Angewandte Chemie

Cover image for Vol. 127 Issue 14

Chefredakteur: Peter Gölitz, Stellvertreter: Neville Compton, Haymo Ross

Online ISSN: 1521-3757

Associated Title(s): Angewandte Chemie International Edition, Chemistry - A European Journal, Chemistry – An Asian Journal, ChemistryOpen, ChemPlusChem, Zeitschrift für Chemie

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Die folgenden Zuschriften sind nach Ansicht zweier Gutachter "Very Important Papers".

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Secondary Crystal Nucleation: Nuclei Breeding Factory Uncovered

Prof. Jamshed Anwar, Dr. Shahzeb Khan and Prof. Dr. Lennart Lindfors

Secondary Crystal Nucleation: Nuclei Breeding Factory UncoveredKristallklar: Mittels Molekulardynamiksimulationen wird die Brutstätte für die sekundäre Kristallkeimbildung aufgeklärt. Die Frage, warum einige wenige Kristallkeime zu einer Vielzahl an neuen Kristallen führen, wird beantwortet. Diese mechanistischen Einblicke ermöglichen es, die gezielte Entwicklung kristalliner Produkte besser zu kontrollieren.

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Structural Transformation: Assembly of an Otherwise Inaccessible DNA Nanocage

Dr. Yulin Li, Dr. Cheng Tian, Zhiyu Liu, Prof. Wen Jiang and Prof. Chengde Mao

Structural Transformation: Assembly of an Otherwise Inaccessible DNA NanocageVon Käfig zu Käfig: Bei einer neuen Strategie zur Herstellung von DNA-Nanokäfigen, die sich anderweitig nicht direkt aufbauen lassen, wird zunächst ein Vorläufer-DNA-Nanokäfig hergestellt, der dann isotherm in den gewünschten, komplexen Nanokäfig umgewandelt wird. Laut nativer Polyacrylamid-Gelelektrophorese und Kryo-Elektronenmikroskie geht die Umwandlung mit drastischen Änderungen der 3D-Strukturen und Topologien einher.

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A Unique Fluoride Nanocontainer: Porous Molecular Capsules Can Accommodate an Unusually High Number of “Rather Labile” Fluoride Anions

Somenath Garai, Dr. Mirta Rubčić, Dr. Hartmut Bögge, Dr. Erhard T. K. Haupt, Prof. Dr. Pierre Gouzerh and Prof. Dr. Achim Müller

A Unique Fluoride Nanocontainer: Porous Molecular Capsules Can Accommodate an Unusually High Number of “Rather Labile” Fluoride AnionsAufnahmefähig: Poröse molekulare Nanocontainer vom {Mo132}-Typ können eine einmalig große Zahl von F-Ionen (grün im Bild) integrieren, teilweise als koordinierte Liganden an den pentagonalen {(MoVI)MoVI5O21(H2O)5(F)}-Einheiten (orange) und Linkern, teilweise als ungeordnete Wasser/Fluorid-Assemblate im Hohlraum. Die H2O-Liganden sind als rote Kugeln dargestellt (größere Kugeln beziehen sich auf solche, die z.B. an die MoV-Zentren der Linker koordinieren).

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Origin of Extraordinary Stability of Square-Planar Carbon Atoms in Surface Carbides of Cobalt and Nickel

Anjan Nandula, Quang Thang Trinh, Prof. Mark Saeys and Prof. Anastassia N. Alexandrova

Origin of Extraordinary Stability of Square-Planar Carbon Atoms in Surface Carbides of Cobalt and NickelZählbarer Erfolg: Die ungewöhnliche Beständigkeit und Rekonstruktion von Cobalt- und Nickelcarbiden mit quadratisch-planar umgebenen Kohlenstoffatomen auf Oberflächen wird anhand eines Bindungsmodells auf der Grundlage von lokaler Aromatizität und Elektronenanzahl erklärt. Einige neue aromatische und stabile zweidimensionale Legierungen werden vorhergesagt.

