Angewandte Chemie

Cover image for Vol. 126 Issue 28

Chefredakteur: Peter Gölitz, Stellvertreter: Neville Compton, Haymo Ross

Online ISSN: 1521-3757

Associated Title(s): Angewandte Chemie International Edition, Chemistry - A European Journal, Chemistry – An Asian Journal, Zeitschrift für Chemie

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Die folgenden Zuschriften sind nach Ansicht zweier Gutachter "Very Important Papers". Sie werden in Kürze publiziert.

Bitte nutzen Sie die Kommentarfunktion am Ende der Inhaltsangaben bereits publizierter Beiträge. Wissenschaftliche Kommentare können von der Redaktion an die Autoren weitergeleitet und hier publiziert werden. Bitte geben Sie in Ihrem Kommentar an, ob Sie damit einverstanden sind.

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Membrane Deformation by Neolectins with Engineered Glycolipid Binding Sites

Julie Arnaud, Kevin Tröndle, Dr. Julie Claudinon, Dr. Aymeric Audfray, Dr. Annabelle Varrot, Prof. Winfried Römer and Dr. Anne Imberty

Membrane Deformation by Neolectins with Engineered Glycolipid Binding SitesNeolectine mit β-Propellerarchitektur wurden mit kontrollierten Positionen der Bindungsstellen entworfen, um die Rolle der Multivalenz für die Bindungsstärke an eine glycosylierte Oberfläche und für die Membrandynamik von Glycolipiden aufzuklären. Während die Bindungsstärke lediglich von der Gegenwart wenigstens zweier Bindungsstellen abhängt, ist für die Fähigkeit zur Membraneinstülpung der Abstand zweier benachbarter Bindungsstellen entscheidend.

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A High-Pressure NMR Probe for Aqueous Geochemistry

Dr. Brent G. Pautler, Christopher A. Colla, Dr. Rene L. Johnson, Peter Klavins, Dr. Stephen J. Harley, Dr. C. André Ohlin, Prof. Dimitri A. Sverjensky, Dr. Jeffrey H. Walton and Prof. William H. Casey

A High-Pressure NMR Probe for Aqueous GeochemistryEine nichtmagnetische Druckzelle mit Kolbenzylinder wurde für die Lösungs-NMR-Spektroskopie bei Drücken bis 20 kbar für geochemische Anwendungen entwickelt. 11B-NMR-spektroskopische Untersuchungen des H3BO3-Catechol-Gleichgewichts offenbaren eine hohe druckgetriebene Austauschgeschwindigkeit. Der Erfolg dieser Experimente lässt hoffen, dass dieses Instrumentendesign auf eine Vielzahl von NMR-aktiven Kernen angewendet werden kann.

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Synthesis of Two-Dimensional Transition-Metal Phosphates with Highly Ordered Mesoporous Structures for Lithium-Ion Battery Applications

Dan Yang, Dr. Ziyang Lu, Dr. Xianhong Rui, Xiao Huang, Dr. Hai Li, Dr. Jixin Zhu, Wenyu Zhang, Prof. Yeng Ming Lam, Prof. Huey Hoon Hng, Prof. Hua Zhang and Prof. Qingyu Yan

Synthesis of Two-Dimensional Transition-Metal Phosphates with Highly Ordered Mesoporous Structures for Lithium-Ion Battery ApplicationsIn einem unpolaren Lösungsmittel wurden zweidimensionale dünne Nanoflocken von Übergangsmetallphosphaten wie FePO4 (siehe TEM-Bild), Mn3(PO4)2 und Co3(PO4)2 mit hoch geordneter mesoporöser Struktur synthetisiert. Lithiumionenbatterien mit solchen FePO4-Nanoflocken als Kathode erwiesen sich als hoch stabil und leistungsfähig.

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Search for a Strong, Virtually “No-Shift” Hydrogen Bond: A Cage Molecule with an Exceptional OH⋅⋅⋅F Interaction

Mark D. Struble, Courtney Kelly, Dr. Maxime A. Siegler and Prof. Thomas Lectka

Search for a Strong, Virtually “No-Shift” Hydrogen Bond: A Cage Molecule with an Exceptional OH⋅⋅⋅F InteractionZur Klärung einer Kontroverse wurden die spektroskopischen Eigenschaften eines fluorierten Käfigmoleküls mit starker CF⋅⋅⋅HO-Wechselwirkung untersucht. Während Rechnungen und NMR-Daten eine starke Wechselwirkung anzeigen, wurde für die OH-Streckschwingung praktisch keine Verschiebung im IR-Spektrum gemessen. Dies verweist auf eine seltene verschiebungsfreie H-Brücke, deren Rot- und Blauverschiebungen sich gegenseitig auslöschen.

