verleihen den Pt3Co-Oktapoden die höchste Aktivität.

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Metall-organische Gerüstverbindungen

Controlled Generation of Singlet Oxygen in Living Cells with Tunable Ratios of the Photochromic Switch in Metal–Organic Frameworks

Jihye Park, Dr. Qin Jiang, Dr. Dawei Feng and Prof. Dr. Hong-Cai Zhou

Controlled Generation of Singlet Oxygen in Living Cells with Tunable Ratios of the Photochromic Switch in Metal–Organic Frameworks

Innerer Schalter: Ein photosensibilisierendes System wurde unter Verwendung eines photochromen Schalters zur gezielten Steuerung der 1O2-Erzeugung in MOF-Nanopartikel eingebaut. Die MOF-Formulierung zeigt eine erhöhte photodynamische Therapiewirkung in vitro mit einer verbesserten Kontrolle der 1O2-Produktion im Vergleich zu einer einfachen Dyade.

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Lebensdauer-Engineering

A Macrocyclic Fluorophore Dimer with Flexible Linkers: Bright Excimer Emission with a Long Fluorescence Lifetime

Hiroshi Osaki, Dr. Chih-Ming Chou, Prof. Dr. Masayasu Taki, Dr. Kai Welke, Prof. Dr. Daisuke Yokogawa, Prof. Dr. Stephan Irle, Prof. Dr. Yoshikatsu Sato, Prof. Dr. Tetsuya Higashiyama, Dr. Shohei Saito, Prof. Dr. Aiko Fukazawa and Prof. Dr. Shigehiro Yamaguchi

A Macrocyclic Fluorophore Dimer with Flexible Linkers: Bright Excimer Emission with a Long Fluorescence Lifetime

Heller und langsamer: Ein makrocyclisches Fluorophor-Dimer mit flexiblen Alkylen-Linkern zeichnet sich durch eine starke Absorption, eine hohe Fluoreszenzquantenausbeute (ΦF) und einen langsamen Fluoreszenzzerfall (τ) aus, die mit einer effizienten intramolekularen Excimer-Bildung erklärt werden. Zeitabhängige In-vitro-Bildgebungsexperimente wurden genutzt, um die überlegenen Fluoreszenzeigenschaften des Dimers im Vergleich zu einem kommerziellen Fluoreszenzfarbstoff zu demonstrieren.

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Protein-Polymer-Nanokonjugate

Hierarchical Proteinosomes for Programmed Release of Multiple Components

Dr. Xiaoman Liu, Pei Zhou, Prof. Yudong Huang, Dr. Mei Li, Prof. Xin Huang and Prof. Stephen Mann

Hierarchical Proteinosomes for Programmed Release of Multiple Components

Eine hierarchisches Proteinosom aus drei ineinander geschachtelten Schichten und verschiedenen verkapselten Komponenten wurde hergestellt (siehe Bild). Gezieltes Engineering der Quervernetzungen in den Proteinosom-Membranen führte zu drei unterschiedlichen Arten von programmiertem Freisetzungsverhalten.

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Fluorchemie

Positioning a Carbon–Fluorine Bond over the π Cloud of an Aromatic Ring: A Different Type of Arene Activation

Maxwell Gargiulo Holl, Mark D. Struble, Prakhar Singal, Dr. Maxime A. Siegler and Prof. Thomas Lectka

Positioning a Carbon–Fluorine Bond over the π Cloud of an Aromatic Ring: A Different Type of Arene Activation

Stabilisierender Effekt von Fluor: Eine chemische Spezies wurde synthetisiert, die eine nah über der π-Wolke eines aromatischen Rings positionierte C-F-Bindung enthält. Die starre CF⋅⋅⋅Ar-Wechselwirkung beeinflusst die Reaktionschemie und das spektroskopische Verhalten. Die Ergebnisse etablieren Fluor als eine dirigiende/aktivierende Gruppe und komplementieren dessen klassische Rolle als deaktivierender Substituent.

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Peptidglykane

Muropeptides in Pseudomonas aeruginosa and their Role as Elicitors of β-Lactam-Antibiotic Resistance

Dr. Mijoon Lee, Supurna Dhar, Dr. Stefania De Benedetti, Dr. Dusan Hesek, Dr. Bill Boggess, Dr. Blas Blázquez, Prof. Kalai Mathee and Prof. Shahriar Mobashery

Muropeptides in Pseudomonas aeruginosa and their Role as Elicitors of β-Lactam-Antibiotic Resistance

Der Resistenz auf der Spur: Insgesamt 20 Muropeptide, die Abbauprodukte von Peptidglykanen sind, wurden aus Pseuromonas aeruginosa isoliert und charakterisiert. Der seltenste dieser Metaboliten kommt mit 100 Molekülen pro Bakterium vor, der häufigste mit 55 000 Molekülen. Zwei dieser Muropeptide sind an der Induktion der β-Lactamase-Expression beteiligt. Dieser Effekt ist die Ursache für die Resistenz von P. aeruginosa gegen β-Lactam-Antibiotika.

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Selbstorganisation

Molecularly Regulated Reversible DNA Polymerization

Dr. Niancao Chen, Xuechen Shi and Prof. Dr. Yong Wang

Molecularly Regulated Reversible DNA Polymerization

Reversible DNA-Polymerisierung: Lineare und verzweigte DNA-Polymere wurden unter physiologischen Bedingungen mithilfe von molekularen Triggern synthetisiert und abgebaut (siehe Bild). Der Polymerisierungsmechanismus basiert auf der wohlbekannten Hybridisierungskettenreaktion.