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Eine Mischung deuteriummarkierter Silane als einfache mechanistische Sonde, die ohne Bestimmung von absoluten Konfigurationen auskommt

Dr. Thomas Fallon and Prof. Dr. Martin Oestreich

Eine Mischung deuteriummarkierter Silane als einfache mechanistische Sonde, die ohne Bestimmung von absoluten Konfigurationen auskommtSteht in den Sternen: Das Design und Potenzial eines neuen Typus einer mechanistischen Sonde wird vorgestellt. Grundlage ist eine „stille” stereochemische Beziehung zwischen dem Siliciumatom und dem Rückgrat der Sonde in einem Cocktail deuteriummarkierter Hydrosilane. Dieses Verfahren wird weder durch die Nebeneffekte herkömmlicher Methoden verfälscht, noch ist die Bestimmung von Absolutkonfigurationen nötig.

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Direct C(sp2)[BOND]C(sp3) Cross-Coupling of Diaryl Zinc Reagents with Benzylic, Primary, Secondary, and Tertiary Alkyl Halides

Dr. Jay J. Dunsford, Dr. Ewan R. Clark and Dr. Michael J. Ingleson

Direct C(sp2)<img src="http://onlinelibrarystatic.wiley.com/undisplayable_characters/00f8ff.gif" alt="[BOND]" />C(sp3) Cross-Coupling of Diaryl Zinc Reagents with Benzylic, Primary, Secondary, and Tertiary Alkyl HalidesFrei von Zusatzstoffen: Die direkte C(sp2)-C(sp3)-Kreuzkupplung von Diarylzinkreagentien mit Alkylhalogeniden läuft bereits bei Raumtemperatur ohne koordinierendes Etherlösungsmittel oder zugesetzten Katalysator zügig ab (siehe Schema). Dieser einfach durchzuführende Ansatz zur Bildung von C(sp2)-C(sp3)-Bindungen ermöglicht den schnellen Aufbau einer Vielfalt von Kohlenstoff-basierten Strukturmotiven.

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Improving the Electrochemical Performance of the Li4Ti5O12 Electrode in a Rechargeable Magnesium Battery by Lithium–Magnesium Co-Intercalation

Na Wu, Zhen-Zhong Yang, Hu-Rong Yao, Dr. Ya-Xia Yin, Prof. Lin Gu and Prof. Yu-Guo Guo

Improving the Electrochemical Performance of the Li4Ti5O12 Electrode in a Rechargeable Magnesium Battery by Lithium–Magnesium Co-IntercalationSynergie von Mg2+- und Li+-Ionen: Durch Steuerung der kollaborativen Elektrochemie von Magnesium- und Lithiumkationen erreichen Li4Ti5O12-Nanopartikelelektroden (LTO; siehe Bild) eine außergewöhnliche elektrochemische Energiespeicherkapazität. Die Elektroden zeigen verbesserte Kinetiken in wiederaufladbaren Magnesiumbatterien.

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High Ethene/Ethane Selectivity in 2,2′-Bipyridine-Based Silver(I) Complexes by Removal of Coordinated Solvent

Dr. Matthew G. Cowan, William M. McDanel, Prof. Hans H. Funke, Dr. Yuki Kohno, Prof. Douglas L. Gin and Prof. Richard D. Noble

High Ethene/Ethane Selectivity in 2,2′-Bipyridine-Based Silver(I) Complexes by Removal of Coordinated SolventAppetit auf Ethen: Die Koordinationsverbindungen 1 und 2 mit offenen Silber(I)-Zentren wurden hergestellt und auf die Bindung von Ethen/Ethan hin untersucht. Die Ethen/Ethan-Selektivität dieser Komplexe ist 13-mal höher als für vergleichbare feste Sorbentien. Ethenbeladungen bis 2.38 mmol g−1 und eine Sättigung der Silber(I)-Zentren bis 0.96 molEthen/molSilber(I) wurden beobachtet. Tf=Trifluormethansulfonyl.