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A Protein-Based Pentavalent Inhibitor of the Cholera Toxin B-Subunit

Dr. Thomas R. Branson, Dr. Tom E. McAllister, Jaime Garcia-Hartjes, Dr. Martin A. Fascione, Dr. James F. Ross, Dr. Stuart L. Warriner, Dr. Tom Wennekes, Prof. Han Zuilhof and Dr. W. Bruce Turnbull

A Protein-Based Pentavalent Inhibitor of the Cholera Toxin B-SubunitCholera gegen Cholera: Die Hemmung der Protein/Kohlenhydrat-Wechselwirkungen zwischen Toxinen und Glycolipiden in Zellmembranen kann die Aufnahme der Toxine in Zellen verhindern. Die ortsspezifische Modifizierung eines Proteingerüsts, das in Größe und Valenz zum Zieltoxin passt, führt zu multivalenten Inhibitoren mit einem IC50-Wert von 104 pM für die B-Untereinheit des Choleratoxins.

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Alkene–Tetrazine Ligation for Imaging Cellular DNA

Dr. Ulrike Rieder and Prof. Dr. Nathan W. Luedtke

Alkene–Tetrazine Ligation for Imaging Cellular DNADiels-Alder an der DNA: Metabolisch in zelluläre DNA eingeführtes 5-Vinyl-2′-desoxyuridin (VdU) kann dort durch eine inverse Diels-Alder-Reaktion mit fluoreszierenden Tetrazinen reagieren. Die VdU-Tetrazin-Ligation ist schnell (k≈0.02 M−1 s−1) und chemisch orthogonal zu Alkin-Azid-„Klick”-Reaktionen, sodass ein zeitaufgelöstes mehrfarbiges Markieren der DNA-Synthese in einzelnen Zellen möglich wird.

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Strontium Vanadium Oxide–Hydrides: “Square-Planar” Two-Electron Phases

Dr. Fabio Denis Romero, Alice Leach, Dr. Johannes S. Möller, Francesca Foronda, Prof. Stephen J. Blundell and Prof. Michael A. Hayward

Strontium Vanadium Oxide–Hydrides: “Square-Planar” Two-Electron Phasesd2 im Quadrat: Die Reaktion mit CaH2 führt zu einem Austausch von Oxid- gegen Hydridionen in Strontiumvanadiumoxiden Srn+1VnO3n+1 (n=∞, 1, 2). Die entstehenden Oxid-Hydrid-Phasen SrVO2H, Sr2VO3H und Sr3V2O5H2 enthalten Anordnungen von eckenverknüpften V3+O4-Quadraten, die mit SrH-Lagen/Ketten gestapelt sind. SrVO2H kann als Analogon zu Oxidphasen mit unbegrenzten Schichten, aber mit d2-Elektronenkonfiguration angesehen werden.

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Elastic and Wearable Wire-Shaped Lithium-Ion Battery with High Electrochemical Performance

Jing Ren, Ye Zhang, Wenyu Bai, Xuli Chen, Zhitao Zhang, Xin Fang, Wei Weng, Dr. Yonggang Wang and Prof. Huisheng Peng

Elastic and Wearable Wire-Shaped Lithium-Ion Battery with High Electrochemical PerformanceSo dehnbar! Eine neue und sichere drahtförmige Lithiumionen-Batterie enthält zwei Kompositgarne aus ausgerichteten mehrwandigen Kohlenstoffnanoröhren (MWCNT) und Lithiumtitanoxid (LTO) oder Lithiummanganoxid (LMO) als Anode und Kathode. Diese drahtförmigen Batterien wurden zu leichten, flexiblen und dehnbaren Batteriegeflechten verwoben.

