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Angewandte Chemie
Copyright © 2013 WILEY-VCH Verlag GmbH & Co. KGaA, Weinheim
Chefredakteur: Peter Gölitz, Stellvertreter: Neville Compton, Haymo Ross
Online ISSN: 1521-3757
Associated Title(s): Angewandte Chemie International Edition, Chemistry - A European Journal, Chemistry – An Asian Journal, Zeitschrift für Chemie
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| 25.05.2013 Hot Paper: Die Rolle der Oxidkomponente für die Entwicklung von Kupfer-Komposit-Katalysatoren zur Synthese von Methanol
Stefan Zander, Edward L. Kunkes, Manfred E. Schuster, Julia Schumann, Gisela Weinberg, Detre Teschner, Nikolas Jacobsen, Robert Schlögl, Malte Behrens* Der gezielte Entwurf fester Katalysatoren für industrielle Prozesse ist noch immer eine der zentralen Herausforderungen in der synthetischen Materialchemie. Auf der Grundlage von Untersuchungen des industriellen Cu/ZnO/Al2O3-Katalysators wird ein molekulares Konzept eingeführt, das bei der Entwicklung von neuartigen Methanolsynthesekatalysatoren für verschiedene Eduktgasgemische hilft. Erscheint demnächst. 24.05.2013 VIP: Compositionally Tunable Photoluminescence Emission in Cu2ZnSn(S1-xSex)4 NanocrystalsAjay Singh, Shalini Singh, Sergiu Levcenko, Thomas Unold, Fathima Laffir, and Kevin M. Ryan* Controlling the sulfur/selenium ratio in colloidal Cu2ZnSn(S1-xSex)4 (CZTS) nanocrystals allowed very precise band-gap tuning (0.9–1.4 eV). The nanocrystals show composition-dependent photoluminescence emission with peak shifts directly correlating with the chalcogen ratio. The size-controlled nanocrystals form in the Wurtzite crystal phase with characterization by X-ray diffraction, high-resolution TEM, Raman and X-ray photoelectron spectroscopy confirming their occurrence as single-crystal alloys for all compositions. The tunable photoluminescence emission in earth-abundant quaternary chalcogenides greatly expands their potential application in both discrete nanocrystal (Q-dot) applications and in thin-film photovoltaic devices where a defined and controllable band gap is required Erscheint demnächst. 24.05.2013 Hot Paper: Azacalixphyrin: The Hidden Porphyrin Cousin Brought to Light
Zhongrui Chen, Michel Giorgi, Denis Jacquemin*, Mourad Elhabiri, Olivier Siri* Pyrrol-frei: Das abgebildete Azacalixphyrin, ein neuartiges isostrukturelles und isoelektronisches Porphyrin-Analogon, kann leicht in zwei Stufen synthetisiert werden. Die Verbindung ist aromatisch, absorbiert über den gesamten sichtbaren Spektralbereich und ist dank ihres ungewöhnlichen doppelt-zwitterionischen Charakters hochstabil – sogar in Gegenwart von Wasser und an Luft. Erscheint demnächst. 23.05.2013 VIP: Structure of the Parallel Duplex of Poly(A) RNA: Evaluation of a 50-Year Old PredictionNozhat Safaee,* Anne M. Noronha, Dmitry Rodionov, Guennadi Kozlov, Christopher J. Wilds, George M. Sheldrick, and Kalle Gehring* Although the molecular structure of the double-stranded poly(rA) was predicted by Rich et al. in 1961, it has taken more than 50 years to confirm this prediction. The crystal structure of the parallel duplex of (rA)11 obtained at physiological pH, solved using ab initio direct methods, and refined to 1.0 Å resolution is reported. The geometry of purine rings suggests that the adenines are not protonated. Instead, supported by our thermal denaturation studies, bound ammonium ions are complexed by the adenines, stabilizing the duplex. The self-assembly of poly(rA) is a novel feature of an abundant nucleic acid motif. Erscheint demnächst. 23.05.2013 Hot Paper: BODIPY–Tetrazine Derivatives as Superbright Bioorthogonal Turn-on Probes
Jonathan C. T. Carlson, Labros G. Meimetis, Scott A. Hilderbrand, Ralph Weissleder* Am schnellsten und hellsten: Die enge Verknüpfung von Tetrazin an ein BODIPY-Fluorophor führt zu einem außergewöhnlich effizienten Energietransfer und starker Fluoreszenzlöschung. Nach Reaktion des Tetrazins nimmt die Fluoreszenzintensität um mehr als das Tausendfache zu. Damit ist die fluorogene Aktivierung um zwei Größenordnungen höher als zuvor beschrieben. Erscheint demnächst. 22.05.2013 Hot Paper: A Reactive Oxygen Species (ROS)-Responsive Polymer for Safe, Efficient, and Targeted Gene Delivery in Cancer Cells
Min Suk Shim, Younan Xia* Stimulierte Freisetzung: Die hohe Konzentration reaktiver Sauerstoffspezies (ROS) in Prostata-Krebszellen lässt sich für den gezielten Gentransport nutzen. Ein ROS-responsives Thioketal-basiertes kationisches Polymer wurde synthetisiert, und seine Funktionalisierung mit einem krebssuchenden Peptid führte zur selektiven und verstärkten Gentransfektion in Prostata-Krebszellen (siehe Schema). Erscheint demnächst. 