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A Facile and Universal Top-Down Method for Preparation of Monodisperse Transition-Metal Dichalcogenide Nanodots

Xiao Zhang, Zhuangchai Lai, Zhengdong Liu, Chaoliang Tan, Ying Huang, Dr. Bing Li, Dr. Meiting Zhao, Prof. Linghai Xie, Prof. Wei Huang and Prof. Hua Zhang

A Facile and Universal Top-Down Method for Preparation of Monodisperse Transition-Metal Dichalcogenide NanodotsAuf den Punkt gebracht: Nanopunkte (NDs) aus MoS2, WS2, ReS2, TaS2, MoSe2, WSe2 und NbSe2 wurden ausgehend von kristallinem Material durch eine Kombination von Mahlen und Ultraschallbehandlung erhalten. Diese NDs wurden mit Polyvinylpyrrolidon gemischt und als aktive Schichten in nichtflüchtigen Datenspeichern eingesetzt. TMD=Übergangsmetalldichalkogenid.

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Solvated Graphene Frameworks as High-Performance Anodes for Lithium-Ion Batteries

Dr. Yuxi Xu, Zhaoyang Lin, Dr. Xing Zhong, Ben Papandrea, Prof. Yu Huang and Xiangfeng Duan

Solvated Graphene Frameworks as High-Performance Anodes for Lithium-Ion BatteriesSolvatisierte Graphengerüste (SGFs), die durch einen einfachen Lösungsmittelaustausch hergestellt wurden, können als bindemittelfreie Anoden in Lithiumionenbatterien eingesetzt werden und haben signifikant bessere Eigenschaften als nichtsolvatisierte Graphene. Das neue Anodenmaterial zeichnet sich durch hohe reversible Kapazität, hervorragende Entladungsraten und sehr gute Zyklenstabilität aus. GA=Graphen-Aerogel.

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Direct Observation of Ca2+-Induced Calmodulin Conformational Transitions in Intact Xenopus laevis Oocytes by 19F NMR Spectroscopy

Yansheng Ye, Xiaoli Liu, Dr. Guohua Xu, Prof. Dr. Maili Liu and Prof. Dr. Conggang Li

Direct Observation of Ca2+-Induced Calmodulin Conformational Transitions in Intact Xenopus laevis Oocytes by 19F NMR SpectroscopyBlick in die Zelle: 19F-NMR-Spektroskopie wurde genutzt, um den Übergang zwischen der freien und Ca2+-gebundenen Form von 19F-markiertem Calmodulin (CaM) in intakten Xenopus-Oozyten nachzuverfolgen. Unter physiologischen Bedingungen liegt CaM hauptsächlich in der Apo-Form vor, Ca-CaM tritt nur bei hohen Ca2+-Konzentrationen auf. Die Affinität von Ca2+ für CaM wird durch zelluläres MLCK erhöht.

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One-Step Synthesis of a [20]Silafullerane with an Endohedral Chloride Ion

Dipl.-Chem. Jan Tillmann, Dipl.-Chem. Josef Heinrich Wender, Dr. Ute Bahr, Dr. Michael Bolte, Dr. Hans-Wolfram Lerner, Prof. Dr. Max C. Holthausen and Prof. Dr. Matthias Wagner

One-Step Synthesis of a [20]Silafullerane with an Endohedral Chloride IonEinfache Synthese: Ein stabiles kristallines [20]Silafulleran wurde durch nasschemische Selbstorganisation aus Si2Cl6 und Chloridionen in Gegenwart eines Amins in präparativ nützlichen Ausbeuten gebildet. Jedes Siliciumdodekaeder enthält ein endohedrales Chloridion, das dem Cluster eine negative Ladung verleiht. Acht Chlorsubstituenten und zwölf Trichlorsilylgruppen binden in streng regioregulärer Anordnung an die Clusteroberfläche.