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Carbon–Carbon Cross-Coupling Reactions Catalyzed by a Two-Coordinate Nickel(II)–Bis(amido) Complex via Observable NiI, NiII, and NiIII Intermediates

Michael I. Lipschutz and Prof. T. Don Tilley

Carbon–Carbon Cross-Coupling Reactions Catalyzed by a Two-Coordinate Nickel(II)–Bis(amido) Complex via Observable NiI, NiII, and NiIII IntermediatesKreuzverhör: Der Mechanismus einer C-C-Kupplung von Arylhalogeniden mit Grignard-Reagentien in Gegenwart eines zweifach koordinierten Nickelkomplexes wurde untersucht. Dabei wurde eine NiIII-Alkyl-Spezies isoliert und charakterisiert, die nachweislich eine Rolle im Katalysezyklus spielt – ebenso wie NiI- und NiII-Intermediate (siehe Schema; DIPP=2,6-Diisopropylphenyl).

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Nitryl Cyanide, NCNO2

Dr. Martin Rahm, Guillaume Bélanger-Chabot, Prof. Ralf Haiges and Prof. Karl O. Christe

Nitryl Cyanide, NCNO2Klein, aber oho: Das schwer fassbare kleine Molekül Nitrylcyanid, NCNO2, wurde synthetisiert und charakterisiert. Es ist von hoher kinetischer Stabilität, hoch energetisch, zeichnet sich durch eine ideale Sauerstoffbilanz für die Verbrennung zu CO2 und N2 aus und hat Potenzial als Baustein für energetische Materialien. Nitrylcyanid könnte auch für die Atmosphären- und Astrochemie von Interesse sein. Isp=spezifischer Impuls.

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EarlyViewAqueous Heterogeneity at the Air/Water Interface Revealed by Two-Dimensional Phase-Sensitive Sum-Frequency Generation Spectroscopy

Cho-Shuen Hsieh, Masanari Okuno, Johannes Hunger, Ellen H. G. Backus, Yuki Nagata, and Mischa Bonn*

Water molecules interact strongly with each other through hydrogen bonds resulting in efficient intermolecular coupling. Using surface-specific femtosecond vibrational spectroscopy, it is found that at the air/water interface the intermolecular coupling is significantly reduced compared to bulk water and varies strongly for different interfacial water molecules—in contrast to bulk water, where the coupling is the same for all water molecules. The weakest intermolecular coupling is observed for the topmost, weakly hydrogen-bonded OH groups, despite the reduced structural constraints imposed on these OH groups by the interfacial hydrogen-bond environment.

Eingegangen am 18. Februar 2014, online veröffentlicht am 24. Juni 2014, DOI: 10.1002/ange.201402566 – Lesen Sie mehr.

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EarlyViewEnantioselective Catalysis of Intermolecular [2+2] Photocycloaddition Reactions between 2-Pyridones and Acetylenedicarboxylates

Mark M. Maturi, Thorsten Bach*

Intermolecular [2+2] photocycloadditions represent the most versatile and most widely applicable of photochemical reactions. For the first time, such intermolecular reactions have been carried out in a catalytic fashion using a chiral triplet sensitizer, with high enantioselectivity (up to 92% ee). The low catalyst loading (2.5–5 mol%) underlines the high efficiency of the process both in terms of reaction acceleration and differentiation of the enantiotopic faces of the substrate. The substrate is anchored to the chiral catalyst through non-covalent interactions (hydrogen bonds), thus providing a chiral environment in which the enantioselective photocycloaddition proceeds. The densely functionalized products present numerous possibilities for further synthetic transformations.

Eingegangen am 01. April 2014, online veröffentlicht am 02. Juni 2014, DOI: 10.1002/ange.201403885 – Lesen Sie mehr.

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EarlyViewA Reliable Aerosol Spray Assisted Approach to Produce and Optimize Amorphous Metal Oxides for Electrochemical Water Splitting

Long Kuai, Jing Geng, Changyu Chen, Erjie Kan, Yadong Liu, Qing Wang, and Baoyou Geng*

An aerosol spray assisted approach (ASAA) is proposed and confirmed as a precisely controllable and continuous method to fabricate amorphous mixed metal oxides for electrochemical water splitting. The products can be sustainably obtained with an accuracy about 5% for the composition ratios of mixed metal oxides. In a case study of the Fe-Ni-Ox series using ASAA, the best Fe6Ni10Ox catalyst with an overpotential of as low as 0.286 V (10 mA cm2) and a Tafel slope of 48 mV per decade is found for the electrochemical oxygen evolution reaction. This work contributes a versatile, continuous, and reliable way to produce and optimize amorphous metal oxide catalysts.

