Angewandte Chemie

Cover image for Vol. 126 Issue 36

Chefredakteur: Peter Gölitz, Stellvertreter: Neville Compton, Haymo Ross

Online ISSN: 1521-3757

Associated Title(s): Angewandte Chemie International Edition, Chemistry - A European Journal, Chemistry – An Asian Journal, Zeitschrift für Chemie

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Die folgenden Zuschriften sind nach Ansicht zweier Gutachter "Very Important Papers".

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Unravelling the Correlation between the Aspect Ratio of Nanotubular Structures and Their Electrochemical Performance To Achieve High-Rate and Long-Life Lithium-Ion Batteries

Dr. Yuxin Tang, Dr. Yanyan Zhang, Jiyang Deng, Dr. Dianpeng Qi, Wan Ru Leow, Jiaqi Wei, Dr. Shengyan Yin, Prof. Zhili Dong, Prof. Rachid Yazami, Prof. Zhong Chen and Prof. Xiaodong Chen

Unravelling the Correlation between the Aspect Ratio of Nanotubular Structures and Their Electrochemical Performance To Achieve High-Rate and Long-Life Lithium-Ion BatteriesVerhältnismäßig gut: Werden Titanat-basierte Nanoröhren zum Aufbau von Elektrodenmaterialien verwendet, so korreliert das Aspektverhältnis dieser Nanostrukturen mit ihrer elektrochemischen Leistungsfähigkeit in Lithiumionenbatterien. Diese Erkenntnis sollte der Entwicklung effizienter Funktionseinheiten auf der Grundlage von Nanomaterialien dienlich sein.

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Bipolar Tribocharging Signal During Friction Force Fluctuations at Metal–Insulator Interfaces

Dr. Thiago A. L. Burgo and Dr. Ali Erdemir

Bipolar Tribocharging Signal During Friction Force Fluctuations at Metal–Insulator InterfacesReibungskraftfluktuationen und Triboelektrifizierung an Metall-Isolator-Grenzflächen sind bei Schleifkontakten stark korreliert. Neue Ergebnisse lassen vermuten, dass diese Phänomene einen gemeinsamen Ursprung haben, der mit den starken elektrostatischen Wechselwirkungen an der Grenzfläche zusammenhängt.

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Sustainable Electrical Energy Storage through the Ferrocene/Ferrocenium Redox Reaction in Aprotic Electrolyte

Dr. Yu Zhao, Yu Ding, Dr. Jie Song, Dr. Gang Li, Prof. Guangbin Dong, Prof. John B. Goodenough and Prof. Guihua Yu

Sustainable Electrical Energy Storage through the Ferrocene/Ferrocenium Redox Reaction in Aprotic ElectrolyteDas Redox-Paar Ferrocen/Ferrocenium wird für die Herstellung einer Lithiumionen-Redoxbatterie mit einer flüssigen Kathode für die Speicherung elektrischer Energie verwendet. Die Redoxreaktion ist reversibel und sehr effizient. Sogar nach 250 kompletten Ladungs-/Entladungszyklen beträgt die Kapazität immer noch ca. 90 % des Ausgangswertes und die Coulomb-Effizienz erreicht 98–100 %.

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Exceptional Isotopic-Substitution Effect: Breakdown of Collective Proton Tunneling in Hexagonal Ice due to Partial Deuteration

Dr. Christof Drechsel-Grau and Prof. Dr. Dominik Marx

Exceptional Isotopic-Substitution Effect: Breakdown of Collective Proton Tunneling in Hexagonal Ice due to Partial DeuterationAb-initio-Rechnungen veranschaulichen die Effekte der H/D-Isotopensubstitution auf den Mechanismus des kollektiven Tunnelns von sechs Protonen in Protonen-geordneten cyclischen Wasser-Hexameren in Protonen-ungeordnetem Eis. Im Übergangszustand führt Isotopensubstitution zu einem Zundel-artigen [HO⋅⋅⋅D⋅⋅⋅OH]-Komplex mit lokalisierten ionischen Defekten und verhindert somit ein perfekt korreliertes Protonentunneln.