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Zur Rolle der Elektronenstruktur des heteronuklearen Oxidclusters [Ga2Mg2O5].+ in der thermischen Aktivierung von Methan und Ethan: ein ungewöhnlicher Dotierungseffekt

Dr. Jilai Li, Dr. Xiao-Nan Wu, Dr. Maria Schlangen, Dr. Shaodong Zhou, Dr. Patricio González-Navarrete, Dr. Shiya Tang and Prof. Dr. Helmut Schwarz

Zur Rolle der Elektronenstruktur des heteronuklearen Oxidclusters [Ga2Mg2O5].+ in der thermischen Aktivierung von Methan und Ethan: ein ungewöhnlicher DotierungseffektVerbrückender Sauerstoff: Die Kombination von Massenspektrometrie und quantenchemischen Rechnungen zeigt, dass [Ga2Mg2O5].+, das ein ungepaartes Elektron an einem verbrückenden Sauerstoffatom trägt, zur Bindungsaktivierung von Methan fähig ist. Die Rolle von Spindichte und Ladungsverteilung für Wasserstofftransferprozesse stellt eine wichtige Orientierung für die gezielte Entwicklung von Katalysatoren dar.

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Oxidative Addition of Carbon–Carbon Bonds to Gold

Dr. Maximilian Joost, Dr. Laura Estévez, Dr. Karinne Miqueu, Dr. Abderrahmane Amgoune and Dr. Didier Bourissou

Oxidative Addition of Carbon–Carbon Bonds to GoldGold(I)-Komplexe ([(DPCb)Au]+) insertieren in die viergliedrigen Ringe von Biphenylen und Benzocyclobutenon. Die bei diesen Reaktionen erhaltenen kationischen Organogold(III)-Komplexe wurden isoliert und vollständig charakterisiert. [(DPCb)Au]+ ist außerdem der einzige Komplex, der abhängig von kinetischer/thermodynamischer Kontrolle selektiv die C(Aryl)-C(O)- oder die C(Alkyl)-C(O)-Bindung von Benzocyclobutenon spaltet. DPCb=Diphosphino-Carboran.

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Synthesis of Carbon/Sulfur Nanolaminates by Electrochemical Extraction of Titanium from Ti2SC

Dr. Meng-Qiang Zhao, Morgane Sedran, Zheng Ling, Maria R. Lukatskaya, Olha Mashtalir, Michael Ghidiu, Boris Dyatkin, Darin J. Tallman, Prof. Thierry Djenizian, Prof. Michel W. Barsoum and Prof. Yury Gogotsi

Synthesis of Carbon/Sulfur Nanolaminates by Electrochemical Extraction of Titanium from Ti2SCKohlenstoff/Schwefel-Nanolaminate aus mehrlagigen C/S-Flocken mit überwiegend amorphen und teils Graphen-artigen Strukturen wurden durch elektrochemische Extraktion von Ti aus einer Ti2SC-MAX-Phase synthetisiert. Dieser Ansatz bietet eine neuartige Methode für die Raumtemperatursynthese von schichtförmigen „AX”-Strukturen durch die selektive Extraktion von „M” aus MAX-Phasen.

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Interrupted Chalcogenide-Based Zeolite-Analog Semiconductor: Atomically Precise Doping for Tunable Electro-/Photoelectrochemical Properties

Jian Lin, Youzhen Dong, Qian Zhang, Dandan Hu, Prof. Dr. Na Li, Dr. Le Wang, Prof. Dr. Yang Liu and Prof. Dr. Tao Wu

Interrupted Chalcogenide-Based Zeolite-Analog Semiconductor: Atomically Precise Doping for Tunable Electro-/Photoelectrochemical PropertiesAuf die Plätze… Ein unterbrochener Chalkogenid-basierter Zeolith-analoger Halbleiter mit einem neuartigen Boracit-ähnlichen Grundgerüst wird vorgestellt, der spezifische atomare Plätze an den Unterbrechungen aufweist. Die spezifischen Indiumplätze, die als aktive Zentren für die Sauerstoffreduktion fungieren, können atomgenau mit Bi3+-Ionen dotiert werden.