Eingegangen am 10. April 2014, online veröffentlicht am 04. Juni 2014, DOI: 10.1002/ange.201404208 – Lesen Sie mehr.

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EarlyViewUnlock the N2-Selectivity of Benzotriazoles: Regiodivergent and Highly Selective Coupling of Benzotriazoles with Allenes

Kun Xu, Niels Thieme, and Bernhard Breit*

Rhodium-catalyzed, highly N2- and N1-selective coupling of benzotriazoles with allenes are reported. The exceptionally high N2 and N1 selectivities were achieved applying a rhodium(I)/DPEphos and rhodium(I)/JoSPOphos catalyst, respectively. This method permits the atom-economic synthesis of valuable branched N2 and N1-allylated benzotriazole derivatives and makes possible preliminary studies of their reactivity.

Eingegangen am 25. März 2014, online veröffentlicht am 23. Mai 2014, DOI: 10.1002/ange.201403682 – Lesen Sie mehr. No. 28/2014.

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EarlyViewA Novel Vanadosilicate with Hexadeca-Coordinated Cs+ as a Highly Effective Cs+ Remover

Shuvo Jit Datta, Won Kyung Moon, Do Young Choi, In Chul Hwang, and Kyung Byung Yoon*

The effective removal of 137Cs+ from the contaminated groundwater and seawater and from the radioactive nuclear waste solutions is an important issue. A novel microporous vanadosilicate shows an excellent Cs+-capturing and immobilizing properties from the groundwater, seawater, and nuclear waste solution. This material greatly excels compared to other known materials in terms of selectivity, capacity, and kinetics, in particular, at very low Cs+ concentrations, distinguishing itself as the best material for the removal of radioactive Cs+ under the given test conditions. The novel vanadosilicate also contains hexadeca-coordinated Cs+, which is the highest coordination number ever observed.

Eingegangen am 02. März 2014, online veröffentlicht am 22. Mai 2014, DOI: 10.1002/ange.201402778 – Lesen Sie mehr. No. 28/2014.

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EarlyViewDecay of FeV Nitride Complexes by a N–N Bond Coupling Reaction in Solution: A Combined Spectroscopic and Theoretical Analysis

Oliver Krahe, Eckhard Bill, and Frank Neese*

Cryogenically trapped FeV–nitride complexes with cyclam-based ligands were found to decay by bimolecular reactions, forming exclusively FeII compounds. Characterization of educts and products by Mössbauer spectroscopy, mass spectrometry, and spectroscopy-oriented DFT calculations showed that the reaction mechanism is reductive nitride coupling and release of dinitrogen (2FeV≡N[RIGHTWARDS ARROW]FeII-N=N-FeII[RIGHTWARDS ARROW]2FeII+N2). The reaction pathways, representing an "inverse" of the Haber–Bosch reaction, were computationally explored in detail, also to judge the feasibility that the converse would yield catalytically competent FeV(N). Implications for the photolytic cleavage of FeIII–azides used to generate high-valent Fe nitrides could be discussed.

Eingegangen am 20. März 2014, online veröffentlicht am 18. Mai 2014, DOI: 10.1002/ange.201403402 – Lesen Sie mehr.

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EarlyViewThreshold Sensing by a Synthetic Enzymatic Reaction–Diffusion Network

Sergey Semenov, Albert J. Markvoort, Tom F. A. de Greef, and Wilhelm T. S. Huck

A wet stamping method is reported to precisely control concentrations of enzymes and inhibitors in place and time inside layered gels. By combining enzymatic reactions such as autocatalysis and inhibition with spatial delivery of components through soft-lithographic techniques the biochemical reaction network can filter out certain aspects of a pattern (density of pillars, size of features on the stamp) and translate this information into a fluorescent signal because of the local autocatalytic activation of trypsin. The experimental method can be used to assess fundamental principles of spatiotemporal order formation in chemical reaction networks.