22.05.2013 VIP: Combining NHC–Cu and Brønsted Base Catalysis: Enantioselective Allylic Substitution/Conjugate Addition with Alkynyl Aluminum Reagents and Their Stereospecific Isomerization to Trisubstituted AllenesJennifer A. Dabrowski, Fredrik Haeffner, and Amir H. Hoveyda* Catalytic enantioselective allylic substitution reactions that involve alkynyl nucleophiles and generate tertiary carbon stereogenic centers are presented for the first time. Transformations are promoted by a chiral N-heterocyclic carbine–Cu complex and require alkynyl aluminum reagents simply prepared in situ from an alkyne and di(iso)-butylaluminum hydride; products are obtained in up to >98 % yield, >98 % SN2′ selectivity and 98.5:1.5 enantiomeric ratio. The enantiomerically enriched skipped enynes are then converted to trisubstituted allenes with 15–100 mol % of a common amine base (dbu) typically with complete enantiospecificity. Mechanistic experiments and DFT calculations shed light on the mechanism of stereoselective alkyne-to-allene isomerization. Erscheint demnächst. 21.05.2013 VIP: Evidence for Low-Temperature Melting of Mercury Due To RelativityFlorent Calvo,* Elke Pahl, Michael Wormit, and Peter Schwerdtfeger* Among the many peculiarities of elemental metallic mercury, its liquid form at room temperature, and low melting temperature at -38.83 °C, has eluded fundamental understanding so far. Special relativity has been speculated as a possible cause for this unique state, but never was proven. Using Monte Carlo simulations, together with a diatomic-in-molecule method to simulate the many-body interactions in bulk mercury, was the key to solve this challenging problem. Relativistic and nonrelativistic calculations show that the melting temperature in bulk mercury is lowered by 105 °C due to relativistic effects. Thus, hypothetical nonrelativistic mercury remains solid under normal conditions. Erscheint demnächst. 21.05.2013 VIP: Graphene Oxide Nanoribbons from the Oxidative Opening of Carbon Nanotubes Retain Electrochemically Active Metallic ImpuritiesColin Hong An Wong, Chun Kiang Chua, Bahareh Khezri, Richard D. Webster, and Martin Pumera* Graphene nanoribbons are commonly synthesized using carbon nanotubes (CNTs) as a precursor through the oxidative opening of the nanotubes into elongated ribbons. However, CNTs contain significant amounts of metallic impurities even after purification. Herein, we show that these impurities persist at parts-per-billion levels after oxidative opening of CNTs to graphene oxide nanoribbons and heavily influence the electrochemical behavior of the resulting material. This may have negative impacts on the range and effectiveness of potential applications suitable for graphene materials. Erscheint demnächst. 17.05.2013 VIP: Organic Semiconductor Doping: Impact of Dopant Strength and Electronic CouplingHenry Méndez, Georg Heimel,* Andreas Opitz, Katrein Sauer, Patrick Barkowski, Martin Oehzelt, Junshi Soeda, Toshihiro Okamoto, Jun Takeya, Jean-Baptiste Arlin, Jean-Yves Balandier, Yves Geerts, Norbert Koch, and Ingo Salzmann* The standard model for molecular electrical p-doping of organic semiconductors (OSCs) assumes integer charge transfer between OSC and dopant. Here, it is contrasted to an alternative model based on intermolecular complex formation between OSC and dopant. Systematically varying the acceptor strength of prototypical dopants in a matrix of a solution processible OSC allowed discriminating the two models. Determining the actual structure of intermolecular complexes and correlating it with the optical and electronic properties of p-doped samples clearly favored the alternative model. Consequences for chemical design strategies of more efficient molecular dopants are deduced. Erscheint demnächst. 17.05.2013 Hot Paper: Einfache und doppelte N-H-Aktivierung in NH3 durch [Al2O3]·+: Erzeugung des Aminylradikals und von Nitren bei Raumtemperatur
Robert Kretschmer, Zhe-Chen Wang, Maria Schlangen, Drs. h. c. Helmut Schwarz* Tatort N-H-Aktivierung: Wenn Ammoniak ins Visier von [Al2O3]·+ gerät, bleibt es nicht bei einer einfachen Wasserstoffabstraktion, sondern ein zweites Wasserstoffatom wird transferiert und so bei Raumtemperatur Nitren gebildet. Dies belegen die hier vorgestellten massenspektrometrischen Experimente im Zusammenspiel mit Rechnungen. Online veröffentlicht, DOI: 10.1002/ange.201302506 – Lesen Sie mehr 16.05.2013 VIP: C–H Functionalization Logic Enables a Synthesis of (+)-Hongoquercin A and Related CompoundsBrandon R. Rosen, Leah R. Simke, Peter S. Thuy-Boun, Darryl D. Dixon, Jin-Quan Yu, and Phil S. Baran A synthesis of the sesquiterpenoid antibiotic (+)-hongoquercin A using sequential site-specific C–H methylation and oxidation reactions is described. A key advancement toward this goal was the development of a ligand-accelerated C–H methylation reaction. This unique strategic disconnection enables the generation of a library of eight structurally diverse analogs, highlighting the utility of these reactions in the synthesis and modification of structurally complex molecules. Erscheint demnächst. | 24.05.2013 24.05.2013 23.05.2013 23.05.2013 21.05.2013 17.05.2013 16.05.2013 16.05.2013 15.05.2013 14.05.2013 14.05.2013 13.05.2013 08.05.2013 08.05.2013 06.05.2013 06.05.2013 05.05.2013 30.04.2013 30.04.2013 26.04.2013 26.04.2013 24.04.2013 23.04.2013 22.04.2013 16.04.2013 11.04.2013 07.03.2013 28.02.2013 21.02.2013 31.01.2013 |
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Eine Zeitschrift der Gesellschaft Deutscher Chemiker (GDCh)
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