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A Lightweight Polymer Solar Cell Textile that Functions when Illuminated from Either Side

Zhitao Zhang, Xueyi Li, Guozhen Guan, Shaowu Pan, Zhengju Zhu, Dayong Ren and Prof. Huisheng Peng

A Lightweight Polymer Solar Cell Textile that Functions when Illuminated from Either SideEin polymeres Solarzellengewebe wurde durch den Einbau einer Elektrode aus Metallgewebe zwischen zwei sehr dünnen, transparenten und leitenden Schichten aus Kohlenstoffnanoröhren hergestellt. Aufgrund seiner besonderen Struktur ist der Wirkungsgrad des Solarzellengewebes unabhängig von der Seite der Einstrahlung. Zudem blieben die Wirkungsgrade auch nach 200maligem Biegen konstant.

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Core/Shell Au/MnO Nanoparticles Prepared Through Controlled Oxidation of AuMn as an Electrocatalyst for Sensitive H2O2 Detection

Huiyuan Zhu, Aruna Sigdel, Dr. Sen Zhang, Dr. Dong Su, Zheng Xi, Dr. Qing Li and Prof. Shouheng Sun

Core/Shell Au/MnO Nanoparticles Prepared Through Controlled Oxidation of AuMn as an Electrocatalyst for Sensitive H2O2 DetectionZellen auf dem Prüfstand: AuMn-Legierungsnanopartikel, erzeugt durch Hydridreduktion von Manganacetylacetonat in Gegenwart von Goldnanopartikeln, wurden durch Erhitzen an Luft in Au/MnO-Nanopartikel umgewandelt, welche die elektrochemische Reduktion von H2O2 katalysieren. Mithilfe dieser Nanopartikel können die H2O2-Konzentrationen in verschiedenen Zellarten bestimmt werden, um Krebs zu erkennen.

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Highly Diastereoselective and Enantiospecific Allylation of Ketones and Imines Using Borinic Esters: Contiguous Quaternary Stereogenic Centers

Dr. Jack L.-Y. Chen and Prof. Dr. Varinder K. Aggarwal

Highly Diastereoselective and Enantiospecific Allylation of Ketones and Imines Using Borinic Esters: Contiguous Quaternary Stereogenic CentersDie perfekte Balance zwischen Reaktivität und Konfigurationsstabilität zeigen 3,3-disubstituierte Allylborinsäureester in der Reaktion mit sowohl Ketonen als auch Ketiminen. Dies ebnet einen einfachen, vollständig stereokontrollierten Weg zu allen möglichen Stereoisomeren von Produkten mit benachbarten quartären Stereozentren (siehe Schema). TFAA=Trifluoressigsäureanhydrid.

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Long-Lived Trifluoromethanide Anion: A Key Intermediate in Nucleophilic Trifluoromethylations

Prof. Dr. G. K. Surya Prakash, Dr. Fang Wang, Zhe Zhang, Prof. Dr. Ralf Haiges, Dr. Martin Rahm, Prof. Dr. Karl O. Christe, Dr. Thomas Mathew and Prof. Dr. George A. Olah

Long-Lived Trifluoromethanide Anion: A Key Intermediate in Nucleophilic TrifluoromethylationsStabiler als gedacht: Seit über 60 Jahren wird das Trifluormethid-Anion (Trifluormethanid-Anion) in kondensierter Phase als eine außerordentlich kurzlebige Spezies angesehen, die rasch in Difluorcarben und Fluorid zerfällt. Nun ist es erstmals gelungen, dieses Anion in Lösung zu präparieren, zu beobachten und zu charakterisieren. Unterhalb Raumtemperatur verfügt das Trifluormethid-Anion über eine beachtliche Lebensdauer.

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Chiral Amine Synthesis Using ω-Transaminases: An Amine Donor that Displaces Equilibria and Enables High-Throughput Screening

Dr. Anthony P. Green, Prof. Nicholas J. Turner and Dr. Elaine O'Reilly

Chiral Amine Synthesis Using ω-Transaminases: An Amine Donor that Displaces Equilibria and Enables High-Throughput Screeningω-Transaminasen (ω-TA) werden in einem einfachen und effizienten Prozess zur Synthese von chiralen Aminen als Biokatalysatoren eingesetzt. Ein Diamindonor (ortho-Xylylendiamin) mit Doppelfunktion führt zur Verschiebung des Reaktionsgleichgewichts Richtung Produktbildung und erzeugt farbintensive Beiprodukte, die die Entwicklung von Flüssigphasen- und Kolonie-basierten Assays ermöglichten.