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Nanokristall-Anordnungen

3D-Anordnung anorganischer kolloidaler Nanokristalle zu Gelen und Aerogelen

Vladimir Sayevich, Bin Cai, Albrecht Benad, Danny Haubold, Luisa Sonntag, Prof. Nikolai Gaponik, Dr. Vladimir Lesnyak and Prof. Alexander Eychmüller

3D-Anordnung anorganischer kolloidaler Nanokristalle zu Gelen und Aerogelen

Eine effiziente Anordnungsmethode für Halbleiternanokristalle, die über verschiedene anorganische Liganden zu einem mehrfach verzweigten Netzwerk verbunden wurden, wird vorgestellt. Die erhaltenen Aerogelmonolithe sind hochporös, weisen eine hohe Oberfläche auf und behalten weiterhin die Eigenschaften ihrer Baueinheiten bei.

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Tröpfchenmikrofluidik

Quantitative Single-Cell mRNA Analysis in Hydrogel Beads

Agata Rakszewska, Rosa J. Stolper, Anna B. Kolasa, Dr. Aigars Piruska and Prof. Dr. Wilhelm T. S. Huck

Quantitative Single-Cell mRNA Analysis in Hydrogel Beads

Leuchtkugel: Mit konformativ eingeschränkten Nukleinsäuren (LNAs) funktionalisierte Hydrogelkügelchen können mRNAs aus einzelnen lysierten Zellen auffangen. Eine genaue Quantifizierung der mRNA wird durch Rolling-Circle-Amplifikation und anschließende Hybridisierung mit Fluoreszenzsonden sichergestellt. Die Transkriptanzahl in den Zellen wird durch Auszählen fluoreszierender Punkte in Gelkügelchen bestimmt. Maßstab=50 µm.

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Transferhydrierende Kupplungen

Iron-Catalyzed Regioselective Transfer Hydrogenative Couplings of Unactivated Aldehydes with Simple Alkenes

Yan-Long Zheng, Yan-Yao Liu, Yi-Mei Wu, Yin-Xia Wang, Yu-Tong Lin and Prof. Dr. Mengchun Ye

Iron-Catalyzed Regioselective Transfer Hydrogenative Couplings of Unactivated Aldehydes with Simple Alkenes

FeBr3 katalysiert die reduktive Kupplung verschiedener Aldehyde und Alkene durch direkten Hydridtransfer. Isopropylalkohol als Wasserstoffdonor ermöglicht anspruchsvolle Kupplungen nicht-aktivierter Alkyl- und Arylaldehyde mit einfachen Alkenen wie Styrolen oder α-Olefinen zu vielfältigen Alkoholen mit vollständig linearer Regioselektivität.

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Elektronische Oberflächeneigenschaften

Spatially Resolved Quantification of the Surface Reactivity of Solid Catalysts

Bing Huang, Li Xiao, Juntao Lu and Lin Zhuang

Spatially Resolved Quantification of the Surface Reactivity of Solid Catalysts

Fermi-Weichheit wird als neue elektronische Eigenschaft fester Oberflächen vorgeschlagen, die mit der Oberflächenreaktivität skaliert und deren Abbildung mit atomarer Auflösung ermöglicht. Die Kernidee ist eine Reaktivitätsgewichtsfunktion, die am Fermi-Niveau ein Maximum erreicht, für die gewichtete Aufsummierung der Zustandsdichten einer Oberfläche.

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Energietransfer

Non-Radiative Energy Transfer Mediated by Hybrid Light-Matter States

Dr. Xiaolan Zhong, Thibault Chervy, Dr. Shaojun Wang, Dr. Jino George, Dr. Anoop Thomas, Dr. James A. Hutchison, Dr. Eloise Devaux, Dr. Cyriaque Genet and Prof. Thomas W. Ebbesen

Non-Radiative Energy Transfer Mediated by Hybrid Light-Matter States

Wenn ein Donor und ein Akzeptor mit dem Vakuumfeld eines optischen Hohlraums hybridisiert werden, resultiert ein verstärkter strahlungsloser Energietransfer. Die starke resonante Kopplung des Donors mit einer Hohlraummode und anschließend mit dem Akzeptor ergibt drei neue hybride Licht-Materie-Eigenzustände: den oberen, mittleren und unteren polaritonischen Zustand (UP, MP bzw. LP).

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Eisen-Sauerstoff-Komplexe

Exceedingly Fast Oxygen Atom Transfer to Olefins via a Catalytically Competent Nonheme Iron Species

Joan Serrano-Plana, Dr. Almudena Aguinaco, Dr. Raquel Belda, Dr. Enrique García-España, Dr. Manuel G. Basallote, Dr. Anna Company and Dr. Miquel Costas

Exceedingly Fast Oxygen Atom Transfer to Olefins via a Catalytically Competent Nonheme Iron Species

Schneller Sauerstoffatomtransfer (OAT) von einem metastabilen Nicht-Häm-Eisen-Sauerstoff-Komplex zu Olefinen führt unter Stereoretention zu Epoxiden. Die durch UV/Vis-Analyse im Stopped-Flow-Verfahren bestimmten Reaktionsgeschwindigkeiten stimmen mit den relativen Reaktivitäten verschiedener Olefine überein und bestätigen so, dass dieser Komplex ein kompetentes OAT-Intermediat ist.

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