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Well-Defined CuC2F5 Complexes and Pentafluoroethylation of Acid Chlorides

Liubov I. Panferova, Fedor M. Miloserdov, Dr. Anton Lishchynskyi, Dr. Marta Martínez Belmonte, Dr. Jordi Benet-Buchholz and Prof. Vladimir V. Grushin

Well-Defined CuC2F5 Complexes and Pentafluoroethylation of Acid ChloridesVier definierte CuC2F5-Komplexe wurden synthetisiert und vollständig charakterisiert. Unter diesen erwies sich [(phen)Cu(PPh3)C2F5] (phen=1,10-Phenanthrolin) als bemerkenswert effizientes Fluoralkylierungsmittel für vielfältige Säurechloride (siehe Schema). Somit ist eine allgemeine Methode verfügbar, um RCOCl in nur einem Schritt in wertvolle Pentafluorethylketone umzuwandeln.

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Organoaluminum-Mediated Direct Cross-Coupling Reactions

Hiroki Minami, Dr. Tatsuo Saito, Dr. Chao Wang and Prof. Dr. Masanobu Uchiyama

Organoaluminum-Mediated Direct Cross-Coupling ReactionsEinfaches Erhitzen genügt, um Arylaluminiumverbindungen ArAlMe2⋅LiCl mit organischen Halogeniden RX (R=Aryl, Alkenyl, Alkynyl; X=I, Br, Cl) glatt und ohne Zusatz eines Katalysators zu kuppeln. Das effiziente chemo-/stereoselektive Verfahren liefert Kreuzkupplungsprodukte mit zahlreichen funktionellen Gruppen.

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Structural Characterization of a Hydroperoxo Nickel Complex and Its Autoxidation: Mechanism of Interconversion between Peroxo, Superoxo, and Hydroperoxo Species

Christoph A. Rettenmeier, Prof. Hubert Wadepohl and Lutz H. Gade

Structural Characterization of a Hydroperoxo Nickel Complex and Its Autoxidation: Mechanism of Interconversion between Peroxo, Superoxo, and Hydroperoxo SpeciesNickel(I)-Pinzettenkomplexe bilden in Gegenwart von molekularem Sauerstoff zweikernige 1,2-μ-Peroxo-verbrückte Nickel(II)-Komplexe, die die Hauptkomponenten in einem dynamischen Gleichgewicht mit den einkernigen Superoxo-Verbindungen sind. Die Peroxokomplexe reagieren mit Wasserstoffperoxid zu den entsprechenden Nickel(II)-Hydroperoxiden.

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A Covalent Approach for Site-Specific RNA Labeling in Mammalian Cells

Fahui Li, Jianshu Dong, Xiaosong Hu, Weimin Gong, Jiasong Li, Jing Shen, Huifang Tian and Jiangyun Wang

A Covalent Approach for Site-Specific RNA Labeling in Mammalian CellsEs wäre hilfreich, RNAs in vitro und in Säugerzellen spezifisch markieren zu können – es fehlen aber Wege zur kovalenten RNA-Markierung, die so vielseitig sind wie Proteinmarkierungsverfahren. Eine Methode zur orts- und sequenzspezifischen kovalenten RNA-Markierung in Säugerzellen wird vorgestellt, die auf tRNAIle2-Agmatidin-Synthetase (Tias) und Klick-Chemie beruht.