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Reconfigurable Swarms of Nematic Colloids Controlled by Photoactivated Surface Patterns

Sergi Hernàndez-Navarro, Dr. Pietro Tierno, Prof. Joan Anton Farrera, Prof. Jordi Ignés-Mullol and Prof. Francesc Sagués

Reconfigurable Swarms of Nematic Colloids Controlled by Photoactivated Surface PatternsAggregation und Transport von großen Ensembles kolloider Partikel und Tröpfchen, die in einem Film aus anisotroper Lösung dispergiert sind, können mit AC-Elektrophorese kontrolliert werden. Die Partikel werden durch die elastische Modulation des nematischen Flüssigkristalls auf einer photoresponsiven Oberfläche individuell oder kollektiv gesteuert.

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A Designed Conformational Shift To Control Protein Binding Specificity

Dr. Servaas Michielssens, Dr. Jan Henning Peters, Dr. David Ban, Supriya Pratihar, Dr. Daniel Seeliger, Monika Sharma, Karin Giller, Dr. Thomas Michael Sabo, Dr. Stefan Becker, Dr. Donghan Lee, Prof. Dr. Christian Griesinger and Prof. Dr. Bert L. de Groot

A Designed Conformational Shift To Control Protein Binding SpecificityDa die Proteindynamik untrennbar mit der Proteinfunktion verbunden ist, lässt sich letztere durch Manipulation der ersteren verändern. Die Spezifität der Protein-Protein-Bindung kann allein durch eine gezielte Änderung in der konformativen Präferenz variiert werden, während die Bindungsschnittstelle unberührt bleibt. Dieser Mechanismus, der in der Natur für die Kontrolle der Bindungsspezifität genutzt wird, liefert eine neuartige Route zum Design von Proteinfunktion.

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Switchable Bifunctional Stimuli-Triggered Poly-N-Isopropylacrylamide/DNA Hydrogels

Dr. Weiwei Guo, Dr. Chun-Hua Lu, Xiu-Juan Qi, Ron Orbach, Michael Fadeev, Prof. Huang-Hao Yang and Prof. Itamar Willner

Switchable Bifunctional Stimuli-Triggered Poly-N-Isopropylacrylamide/DNA HydrogelsAlles ändert sich: Nukleinsäure-funktionalisierte pNIPAM-Copolymere vollziehen in Gegenwart von H+/OH oder Ag+/Cysteamin zyklische und reversible Gel-Lösungs-Phasenübergänge. Beim Erwärmen und Abkühlen führen die Hydrogele außerdem zyklische und reversible Hydrogel-Festkörper-Übergänge aus.

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Reprogramming Nonribosomal Peptide Synthetases for “Clickable” Amino Acids

Dr. Hajo Kries, Rudolf Wachtel, Anja Pabst, Benedikt Wanner, David Niquille and Prof. Dr. Donald Hilvert

Reprogramming Nonribosomal Peptide Synthetases for “Clickable” Amino AcidsIn der Tasche: Eine einzige Mutation in der aktiven Tasche kann die Substratspezifität einer nichtribosomalen Peptidsynthetase umprogrammieren und ermöglicht dadurch den effizienten Einbau nichtnatürlicher, aromatischer Aminosäuren mit funktionellen Gruppen für die bioorthogonale Markierung.

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Monitoring Morphology and Hydrogen Coverage of Nanometric Pt/γ-Al2O3 Particles by In Situ HERFD–XANES and Quantum Simulations

Agnes Gorczyca, Dr. Virginie Moizan, Dr. Celine Chizallet, Dr. Olivier Proux, William Del Net, Eric Lahera, Dr. Jean-Louis Hazemann, Dr. Pascal Raybaud and Dr. Yves Joly

Monitoring Morphology and Hydrogen Coverage of Nanometric Pt/γ-Al2O3 Particles by In Situ HERFD–XANES and Quantum SimulationsEine Kombination aus hochauflösender In-situ-Röntgen-Nahkantenabsorptionsspektroskopie (XANES), Quantenmoleküldynamik-Rechnungen und XANES-Simulationen wurde verwendet, um die Morphologie von Platin-Nanoclustern auf einem γ-Al2O3-Träger sowie die Wasserstoffbedeckung bei bestimmten Temperaturen und Wasserstoffdrücken zu ermitteln. Die Vorgehensweise liefert bisher unerreichte Einblicke in eine Katalysatorstruktur.