Eingegangen am 12. Februar 2014, online veröffentlicht am 02. April 2014, DOI: 10.1002/ange.201402327 – Lesen Sie mehr.

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EarlyViewTowards a Sustainable Synthesis of Formate Salts: Combined Catalytic Methanol Dehydrogenation and Bicarbonate Hydrogenation

Qiang Liu, Lipeng Wu, Samet Gülak, Nils Rockstroh, Ralf Jackstell, and Matthias Beller*

Formate salts represent important chemicals which are widely used in daily life products. The current industrial scale manufacture of formates requires high pressure of CO under harsh reaction conditions. A new process is described for these products without usage of hazardous gas and chemicals. Applying ruthenium pincer complexes a simultaneous methanol dehydrogenation and bicarbonate hydrogenation reaction proceeds, which provides a green process towards formate salts with excellent turnover number (>18000), turnover frequency (>1300 h-1), and yield (>90%).

Eingegangen am 16. Januar 2014, online veröffentlicht am 28. Mai 2014, DOI: 10.1002/ange.201400456 – Lesen Sie mehr. No. 27/2014.

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EarlyViewStructure of Transient Amyloid-β Oligomers Differs From Less Toxic Fibrils in Regions Known to Harbor Familial Alzheimer Mutations

Bidyut Sarkar, Venus Singh Mithu, Bappaditya Chandra, Arghya Mandal, Muralidharan Chandrakesan, Debanjan Bhowmik, Perunthiruthy K. Madhu, and Sudipta Maiti

Aggregation intermediates of the amyloid-β (Aβ) peptide are believed to initiate Alzheimer's disease, but their fleeting nature makes their structure elusive. Fast fluorescence and slow solid-state NMR techniques are combined to probe the structural features of small bio-active Aβ40 oligomers which are stable for tens of minutes in physiological buffers. Most of the peptide has a conformation similar to the less toxic mature aggregates, but two regions (residues 22–29 and residues 1–10) are strikingly different. Interestingly, 10 of 11 disease-causing Aβ mutations occur in these two regions. The presented results could provide potential structural cues for developing Alzheimer therapeutics.

Eingegangen am 21. Februar 2014, online veröffentlicht am 24. April 2014, DOI: 10.1002/ange.201402636 – Lesen Sie mehr. No. 27/2014.

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EarlyViewRate Coefficients of Criegee Intermediate (CH2OO and CH3CHOO) Reactions with Formic and Acetic Acid Are Close to Their Collision Limit: Direct Kinetics Measurements and Atmospheric Implications

Oliver Welz, Arkke J. Eskola, Leonid Sheps, Brandon Rotavera, John D. Savee, Adam M. Scheer, David L. Osborn, Douglas Lowe, A. Murray Booth, Ping Xiao, M. Anwar H. Khan, Carl J. Percival,* Dudley E. Shallcross,* and Craig A. Taatjes*

Rate coefficients for reactions of Criegee intermediates (carbonyl oxides, CI) with organic acids are in excess of 1x10-10 cm3 s-1, suggesting that reaction with carboxylic acids is a substantially more important loss process for CI than has been assumed. Implementing these rate coefficients in global atmospheric models shows that reactions between CI and organic acids make a substantial contribution to removal of these acids in terrestrial equatorial areas and in other regions where high CI concentrations occur such as high northern latitudes, and implies that sources of acids in these areas are larger than previously recognized.

Eingegangen am 28. Januar 2014, online veröffentlicht am 25. März 2014, DOI: 10.1002/ange.201400964 – Lesen Sie mehr.

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EarlyViewMechanically Driven Activation of Polyaniline into Its Conductive Form

Bilge Baytekin, H. Tarik Baytekin, and Bartosz A. Grzybowski*

Mechanical treatment of polymer surfaces gives rise to surface cations and anions. These mechanically generated species can transform nonconductive polyaniline into its conductive form, which constitutes the first successful demonstration of "mechanoions" driving chemical reactions. Our results are also of practical relevance since they define a convenient, mechanochemical route to printing patterns of conductive polymers on flat surfaces and to coating of polymer particles with conductive polymer films resisting accumulation of static electricity.

Eingegangen am 31. Dezember 2013, online veröffentlicht am 13. Mai 2014, DOI: 10.1002/ange.201311313 – Lesen Sie mehr. No. 27/2014.

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