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Free-Standing Gold-Nanoparticle Monolayer Film Fabricated by Protein Self-Assembly of α-Synuclein

Junghee Lee, Dr. Ghibom Bhak, Dr. Ji-Hye Lee, Woohyun Park, Minwoo Lee, Dr. Daekyun Lee, Prof. Noo Li Jeon, Prof. Dae H. Jeong, Prof. Kookheon Char and Prof. Seung R. Paik

Free-Standing Gold-Nanoparticle Monolayer Film Fabricated by Protein Self-Assembly of α-SynucleinFilm-Produzent: Proteinbasierte freitragende Goldnanopartikel-Monoschichten entstehen durch Selbstorganisation der α-Synuclein-Proteine auf der Nanopartikeloberfläche. Mit den Filmen können bis zu 10 cm große Wafer beschichtet werden. Durch ihre Elastizität in Lösungsmitteln lassen sich die Filme auf gebogene Oberflächen aufziehen. Auch freie gelochte Blätter und ein Film aus Nanopartikeln mit zweierlei Größe wurden hergestellt.

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Flow-Enabled Self-Assembly of Large-Scale Aligned Nanowires

Bo Li, Chuchu Zhang, Beibei Jiang, Dr. Wei Han and Prof. Zhiqun Lin

Flow-Enabled Self-Assembly of Large-Scale Aligned NanowiresMetallische Nanodrähte wurden mithilfe von ausgerichteten DNA-Nanodrähten als Templaten erhalten. Die DNA-Nanodrähte wurden durch ein Transferdruckverfahren auf ein Substrat übertragen. Metallische Nanodrähte wurden erhalten, indem Metallsalz-beladene DNA-Nanodrähte einem Sauerstoffplasma ausgesetzt wurden.

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Dipolar Rotors Orderly Aligned in Mesoporous Fluorinated Organosilica Architectures

Dr. Silvia Bracco, Dr. Mario Beretta, Dr. Alice Cattaneo, Prof. Angiolina Comotti, Prof. Andrea Falqui, Dr. Ke Zhao, Prof. Charles Rogers and Prof. Piero Sozzani

Dipolar Rotors Orderly Aligned in Mesoporous Fluorinated Organosilica ArchitecturesFluorierte molekulare Rotoren (siehe Bild) wurden in mesoporöse Organosilica-Architekturen mit kristallinen Wänden integriert. Die Rotordynamik wurde in NMR-Experimenten unter Probenrotation um den magischen Winkel und mittels dielektrischer Messungen untersucht, die eine kurze Rotationskorrelationszeit von 10−9 s bei 325 K ergaben. Die Dynamik wurde durch in die Poren eintretende I2-Dämpfe moduliert.

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Impact of Hydrogenolysis on the Selectivity of the Fischer–Tropsch Synthesis: Diesel Fuel Production over Mesoporous Zeolite Y-Supported Cobalt Nanoparticles

Xiaobo Peng, Dr. Kang Cheng, Dr. Jincan Kang, Bang Gu, Xiang Yu, Prof. Dr. Qinghong Zhang and Prof. Dr. Ye Wang

Impact of Hydrogenolysis on the Selectivity of the Fischer–Tropsch Synthesis: Diesel Fuel Production over Mesoporous Zeolite Y-Supported Cobalt NanoparticlesDirekt zu Diesel: Ein Cobaltkatalysator mit mesoporösem Zeolith-Y-Träger wandelt Synthesegas unter effektiver Kontrolle der Hydrogenolyse hoch selektiv in Diesel-Treibstoff um. Die Größe der Cobaltpartikel und der Mesoporen des Trägers sind wichtige Parameter in Bezug auf die Aktivität und Selektivität der Hydrogenolyse.

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Caterpillar Track Complexes in Template-Directed Synthesis and Correlated Molecular Motion

Shiqi Liu, Dr. Dmitry V. Kondratuk, Dr. Sophie A. L. Rousseaux, Dr. Guzmán Gil-Ramírez, Dr. Melanie C. O'Sullivan, Jonathan Cremers, Prof. Tim D. W. Claridge and Prof. Harry L. Anderson

Caterpillar Track Complexes in Template-Directed Synthesis and Correlated Molecular MotionMolekulares Raupenfahrzeug: Zwei Zahnrad-artige Template dirigieren gemeinsam die Synthese eines Nanorings. Ihre Drehbewegung ist in dem gebildeten 2:1-„Gleiskettenkomplex” synchronisiert.

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