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An Easy Way To Prepare Monolithic Inorganic Oxide Aerogels

Dr. Lili Ren, Sumin Cui, Fengchao Cao and Qinghui Guo

An Easy Way To Prepare Monolithic Inorganic Oxide AerogelsOhne Rissbildung: Ein Trocknungsverfahren durch Sublimation eines organischen Lösungsmittels ermöglicht die zügige Herstellung rissfreier monolithischer Aerogele aus anorganischen Oxiden aus feuchten Gelen. Auf das endotherme Verdampfen des organischen Lösungsmittels von der äußeren Oberfläche folgt dabei die Sublimation von verfestigtem Lösungsmittel (siehe Bild).

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Integrating Perovskite Solar Cells into a Flexible Fiber

Longbin Qiu, Jue Deng, Xin Lu, Zhibin Yang and Prof. Huisheng Peng

Integrating Perovskite Solar Cells into a Flexible FiberTragbare Perowskit-Solarzellen mit einer Faserstruktur wurden durch kontinuierliches Wickeln einer ausgerichteten Schicht von Kohlenstoffnanoröhren (CNT) auf einen Edelstahldraht erhalten; dazwischen wurden photoaktive Materialien durch einen Lösungsprozess eingearbeitet. Die Solarzelle zeichnet sich durch eine exzellente Energieumwandlungseffizienz von 3.3 % aus und kann zu elektronischen Textilien verwoben werden.

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EarlyViewDecay of FeV Nitride Complexes by a N–N Bond Coupling Reaction in Solution: A Combined Spectroscopic and Theoretical Analysis

Oliver Krahe, Eckhard Bill, and Frank Neese*

Cryogenically trapped FeV–nitride complexes with cyclam-based ligands were found to decay by bimolecular reactions, forming exclusively FeII compounds. Characterization of educts and products by Mössbauer spectroscopy, mass spectrometry, and spectroscopy-oriented DFT calculations showed that the reaction mechanism is reductive nitride coupling and release of dinitrogen (2FeV≡N[RIGHTWARDS ARROW]FeII-N=N-FeII[RIGHTWARDS ARROW]2FeII+N2). The reaction pathways, representing an "inverse" of the Haber–Bosch reaction, were computationally explored in detail, also to judge the feasibility that the converse would yield catalytically competent FeV(N). Implications for the photolytic cleavage of FeIII–azides used to generate high-valent Fe nitrides could be discussed.

Eingegangen am 20. März 2014, online veröffentlicht am 18. Mai 2014, DOI: 10.1002/ange.201403402 – Lesen Sie mehr.

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EarlyViewRate Coefficients of Criegee Intermediate (CH2OO and CH3CHOO) Reactions with Formic and Acetic Acid Are Close to Their Collision Limit: Direct Kinetics Measurements and Atmospheric Implications

Oliver Welz, Arkke J. Eskola, Leonid Sheps, Brandon Rotavera, John D. Savee, Adam M. Scheer, David L. Osborn, Douglas Lowe, A. Murray Booth, Ping Xiao, M. Anwar H. Khan, Carl J. Percival,* Dudley E. Shallcross,* and Craig A. Taatjes*

Rate coefficients for reactions of Criegee intermediates (carbonyl oxides, CI) with organic acids are in excess of 1x10-10 cm3 s-1, suggesting that reaction with carboxylic acids is a substantially more important loss process for CI than has been assumed. Implementing these rate coefficients in global atmospheric models shows that reactions between CI and organic acids make a substantial contribution to removal of these acids in terrestrial equatorial areas and in other regions where high CI concentrations occur such as high northern latitudes, and implies that sources of acids in these areas are larger than previously recognized.

Eingegangen am 28. Januar 2014, online veröffentlicht am 25. März 2014, DOI: 10.1002/ange.201400964 – Lesen Sie mehr.

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